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論文

Status of neutron spectrometers at J-PARC

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 中村 充孝; 川北 至信; 松浦 直人*; 遠藤 仁*; 瀬戸 秀紀*; 伊藤 晋一*; 中島 健次; 河村 聖子

Physica B; Condensed Matter, 562, p.148 - 154, 2019/06

Seven time-of-flight quasielastic/inelastic neutron scattering instruments are installed on six beamlines in the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex (JPARC). Four of these instruments are chopper-type direct-geometry spectrometers, one is a near-backscattering indirect-geometry spectrometer, and the other two are spin-echo-type spectrometers. This paper reviews the characteristic features, recent scientific outcomes, and progress in development of MLF spectrometers.

論文

コヒーレントQENSと時空相関解析による液体Biの異常構造の検出

川北 至信; 菊地 龍弥*

波紋, 29(2), p.91 - 94, 2019/05

ビスマスは結晶相ではパイエルス歪に基づいた二重層状構造を有する。液相では、単純な充填モデルでは解釈できない複雑な静的構造を示し、パイエルス歪が液体中にも残っているのではないかと考えられてきた。我々は、J-PARC物質・生命科学実験施設に設置されたBL14アマテラス分光器を用いて液体Biの中性子準弾性散乱(QENS)を測定し、そのコヒーレントQENSを解析した。時空相関関数から、長距離側に肩構造をもつ最近接分布が4つの成分からなり、30ピコ秒程度の長い緩和時間を示す長短2種類の相関と、ピコ秒以下の短い緩和時間をもつ中間的な距離の相関および最も長い距離をもつ相関があることが分かった。このことは、液体Bi中に層状構造が存在する直接的な証拠になる。本記事では、上記の成果とともに、時空相関関数によってコヒーレントQENSを解析する手法について報告している。

論文

Colossal barocaloric effects in plastic crystals

Li, B.*; 川北 至信; 河村 聖子; 菅原 武*; Wang, H.*; Wang, J.*; Chen, Y.*; 河口 沙織*; 河口 彰吾*; 尾原 幸治*; et al.

Nature, 567(7749), p.506 - 510, 2019/03

冷却は現代社会では、世界における25-30%の電力が空調や食料保存に用いられるように、重要である。従来の気化、圧縮で冷却を行う方法は、温暖化などの観点から限界が来ている。有望な代替手段として固体の熱量効果を用いた冷却方法が注目を集めている。しかしながら、この方法は、現在候補に挙げられている物質ではエントロピー変化の小ささや巨大な磁場を必要とするところなどから性能に限界がある。そこで我々は柔粘性結晶における圧力誘起の相転移で冷却が起こる巨大圧力熱量効果を報告する。柔粘性結晶の一つであるネオペンチルグリコールのエントロピー変化は室温近傍において単位キログラム、単位温度あたり、約389ジュールであった。圧力下の中性子散乱実験の結果から、そのような巨大圧力熱量効果は分子配向の非秩序化、巨大な圧縮率、極めて非線形性の強い格子ダイナミクスの組み合わせに由来することが明らかになった。我々の研究により、柔粘性結晶における巨大圧力熱量効果発現の微視的機構が明らかとなり、次世代の固体を使った冷却技術の確立に筋道を付けることができた。

論文

Phonon dynamics of NaI investigated by G($$r,E$$) analysis

中村 充孝; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 川北 至信

Physica B; Condensed Matter, 551, p.351 - 354, 2018/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:63.1(Physics, Condensed Matter)

実空間における動的構造関数G($$r,E$$)は、非弾性中性子散乱実験により得られる動的構造因子S($$Q,E$$)から導出される。本研究では、典型的なアルカリハライド結晶であるNaIにG($$r,E$$)解析を適用した。NaIは、構成元素の質量差が大きいために光学フォノンと音響フォノンのエネルギー差が大きくなるが、この特性はG($$r,E$$)解析の妥当性を評価する上で有効である。J-PARCのフェルミチョッパー分光器四季で測定したNaI粉末のS($$Q,E$$)に対して、最大エントロピー法を利用した新開発の解析ソフトウェアを使ってG($$r,E$$)に変換したところ、LAモードとTOモードが逆位相で振動することを見出した。この結果は物理的に妥当なものであり、G($$r,E$$)解析の有用性を如実に示している。本発表ではさらなる解析結果について報告を行う予定である。

