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論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.11(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

論文

Highly efficient extraction separation of lanthanides using a diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 岡村 浩之; 久保田 富生子*; 後藤 雅宏*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(2), p.263 - 269, 2014/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:17.78(Chemistry, Analytical)

$$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) enables the quantitative partitioning of all Ln$$^{3+}$$ ions from moderately acidic solutions, while showing selectivity for heavier lanthanides, and provides remarkably high extraction separation performance for Ln$$^{3+}$$ compared with typical carboxylic acid extractants. Furthermore, the mutual separation abilities of DODGAA for light lanthanides are higher than those of organophosphorus extractants. Slope analysis, loading tests, and electrospray ionization mass spectrometry measurements demonstrated that the transfer of Ln$$^{3+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction, forming a 1:3 complex, Ln(DODGAA)$$_{3}$$. The stripping of Ln$$^{3+}$$ from the extracting phase was successfully achieved under acidic conditions. Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy revealed that the extracted Eu$$^{3+}$$ ions were completely dehydrated by complexation with DODGAA.

論文

Laser-induced fluorescence and infrared spectroscopic studies on the specific solvation of tris(1-(2-thienyl)-4,4,4-trifluoro-1,3-butanedionato)europium(III) in an ionic liquid

岡村 浩之; 坂江 広基*; 木谷 径治*; 平山 直紀*; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 下条 晃司郎; 長縄 弘親; 井村 久則*

Polyhedron, 31(1), p.748 - 753, 2012/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:14.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The extraction constant and the two-phase stability constant of tris(2-thenoyltrifluoroacetonato) europium(III) between 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) as an ionic liquid and an aqueous phase were determined by considering the extraction equilibria. Specific solute-solvent interactions between the neutral Eu(III) chelate and [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules were revealed from the relationships between the distribution constant of the enol form of 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) and the distribution constant ($$K$$$$_{rm D,M}$$) of the neutral Eu(III) chelate. The coordination environment of Eu$$^{3+}$$ in the neutral Eu(III) chelate in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] was investigated by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy and infrared absorption spectroscopy. Both methods consistently indicated that not only the Eu(III)chelate extracted but also Eu(tta)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ synthesized as a solid crystal were almost completely dehydrated in [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] saturated with water. Consequently, the higher $$K$$$$_{rm D,M}$$ or extractability of the neutral Eu(III) chelate in the [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] system can be ascribed to the dehydration of the Eu(III) chelate, which is caused by the specific solvation with [C$$_{4}$$mim][Tf$$_{2}$$N] molecules.

口頭

時間分解型レーザ誘起蛍光分光法を用いたEu(III)表面錯体に関する研究; H$$_{2}$$O/D$$_{2}$$O系における蛍光測定

石田 圭輔*; 斎藤 拓巳*; 田中 知*; 木村 貴海

no journal, , 

鉱物表面への核種の吸着は、その化学種分布を変化させ、その移行挙動を遅延させることから、放射性廃棄物処分のリスク評価において重要な素過程である。本研究では、バッチ法による吸着実験から吸着の量的情報を取得した後、イオンの配位環境の評価に有効な時間分解型レーザ誘起蛍光分光法(TRLFS)を用いて、カオリナイト表面でのEu(III)の吸着構造に関する情報を得ることを目的とする。カオリナイトへのEu(III)の吸着は、pH4$$sim$$6付近から吸着量が増加し、低pHでは塩濃度の減少とともに吸着量は増加した。この結果は外圏型及び内圏型の表面錯体の存在を示唆する。そこで、固相試料のTRLFS測定からEu(III)の水和数を評価し、これら2つの表面錯体の検証を行った。

口頭

Complexation of Eu$$^{3+}$$ with humic substances studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis

