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論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

報告書

新規抽出剤・吸着剤によるTRU・FP分離の要素技術開発; Cs・Sr分離技術開発(受託研究)

星 陽崇; 菊池 孝浩; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海

JAEA-Research 2010-016, 70 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-016.pdf:2.31MB

使用済核燃料の再処理で発生する高レベル廃液から発熱性のCs及びSrを、抽出剤含浸吸着剤を用いて選択的に分離回収する方法を研究した。カリックスクラウン誘導体を用いるCs吸着剤は、Csに対して極めて高い選択性を示し、Csを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線に対する耐久性も高く、想定される線量ではほとんど動的飽和吸着容量が減少しないことがわかった。一方、クラウンエーテル誘導体を用いるSr吸着剤は、Ba及びTcが挙動をともにするものの、Srに対して高い選択性を示し、高濃度硝酸溶液からSrを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線の照射により動的飽和吸着容量が減少し、想定される線量では約30%低下した。NUCEFに貯蔵された実HLLWを使用して、Cs分離試験及びSr分離試験をカラム法で実施した。コールド試験で得られた結果と同様に、良好な分離結果が得られた。最後に、想定される分離スキームに従ったフロー試験を実施し、Cs及びSrは効果的に他のFP元素から分離回収された。本分離手法は、高濃度硝酸溶液から選択的にCs及びSrを分離するためには、非常に有望であることが示された。

報告書

酸化鉄吸着剤によるMo分離要素技術開発(受託研究)

菊池 孝浩; 星 陽崇; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海; Dodbiba, G.*; 藤田 豊久*

JAEA-Research 2010-010, 45 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-010.pdf:1.31MB

高レベル放射性廃棄物に含まれるMoは、ガラス固化体への溶解度が低く、ガラス固化体発生本数を増大させる一つの因子となっている。本報では、おもに酸化鉄系の吸着剤(Fe吸着剤)を中心に鉄・鉛複合酸化物(Fe-Pb吸着剤),酸化コバルト,酸化マンガン,アルミナ,酸化ジルコニウム等の金属酸化物吸着剤による硝酸中でのMoの吸着特性を調べた結果を報告する。3M硝酸中でFe-Pb吸着剤は約80%が、酸化マンガンは約55%が溶出した。試験をしたすべての吸着剤で、硝酸濃度の増加とともにMoに対する分配比は低下したが、ヘマタイト構造のFe吸着剤及び非晶質の含水酸化ジルコニウムは、3M硝酸中においても高いMo吸着能を示した。一方、アルミナや酸化コバルトの3M硝酸中でMoに対する分配比は低かった。Fe吸着剤は、Mo以外の主なFP, U及びTRUはほとんど吸着せず、Moと相互分離できることが示唆された。吸着したMoの一部は吸着剤に残存するものの、シュウ酸で溶離することで、繰り返し使用が可能であることがわかった。また、吸着等温式及び総括物質移動係数から破過挙動の推定が可能となり、吸着剤粒径が破過挙動に影響を及ぼし、小粒径化することでMo処理量が増大することがわかった。

論文

Study on stability of Cs$$cdot$$Sr solvent impregnated resin against $$gamma$$ irradiation

星 陽崇; 菊池 孝浩; 森田 泰治; 木村 貴海

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 24, 2009/12

高レベル廃液から発熱性のCs及びSrを選択的に分離するプロセスの研究開発を行っている。本研究ではCs又はSrに対して高い選択性を有する含浸吸着剤を調製し、$$gamma$$線照射に対する耐久性を評価した。含浸吸着剤は硝酸溶液に浸漬させた状態で$$gamma$$線を照射し、Cs又はSrの飽和吸着容量の変化を調べた。照射後の吸着剤はろ過後、乾燥させ、Cs又はSrを含む硝酸溶液と接触させて、飽和吸着容量を測定した。高濃度($$>$$4M)の硝酸溶液中で照射した吸着剤では照射による明確な吸着容量の低下が認められたが、低濃度($$<$$4M)の硝酸溶液中で照射した場合は、照射による吸着容量の低下はごくわずかであることが判明した。本試験から得られた知見を今後の実分離プロセスの概念設計に資する。