論文

Anomaly of structural relaxation in complex liquid metal of bismuth; Dynamic correlation function of coherent quasi-elastic neutron scattering

川北 至信; 菊地 龍弥*; 稲村 泰弘; 田原 周太*; 丸山 健二*; 花島 隆泰*; 中村 充孝; 鬼柳 亮嗣; 山内 康弘*; 千葉 薫*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.291 - 296, 2018/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.1(Physics, Condensed Matter)

単元素液体金属の中には、その静的構造が剛体球充填モデルでは全く表せない、複雑な構造を有する物質がある。液体ビスマスは、構造因子のメインピークの高波数側に非対称な肩構造を有する。二体分布関数の第一ピークと第二ピークの距離の比が1:2で、一次元的に配列しているような奇妙な値を示すとともに、第一ピークの長距離側に明確な肩構造を有する。二種類の直径の異なる剛体球からなるモデルでは、構造因子の肩構造が生じることから、こうした単元素液体金属の複雑性の起源として、短時間だけ生じる共有結合や、金属イオンを遮蔽する電子が有効二体間ポテンシャルに作り出す振動(フリーデル振動)など、まったく物理的描像が異なる仮説がいくつかなされている。そこで我々は液体ビスマスの中性子準弾性散乱を、J-PARCのMLFに設置された冷中性子ディスクチョッパー分光器を用いて測定し、液体ダイナミクスを動的相関関数から調べた。その結果、二体分布関数の第一ピークの肩構造の緩和時間が、第一ピークや第二ピークなどその他の主要構造に比べて著しく長いことが分かった。

論文

Recent issues encountered by AMATERAS; A Cold-neutron disk-chopper spectrometer

中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥*; 古府 麻衣子; 川北 至信; 稲村 泰弘; 神原 理*; 青山 和弘*; 若井 大介*; 原田 正英; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 1021(1), p.012031_1 - 012031_5, 2018/06

We report recent issues that have been encountered by AMATERAS, which is a cold-neutron disk-chopper spectrometer installed at the Materials and Life Science Experimental Facility at J-PARC. After the last ICANS meeting held in 2014, AMATERAS has continued its user program. On the other hand, the spectrometer has faced several problems, such as a weak shield at the beam dump, failure of one of the chopper disks and many such problems, which we are currently investigating. Further, several instrumental improvements have been performed, such as background reduction, fixing badly designed parts and other such improvements. Our extensive experience obtained in the period of more than 7 years on one of the world's first pulse-shaping chopper spectrometers may help other researchers who are operating or planning to construct similar spectrometers.

報告書

Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications; 2017年10月19$$sim$$20日,いばらき量子ビーム研究センター

阿久津 和宏*; 安達 基泰*; 川北 至信

JAEA-Review 2018-002, 36 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2018-002.pdf:4.67MB

J-PARC MLFでは安定した大強度パルス中性子の供給が実施されており、現在までに数多くの中性子線を用いた先導的な研究、特に化学・生命の中性子研究においては中性子線が水素に敏感である性質を活用した研究が展開されている。特定の位置の水素又は有機分子の水素をその同位体である重水素でラベル化する手法は、部分選択的構造解析、水素の非干渉性散乱に由来するバックグラウンドの低減、従来では見えない構造を可視化するなど多くの利点があり、中性子研究を更に高度なものへと昇華する手法として重要な役割を担っている。そこで、わが国の中性子科学の発展に寄与することを目指して、2017年10月19日-20日に 国際ワークショップ「Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications」がJ-PARC Workshopとして開催された。このワークショップでは、重水素ラベル化技術及びそれらを中性子科学研究に利用している国内外の研究者が一堂に会し、重水素化実験手法、最新の中性子科学研究成果及びその動向について多方面より議論した。本レポートは、オーガナイザーによるワークショップの報告である。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:1.81(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

