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論文

プルトニウム抽出残液からのアメリシウムの分離及び酸化物転換

杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12

プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am($$sim$$620mg/$$l$$)のほかに、Np($$sim$$107mg/$$l$$), Ag($$sim$$2000mg/$$l$$), Fe($$sim$$290mg/$$l$$), Cr($$sim$$38mg/$$l$$), Ni($$sim$$52mg/$$l$$)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ83$$sim$$92%及び97$$sim$$98%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ85$$sim$$95%及び98$$sim$$99%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89$$sim$$100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が85$$sim$$96%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。

論文

Enhanced electrochemical oxidation of spent organic solvent under ultrasonic agitation

杉川 進; 梅田 幹; 小林 冬実; 長田 正信*; 土尻 滋; 天野 昌江*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

銀電解酸化法による$$alpha$$汚染された有機液体廃棄物の分解・無機化処理技術は、高温熱分解法などに比べて、低温及び常圧下で無機化が図れる安全性及び経済性に優れた方法である。このため、1996年からTBP-ドデカン溶媒での分解・無機化試験を行い、溶媒が完全にリン酸,二酸化炭素及び水に分解されることが確認されたが、電流効率が低いことが難点であった。このため、超音波による溶媒と銀2価イオン水溶液の強力な混合下で酸化分解を行い、電流効率の大幅な改善を図った。その結果、電流効率はTBP,ドデカン及びTBPの中間生成物の分解では、いずれも機械的攪拌に比べて2倍以上となった。これらの結果に基づいて、少量溶媒のための分解プロセスと多量溶媒のためのアルカリ過水分解とを組合せた分解プロセスを提案した。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

報告書

硝酸溶液中硝酸ヒドラジンの安全性試験

木田 孝; 杉川 進

JAERI-Tech 2004-019, 30 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-019.pdf:1.23MB

再処理工程における硝酸ヒドラジンは、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)と同様に熱化学的に不安定な物質であることが知られている。このため、硝酸ヒドラジンの反応に関する基礎データを整備するために、圧力容器型反応熱量計等により硝酸ヒドラジンと硝酸の反応により発熱が開始する温度,発熱量,発熱開始温度に及ぼす不純物の影響,一定温度で長時間保持した場合の自己加速反応等を測定した。本報告書は試験で得られた硝酸ヒドラジンと硝酸の反応基礎データ及び再処理工程における硝酸ヒドラジンの安全取扱条件の評価についてまとめたものである。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

報告書

銀媒体電解酸化法によるMOX溶解シミュレーションコードの開発(受託研究)

木田 孝; 梅田 幹; 杉川 進

JAERI-Data/Code 2003-001, 29 Pages, 2003/03

JAERI-Data-Code-2003-001.pdf:6.34MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、臨界実験で使用する硝酸プルトニウム溶液を調製するために、銀媒体電解酸化法によるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の溶解を計画している。この溶解運転の支援のために、MOX溶解シミュレーションコードの開発を行なった。本報は、開発したシミュレーションコードの概要、実験データとの比較及び溶解速度に及ぼすMOX粉末溶解パラメータについてまとめたものである。本コードは、Ag$$^{2+}$$によるPuO$$_{2}$$粉末溶解に対するZundelevichのモデルに基づいて作成し、Ag$$^{2+}$$の収支式に亜硝酸による影響を加えるとともに、MOX粉末の表面積は粒径分布により算出する方式を採用した。また、コードの妥当性を確認するために、実験データとの比較を行なった。この結果、本コードにおいて溶解速度定数等のパラメータに適切な値を用いることで、溶解挙動を良く模擬できることを確認した。また、溶解速度に及ぼす影響が最も大きいパラメータは、MOX粉末粒径であることが判明した。

論文

Research activities on advanced nuclear fuel cycle in NUCEF

鈴木 康文; 土尻 滋; 大野 秋男; 前多 厚; 杉川 進

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09

NUCEFで行われている核燃料サイクル分野における研究活動の現状と今後の予定を紹介する。臨界安全,新しい再処理技術,群分離,廃棄物管理,超ウラン元素化学などについて、最近の成果を概要するとともに、研究計画の概要を述べる。

論文

Waste management in NUCEF

鈴木 康文; 前多 厚; 杉川 進; 竹下 功

Proceedings of International Conference on Scientific Research on the Back-end of the Fuel Cycle for the 21st Century (ATALANTE 2000) (Internet), 8 Pages, 2000/10

NUCEFで発生する放射性廃棄物の管理について紹介する。NUCEFでは、STACY,TRACY,セル等を用いた研究活動からさまざまな廃棄物が発生する。特に、プルトニウム硝酸溶液を用いたSTACYでの臨界実験準備で生ずるアメリシウム廃棄物の管理が課題のひとつである。これらの廃棄物の処理及び管理等について概説する。また、廃棄物の安定化、減容等を目的としてNUCEFで実施されているタンニンゲルを用いたアメリシウム廃液処理、銀電解酸化法を応用した有機廃液の無機化等にかかわる技術開発の現状を報告する。