論文

Separation of Am and Cm from HLLW by extraction chromatography using novel R-BTP extraction resins

Wei, Y.*; 星 陽崇; 森田 泰治; Bruggeman, A.*; Goethals, P.*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1086 - 1093, 2009/09

長半減期のマイナーアクチニド(MA=Am,Cm)を高レベル廃液(HLLW)から分離するため、有機溶媒の使用量を極少量に抑え、機器設備をコンパクトにできる抽出クロマトグラフィーによる新規プロセスの研究を進めている。本プロセスは、群分離を目的とするCMPO吸着剤を充填したカラム、及びMAとランタニド(Ln)を相互分離するためのR-BTP吸着剤を充填したカラムの二段の分離カラムから構成される。R-BTPは窒素ドナー抽出剤の類似体で、Ln(III)に比べてMA(III)に対して強い親和性を有することが確認されている。一般に、R-BTPは窒素のプロトネーションにより強酸性では不安定であるため、弱酸性での使用が想定されている。しかし、R-BTPの化学的な安定性はアルキル基の長さ及び構造に強く依存することが明らかになり、分岐させた側鎖を有するR-BTPは、硝酸濃度1$$sim$$4Mの範囲でAm及びCmに対して強い吸着性を示した。加えて、3$$sim$$4M硝酸への含浸吸着剤からの溶出は30ppm未満と極微量であった。したがって、構造を最適化させたR-BTP吸着剤を用いた単サイクル分離プロセスによる、HLLWからのMAの直接分離が可能であると考えられる。MA単分離サイクルでの放射線に対する耐久性の実験評価も報告する。

論文

A Hot test on minor actinides / lanthanides separation from HLLW using an R-BTP extraction resin

Wei, Y.*; 星 陽崇; 熊谷 幹郎*

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

長半減期のマイナーアクチニド(MA=Am,Cm)を高レベル廃液(HLLW)から分離するため、有機溶媒の使用量が少なく、装置がコンパクトになる抽出クロマトグラフィーによる新規分離プロセスの研究開発を進めている。プロセスは、群分離のためのCMPO(octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoyl-methyl phosphine oxide)吸着剤カラム、及びランタニド(Ln)からMAを分離するソフトドナーのR-BTP(2,6-bis-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)pyridine)吸着剤カラムから構成される。本研究では、照射済MOX燃料の処理液から、R-BTP吸着剤カラムによりMAとLnの分離ホット試験を実施した。MAとLnの完全な分離が達成された。加えて、MA-Ln回収液に少量含まれるUとPuをMAとともに効果的に回収できた。本試験結果より、本MA分離プロセスが実用化可能であることが示された。

論文

Study on valence of Pu, Np and Tc in nitric acid after electrolytic reduction

星 陽崇*; Wei, Y.-Z.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.663 - 667, 2007/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:60.92(Chemistry, Physical)

核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉燃料再処理システムの確立には、現行のピュレックスシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生量が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは、使用済FBR-MOX燃料を対象とした新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスでは、アクチノイド元素の原子価をフロー型電解槽を用いて調整し、陰イオン交換体カラムを用いて高度に分離回収する。本報告では、高濃度硝酸中で電解還元されたプルトニウム,ネプツニウム及びテクネチウムの原子価を評価した。紫外・可視吸収スペクトル測定の結果、プルトニウムは3価に、ネプツニウムは4価に還元されることが明らかになった。また、陰イオン交換体カラムを用いた分析の結果、テクネチウムは4価又は2価に還元されることがわかった。還元したプルトニウムの再酸化に対する共存元素の影響を調べた結果、長期的にはテクネチウムにより定量的に再酸化されること、及び短期的にはルテニウムの影響が大きいことが明らかになった。

論文

Separation of minor actinides and lanthanides from nitric acid solution by R-BTP extraction resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06

近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10$$^{4}$$を超えた。

論文

Separation of trivalent actinides from lanthanides by using R-BTP resins and stability of R-BTP resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02

 被引用回数:31 パーセンタイル:14.55(Chemistry, Physical)

先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の$$alpha$$放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50$$mu$$のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数($$>$$10$$^{7}$$)が得られ、全元素が定量的に回収された。