報告書

次世代中性子生物学; J-PARCワークショップ「次世代中性子生物学」の報告; 2017年3月22日$$sim$$23日,いばらき量子ビーム研究センター

杉山 正明*; 中川 洋; 井上 倫太郎*; 川北 至信

JAEA-Review 2017-024, 40 Pages, 2017/12

JAEA-Review-2017-024.pdf:8.69MB

現在、我が国ではJ-PARC・JRR-3等の高強度高品質の中性子源が整備され中性子線を用いた生命科学研究の推進が強く望まれている。そこで、我が国中性子生物学の発展に寄与することを目指して2017年3月22日$$sim$$23日国際Workshop「Neutron biology for next generation」がJ-PARCワークショップとして開催された。このWorkshopには日本国内の中性子分光器の装置研究者及び中性子散乱を精力的に利用している国内外の生命科学者が集まり、上記テーマについて装置・実験手法、最新の研究成果及びその動向について多方面より議論した。本レポートはオーガナイザーによるWorkshopの報告である。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Polar rotor scattering as atomic-level origin of low mobility and thermal conductivity of perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$

Li, B.; 川北 至信; Liu, Y.*; Wang, M.*; 松浦 直人*; 柴田 薫; 河村 聖子; 山田 武*; Lin, S.*; 中島 健次; et al.

Nature Communications (Internet), 8, p.16086_1 - 16086_9, 2017/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:5.65(Multidisciplinary Sciences)

Perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$ exhibits outstanding photovoltaic performances, but the understanding of the atomic motions remains inadequate even though they take a fundamental role in transport properties. Here, we present a complete atomic dynamic picture consisting of molecular jumping rotational modes and phonons, which is established by carrying out high-resolution time-of-flight quasi-elastic and inelastic neutron scattering measurements in a wide energy window ranging from 0.0036 to 54 meV on a large single crystal sample, respectively. The ultrafast orientational disorder of molecular dipoles, activated at approximately 165 K, acts as an additional scattering source for optical phonons as well as for charge carriers. It is revealed that acoustic phonons dominate the thermal transport, rather than optical phonons due to sub-picosecond lifetimes. These microscopic insights provide a solid standing point, on which perovskite solar cells can be understood more accurately and their performances are perhaps further optimized.

論文

Interaction of spin-orbital-lattice degrees of freedom; Vibronic state of the corner-sharing-tetrahedral frustrated spin system HoBaFe$$_{4}$$O$$_{7}$$ by dynamical Jahn-Teller effect

蒲沢 和也*; 石角 元志*; 河村 聖子; 川北 至信; 加倉井 和久*; 中島 健次; 佐藤 正俊*

Physical Review B, 95(10), p.104413_1 - 104413_7, 2017/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.33(Materials Science, Multidisciplinary)

A powder inelastic neutron-scattering study of HoBaFe$$_{4}$$O$$_{7}$$ (HBFO) revealed characteristic magnetic excitations associated with geometrical spin frustration. Dispersionless excitations in energy ($$omega$$) and wave-vector ($$Q$$) space are observed at several discrete energies. Some of them can be attributed to crystal-field excitations of Ho$$^{3+}$$ in octahedral symmetry, but the others are explained instead by the vibronic state of the Fe$$^{2+}$$ dynamical Jahn-Teller effect with orbit-spin coupling, indicating interaction among the spin, the orbital, and the lattice degree of freedom. The antiferromagnetic HBFO lattice has cubic symmetry, and both Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ reside on corner-sharing tetrahedra with a number ratio of 3:1. Even though Fe$$^{2+}$$ is a Jahn-Teller active ion in tetrahedral symmetry, the system does not exhibit any static lattice distortion to the lowest temperature studied (4 K). The observed excitations can be understood by considering the dynamical interaction among spin-orbital-lattice degrees of freedom, indicating that spin fluctuation due to the frustration effect induces the dynamical Jahn-Teller effect, although in most cases a Jahn-Teller active ion Fe$$^{2+}$$ takes the static Jahn-Teller effect in a magnetic oxide system.