斎藤 拓巳*; Lukman, S.*; 青柳 登; 木村 貴海; 長崎 晋也*

no journal, , 

Humic substances are heterogeneous and ill-defined organic nanoparticles widely found in soil and aqueous environments. They are known as effective complexants for inorganic and organic contaminants, mediating their migration through geosphere. In this research, we investigated the binding of Eu$$^{3+}$$ to various HS by time-resolved laser fluorescence spectroscopy hyphnated with parallel factor analysis. Time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) is an analytical technique sensitive to physico-chemical forms of a target fluorescent metal ion, which can be further reinforced by combining with a powerful multivariate data analysis, PARARAC. Binding of Eu$$^{3+}$$ to HS purchased from the International and Japanese Humic Substances Societies was examined by TRLFS as a function of pH. A series of TRLFS data obtained for a certain HS were processed by PARAFAC to determine the number, spectra, decays and relative concentrations of factors. Each of the factors has some similarity among different HS, suggesting the presence of similar binding environments in different HS. It was further revealed that there were systematic trends between the spectra, decays and concentrations of the factors and the physical and chemical properties of HS. The observed trends will be used to deduce the characteristics of the different binding environments for Eu$$^{3+}$$ in HS.

口頭

Effective extraction of strontium(II) into an ionic liquid by cooperative intramolecular interaction

岡村 浩之; 下条 晃司郎; 池田 篤史*; 斎藤 拓巳*; 青柳 登; 平山 直紀*; 梅谷 重夫*; 井村 久則*; 長縄 弘親

no journal, , 

We recently reported that diaza-18-crown-6 bearing two $$beta$$-diketone fragments (H2$$beta$$DA18C6) provides a considerably high extractability of Sr$$^{2+}$$ due to a cooperative intramolecular interaction in the ionic liquid (IL) extraction system. In the present study, we have investigated the extraction capability of H2$$beta$$DA18C6 for Sr$$^{2+}$$ into 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) and chloroform in detail. From the p$${it K}$$$$_{a}$$ measurements and the slope analysis, the transfer of Sr$$^{2+}$$ with H2$$beta$$DA18C6 into [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] proceeds via a proton exchange reaction, which is identical to the extraction mechanism in the chloroform system. The superior extraction performance in the IL system is not attributed to the difference in the extraction mechanism between IL and chloroform systems. Extended X-ray absorption fine structure measurements showed that the Sr coordination environment of the Sr$$^{2+}$$-$$beta$$DA18C6 complex in [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] is similar to that in chloroform. However, the distance between Sr$$^{2+}$$ and O atom in the Sr$$^{2+}$$-$$beta$$DA18C6 complex in [C$$_{2}$$mim][Tf$$_{2}$$N] was shorter than that in chloroform. This result reveals that the shortening of the distance causes remarkably high extractability of Sr$$^{2+}$$, and is ascribable to the cooperative intramolecular interaction of this ligand in IL.

口頭

微生物細胞を用いたMnO$$_{4}$$$$^{-}$$の還元により生成したMn酸化物に対するCo$$^{2+}$$の収着挙動

加藤 友彰; 大貫 敏彦; 斎藤 拓巳*; Yu, Q.

no journal, , 

水環境からの放射性Coの回収を目的に、MnO$$_{4}$$$$^{-}$$イオンを微生物により還元生成したMn酸化物への収着を調べた。Coの収着量はZnよりも当量比で高かった。この原因は、Co$$^{2+}$$のCo$$^{3+}$$への酸化収着によると推察された。

口頭

Characterization and thermodynamic study of the protonation of humic acid dissolved in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際の深部地下水中に溶存している腐植物質を用いた研究は限られている。本研究ではこれまでに、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、熱量滴定法により、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べてきている。本発表では、サイズ分画クロマトグラフィ(SEC法)およびフロー・フィールド・フロー・フラクショネーション法(Fl-FFF法)により、腐植物質の分子量および流体力学径を新たに取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、IHSSの標準腐植物質より小さな分子量、流体力学径、プロトン化エンタルピーを持つことが明らかになった。このことから、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。

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