論文

Development of the ERIX process for reprocessing spent FBR-MOX fuel; A Study on minor actinides separation process

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

核燃料サイクルの開発において、再処理プロセスの経済性及び効率性の向上は最も重要な課題の一つである。特に将来の高速増殖炉システムの確立には、現行のPurexプロセスに比べコンパクトで放射性廃棄物量の少ない再処理プロセスの開発が強く望まれている。著者らは使用済みFBR-MOX燃料の再処理プロセスとして、新規湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPd除去工程,(2)電解還元による原子価調整工程,(3)陰イオン交換体によるU, Pu, Npの回収工程,(4)マイナーアクチニド分離工程から構成される。本研究ではマイナーアクチニド分離工程について検討した。

報告書

Csの抽出クロマトグラフィー分離に関する試験(2)

星 陽崇*; 張 安運*; 内田 裕美*; 倉岡 悦周*

JNC-TJ8400 2005-011, 20 Pages, 2005/02

JNC-TJ8400-2005-011.pdf:0.86MB

再処理高放射性廃液から抽出クロマトグラフィーによりCsを分離回収する方法について試験研究を行った。抽出剤CalixR14及びTBPを含浸した吸着材を合成し、Cs、Na、K、Rb、Sr、Laの吸着特性を調べた。模擬廃液を用いたカラム分離試験を行った。Csを分離回収できる見通しが得られた。

論文

Electrolytic reduction of Tc(VII) in nitric acid solution using glassy carbon electrode

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 262(3), p.601 - 605, 2005/01

グラッシーカーボン電極を用い、硝酸溶液中でTc(VII)の電解還元試験を行った。電解還元は-300mV(vs. Ag/AgCl)の定電位で実施した。電解還元前後のTc濃度がほとんど変化しなかったことから、TcO$$_{2}$$やTc等が電極表面へ析出しないと考えられる。吸光スペクトル測定及び陰イオン交換体を用いた吸着バッチ試験の結果から、Tc(VII)はTc(IV)に還元されることが、明らかとなった。

報告書

陽イオン交換試験(3)

星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*; 山口 裕美*

JNC-TJ8420 2004-001, 23 Pages, 2004/02

JNC-TJ8420-2004-001.pdf:1.01MB

イオン交換基としてスルホン酸をシリカ粒子に担持させた陽イオン交換体を用い、カラム法による模擬Am-Cm含有廃液中の希土類元素の分離特性を検討した。

報告書

TODGA吸着材の基礎特性に関する試験

星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*; 山口 裕美*

JNC-TJ8410 2004-001, 26 Pages, 2004/02

JNC-TJ8410-2004-001.pdf:1.16MB

高レベル廃液からの三価アクチニド(Am及びCm)分離プロセスとして抽出クロマトグラフィーを適用するために、シリカ担持型TODGA吸着材の基礎的な特性に関する試験を行った。

報告書

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験 (3)

星 陽崇*; 張 安運*; 倉岡 悦周*

JNC-TJ8410 2004-008, 27 Pages, 2003/12

JNC-TJ8410-2004-008.pdf:0.68MB

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー工程を確立するため、漏出CMPOに関する試験、プロセスフローシート試験を行った。

論文

Study on reduction of neptunium and uranium in nitric acid solution using flow type electrolytic cell, as a basic technique for advanced reprocessing process

朝倉 俊英; 内山 軍蔵; 星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.340 - 342, 2002/11

カーボン繊維カラム電極を備えた、フロー型電解セルを用いて、テクネチウム,ネプツニウム,ウランの還元について検討した。3mol$$cdotell^{-1}$$硝酸中+0.3V vs Ag/AgClの電位で、Np(VI)をNp(V)に還元できた。3mol$$cdotell^{-1}$$硝酸中、-0.3V vs Ag/AgClの電位で、Np,Tc共存のもと、ウラン(VI)をウラン(IV)に定量的に電解できた。Tcの還元挙動については、なお、検討が必要である。

論文

Elemental groups separation for high-level waste partitioning using a novel silica-based CMPO extraction-resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.874 - 877, 2002/11