論文

Impurity effects in the microscopic elastic properties of polycrystalline Mg-Zn-Y alloys with a synchronised long-period stacking ordered phase

細川 伸也*; 木村 耕治*; 山崎 倫昭*; 河村 能人*; 吉田 亨次*; 乾 雅祝*; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 川北 至信; 伊藤 晋一*

Journal of Alloys and Compounds, 695, p.426 - 432, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:60.17(Chemistry, Physical)

Inelastic X-ray scattering (IXS) was performed on polycrystalline Mg$$_{97}$$Zn$$_1$$Y$$_2$$ and Mg$$_{85}$$Zn$$_6$$Y$$_9$$ alloys with synchronized long-period stacking ordered (LPSO) phase for investigating the impurity effects in the microscopic elastic properties. Inelastic neutron scattering (INS) was also carried out on the former alloy. LA modes were clearly observed in the IXS spectra of both the LPSO alloys, while TA modes can mainly be detected in the second Brillouin zone. Broader inelastic signals and larger quasielastic peaks are characteristic due to the phonon scattering by the Zn/Y impurities. Only the TA excitation energies increase by adding the impurities, which indicates a harder stiffness of the bond angles relating to the L1$$_2$$-type clusters in the LPSO alloys. New dispersion-less excitation modes are observed at about 10 meV by adding the Zn/Y impurities. By comparing with the INS data, the contributions of the impurities to these excitations are discussed using differences in the scattering cross-sections between neutrons and X-rays.

論文

Inelastic and quasi-elastic neutron scattering spectrometers in J-PARC

瀬戸 秀紀; 伊藤 晋一; 横尾 哲也*; 遠藤 仁*; 中島 健次; 柴田 薫; 梶本 亮一; 河村 聖子; 中村 充孝; 川北 至信; et al.

Biochimica et Biophysica Acta; General Subjects, 1861(1), p.3651 - 3660, 2017/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:10.37(Biochemistry & Molecular Biology)

1MWクラスのパルス中性子源であるJ-PARCの物質・生命科学実験施設には、23の中性子ビームラインがあり、21台の装置が稼働、建設中である。このうち6台は中性子非弾性、及び、準弾性実験のための装置であり、生命科学研究に大いに寄与するものである。

論文

The Structure of molten CuCl; Reverse Monte Carlo modeling with high-energy X-ray diffraction data and molecular dynamics of a polarizable ion model

Alcaraz, O.*; Trull$`a$s, J.*; 田原 周太*; 川北 至信; 武田 信一*

Journal of Chemical Physics, 145(9), p.094503_1 - 094503_7, 2016/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.37(Chemistry, Physical)

The results of the structural properties of molten copper chloride are reported from high-energy X-ray diffraction measurements, reverse Monte Carlo modeling method, and molecular dynamics simulations using a polarizable ion model. The simulated X-ray structure factor reproduces all trends observed experimentally, in particular the shoulder at around 1 $AA $^{-1}$$ related to intermediate range ordering, as well as the partial copper-copper correlations from the reverse Monte Carlo modeling, which cannot be reproduced by using a simple rigid ion model. It is shown that the shoulder comes from intermediate range copper-copper correlations caused by the polarized chlorides.

論文

Processes of silver photodiffusion into Ge-chalcogenide probed by neutron reflectivity technique

坂口 佳史*; 朝岡 秀人; 魚住 雄輝; 川北 至信; 伊藤 崇芳*; 久保田 正人; 山崎 大; 曽山 和彦; Sheoran, G.*; Mitkova, M.*

Physica Status Solidi (A), 213(7), p.1894 - 1903, 2016/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.78(Materials Science, Multidisciplinary)

アモルファスGeカルコゲナイド/銀の界面において光を照射すると拡散が促進される。非破壊かつ時間分解で観測できるJ-PARC(写楽)の中性子反射率測定を用いて、光照射によってAgが初期の急速な拡散から緩やかな拡散と2段階のプロセスを経て、界面の拡散層が形成されている様子を捉えた。

論文

Colossal negative thermal expansion induced by magnetic phase competition on frustrated lattices in Laves phase compound (Hf,Ta)Fe$$_2$$

Li, B.; Luo, X. H.*; Wang, H.*; Ren, W. J.*; Yano, S.*; Wang, C.-W.*; Gardner, J. S.*; Liss, K.-D.*; Miao, P.*; Lee, S.-H.*; et al.

Physical Review B, 93(22), p.224405_1 - 224405_6, 2016/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:30.45(Materials Science, Multidisciplinary)

Competition between ferromagnetic and antiferromagnetic phases on frustrated lattices in hexagonal Laves phase compound Hf$$_{0.86}$$Ta$$_{0.14}$$Fe$$_2$$ is investigated by using neutron diffraction as a function of temperature and magnetic fields and density-functional-theory calculations. At 325 K, the compound orders into the 120$$^{circ}$$ frustrated antiferromagnetic state with well-reduced magnetic moment and an in-plane lattice contraction simultaneously sets in. With further cooling down, however, the accumulated distortion in turn destabilizes this susceptible frustrated structure. The frustration is completely relieved at 255 K when the first-order transition to the ferromagnetic state takes place, where a colossal negative volumetric thermal expansion, $$-123 times 10^{-6}$$/K, is obtained. Meanwhile, the antiferromagnetic state can be suppressed by few Tesla magnetic fields, which results in a colossal positive magnetostriction. Such delicate competition is attributed to the giant magnetic fluctuation inherent in the frustrated antiferromagnetic state. Therefore, the magnetoelastic instability is approached even under a small perturbation.

論文

Structural aspects of the superionic conduction mechanism in Ag-GeSe$$_{3}$$ glasses

Stellhorn, J. R.*; 細川 伸也*; Pilgrim, W.-C.*; 川北 至信; 上村 健二*; 木村 耕治*; Blanc, N.*; Boudet, N.*

Zeitschrift f$"u$r Physikalische Chemie, 230(3), p.369 - 386, 2016/03

The local and intemediate-range atomic structure in the Ag ion conduction glasses Ag$$_x$$(GeSe$$_3$$)$$_{1-x}$$ with $$x>$$ 0.15 and 0.50 has been investigated by Anormalous X-Ray Scattering experiments at the K absorption edges of each constituent element. This method can provide insight into the structural properties enableing the effect of superionic conductivity for compositions with $$x>$$ 0.33 in the amorphous phase. The experimental results were analyzed with Reverse Monte Carlo modeling, providing the partial structure factors and the corresponding partial pair-distribution functions. Evidence is found for a high level of intermediate range order for low silver concentrations, whereas the superionic conducting phase formed at high silver concentrations is characterized by cluster-like configurations of Ag atoms on a nanometer scale.

論文

Local structure of room-temperature superionic Ag-GeSe$$_3$$ glasses

Stellhorn, J. R.*; 細川 伸也*; 川北 至信; Gies, D.*; Pilgrim, W.-C.*; 林 好一*; 大山 研二*; Blanc, N.*; Boudet, N.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 431, p.68 - 71, 2016/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.56(Materials Science, Ceramics)

Anomalous X-ray scattering experiments on amorphous Ag$$_{0.5}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{0.5}$$ at the K absorption edges of each constituent element has been performed to investigate the local- and intermediate-range structure in this material. This method can provide insight into the structural properties enabling the effect of superionic conductivity in the amorphous phase. The experimental results were analyzed with reverse Monte Carlo modeling, providing the partial structure factors and the corresponding partial pair-distribution functions. A nanometer range phase separation tendency of the Ag atoms over a background of a GeSe$$_4$$ tetrahedral network is observed, which may confirm the view of Ag conduction pathways forming in this phase.

論文

Measurement of transient photo-induced changes in thin films at J-PARC; Time-resolved neutron reflectivity measurements of silver photo-diffusion into Ge-chalcogenide films

坂口 佳史*; 朝岡 秀人; 魚住 雄輝; 川北 至信; 伊藤 崇芳*; 久保田 正人; 山崎 大; 曽山 和彦; Ailavajhala, M.*; Wolf, K.*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.031023_1 - 031023_6, 2015/09

アモルファスGeカルコゲナイド/銀の界面において光を照射すると拡散が促進される。非破壊かつ時間分解で観測できるJ-PARC(写楽)の中性子反射率測定を用いて、光照射によってAgが、初期の急速な拡散によるAg-richな層の形成と、緩やかな拡散によるAg-poorな層の形成と、2段階のプロセスを経て拡散が進行していることを明らかにした。

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