われわれは、高レベル廃液(HLLW)の管理を容易にし、地層処分時の長期放射線リスクを最小化するために、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによりHLLWから長半減期のマイナーアクチノイド(MA)やZrやMoのような核分裂生成物(FP)を分離する、高度な元素群分離プロセスを提案してきた。本研究では、マクロレティキュラー型スチレン-ジビニルベンゼン共重合体が直径50$$mu$$mの多孔性シリカ粒子内に固定された担体(SiO$$_{2}$$-P)にCMPO (octyl(phenyl)-N, N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)を担持した新しい抽出樹脂を調整し、トレーサー量の$$^{243}$$Am(III)とマクロ量の典型的なFP元素を含む模擬HLLWを用いて、カラムクロマトグラフィーによる分離実験を行い、その結果、模擬HLLW中の元素を3つの群、すなわちCs-Sr-Rh-Ru群,Pd-Ln-Am群及びZr-Mo群に分離することに成功した。

論文

Preparation of novel silica-based R-BTP extraction-resins and their application to trivalent actinides and lanthanides separation

Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11

われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50$$mu$$mのSiO$$_{2}$$-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、$$^{243}$$AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、${it n}$Bu-BTP/SiO$$_{2}$$-Pと${it n}$Hex-BTP/SiO$$_{2}$$-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10$$^{4}$$、Am/Eu-Gdについて約10$$^{2}$$が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。

報告書

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験

倉岡 悦周*; 新井 剛*; 星 陽崇*

JNC-TJ8420 2002-002, 35 Pages, 2002/02

JNC-TJ8420-2002-002.pdf:0.99MB

本試験では、FBRサイクルの実用化戦略調査研究において、MA分離プロセスとしてのTRUEX法やSETFICS法に抽出クロマト法を適用するために、シリカ担持型CMPO吸着材の基礎的な特性に関する試験を行った。具体的には、想定される溶離剤による吸着材からのCMPO浸出挙動、吸着材の吸着容量、担体からのCMPO溶出法、吸着材の熱分解特性について試験評価した。吸着材からのCMPO浸出は水相溶液へのCMPO溶解度によるもので、希硝酸への浸出率が比較的高く、20$$sim$$50ppm程度である。カラムにおける溶離過程で同程度のCMPOが浸出されるが、必要過剰量の吸着材を充填することや、予めCMPOで飽和した溶離液を使用することにより対応できると考えられる。Nd(III)を用いて測定した3M硝酸中での吸着材の飽和吸着量は0.19$$sim$$0.22mmol/gで、M(NO3)3・3CMPOとして計算した最大吸着量の70$$sim$$80%である。アセトン等の有機溶剤により、含浸担持したCMPOが担体から完全に溶出されることが認められた。吸着材中のCMPOは約200$$^{circ}C$$より熱分解し、担体中のSDBポリマーは約290$$^{circ}C$$より熱分解してシリカ粒子が残されることが確認された。

口頭

抽出クロマトグラフィーによるMAの分離

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

no journal, , 

核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉(FBR)サイクルの確立には、現行のPurexシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは使用済みFBR-MOX燃料を対象とした、新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス(The Electrolytic Reduction and Ion Exchange Process for Reprocessing Spent FBR-MOX Fuel)」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPdの選択的除去,(2)電解還元によるアクチニド(U, Pu, Np)、及び核分裂生成物(Tc, Ru)の原子価調整,(3)陰イオン交換体AR-01によるU, Pu及びNpの分離回収,(4)抽出クロマトグラフィーによる長半減期のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離回収から構成される。MA分離は二段の分離カラムを使用する。はじめに、TODGA(N,N,N',N'-tetraoctyl-3- oxapentane-1,5-diamide)吸着剤を充填した第一カラムで、高濃度硝酸溶液の高レベル廃液からMA(III)とランタニド(Ln(III))を他の核分裂生成物(FP)と分離する。続いて、R-BTP(2,6-bis-(5,6- di-n-alkyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine)吸着剤を充填した第二カラムでMA(III)とLn(III)を相互分離する。長期に及ぶ放射能リスク及びHLLWの管理の負荷を低減するために、HLLWからのMA分離が望まれており、本研究ではR-BTP吸着剤を用いたMA分離について検討した。

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