論文

$$alpha$$ bearing waste treatment by electrochemical oxidation technique

杉川 進; 梅田 幹

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.1, p.357 - 364, 2000/00

NUCEFから発生する$$alpha$$汚染廃棄物の処理のため、銀電解酸化技術の適用を検討してきた。三種類のベンチスケールの電解槽を用いて、$$alpha$$廃液処理用の不溶性タンニン吸着剤及びウラン/プルトニウム抽出剤用のTBP/ドデカンについての分解・無機化、$$alpha$$汚染固体廃棄物の模擬物質での除染に関する実験を行った。その結果、不溶性タンニンは、高電流効率、速い分解速度で二酸化炭素に分解することができた。また、TBP/ドデカンも高電流効率、比較的速い分解速度で二酸化炭素とリン酸に分解することができた。ステンレス模擬物質での溶解速度は、電流よりも、模擬物質表面の流速の方が支配的であった。

報告書

アスファルト固化処理施設火災・爆発事故の原因究明試験と環境影響評価

藤根 幸雄; 村田 幹生; 阿部 仁; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎*; 井田 正明*; 渡辺 眞樹男; 内山 軍蔵; 朝倉 俊英; et al.

JAERI-Research 99-056, p.278 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-056.pdf:22.73MB

東海再処理施設アスファルト固化処理施設における火災爆発事故について、原研の調査検討会が行った原因究明にかかわる試験及び環境影響評価の結果を報告する。原因究明にかかわる試験においては、実廃液サンプルの化学分析、アスファルト塩混合物の熱分析、暴走的発熱反応試験、発煙時の可燃性ガス分析などを行った。環境影響評価では、環境モニタリングデータと大気拡散シミュレーションコードSPEEDIによる解析結果より、環境へ放出されたCs量を推定した。また、一般住民の被ばく線量評価を行った

論文

Current status of criticality safety experiment in NUCEF and its enhancement of facility function toward Pu experiment

竹下 功; 大野 秋男; 井澤 直樹*; 三好 慶典; 前多 厚; 杉川 進; 宮内 正勝

Proceedings of 6th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC '99), p.1512 - 1576, 1999/09

NUCEFにおける臨界実験は初臨界達成(1995)以降STACYは約240回、TRACYは約120回をそれぞれ特段のトラブルもなく行われ、低濃縮ウランの溶液燃料の臨界量、臨界事故挙動に関する有益なデータを生み出してきた。本報では、これらの運転実験状況に加えて、実験で用いる溶液燃料の調整、サンプル試料化学分析の概要を述べる。また、STACYでのプルトニウム実験に必要なプルトニウム取扱設備、MOX溶解槽、アルファ廃棄物処理設備等の設計や整備状況も述べ、このための準備が実験と並行して着実に進められており、数年のうちにプルトニウム臨界実験が開始できることを報告する。

論文

Present status and enchancement of facility capability in NUCEF for the safety research and development of base technology on nuclear fuel cycle

津幡 靖宏; 前多 厚; 大野 秋男; 杉川 進; 高柳 政二; 竹下 功

Proceedings of International Conference on Future Nuclear Systems (GLOBAL '99) (CD-ROM), 7 Pages, 1999/08

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では核燃料サイクルバックエンドに関連した安全研究と基盤技術開発を行っており、1994年のホット運転開始以来、さまざまな研究テーマが着実に進行している。臨界実験施設においては溶液燃料の基礎的な臨界データ取得を目的としたウラン実験が進む一方で、将来のプルトニウム実験に向けた施設拡張及び技術開発が進められている。またバックエンド研究施設では新たな再処理・廃棄物管理技術開発のための実験が行われている。本発表ではNUCEFにおける研究開発の現状と将来に向けた計画について報告する。

報告書

MOX溶解用電解酸化方式型Pu溶解槽の臨界安全解析

梅田 幹; 杉川 進; 中村 和仁*; 江頭 哲郎*

JAERI-Tech 98-037, 29 Pages, 1998/08

JAERI-Tech-98-037.pdf:1.08MB

Pu溶解槽は、MOX粉末を供給する供給部、供給されたMOX粉末を溶液に分散・循環させる循環部、MOX粉末の溶解に利用する銀を2価に酸化する電解部の3槽と各槽を接続する配管から構成される。Pu溶解槽の臨界管理には、質量制限値を設定した全濃度の形状寸法管理を適用した。臨界安全性の評価には、モンテカルロコードKENO-IV及び核データファイルENDF/B-IVに基づき作成されたMGCL-137群ライブラリを用いた。臨界安全解析では、製作上必要な寸法を考慮した1槽の円筒直径、3槽間の中心間距離を評価した。この結果、Pu溶解槽の単一ユニットでの臨界安全性を確認した。さらに、Pu溶解槽が設置される部屋について複数ユニットでの臨界安全解析も行い、今回設計したPu溶解槽の臨界安全性が十分確保されていることを確認した。

論文

Mock-up tests for design of silver mediated electrolytic dissolver

杉川 進; 白鶯 秀明; 竹下 功; 矢野 肇*; 木村 邦彦*; 田中 昇一*; P.Bretault*; R.Vialard*; M.Lecomte*

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 3, p.931 - 938, 1998/00

NUCEF臨界実験で使用するプルトニウム溶液の調製のため、MOX燃料スクラップの溶解として難溶性のMOXの溶解等に優れた銀電解溶解法を選定した。この溶解槽の設計のため、実規模(2.5kgMOX/バッチ)のアクリル製の試験装置を用いた各種試験を行った。試験は、(1)MOX粉末供給テスト、(2)溶解槽内流体ダイナミックステスト、(3)銀(II)電解生成テスト、(4)U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末の電解溶解テスト、(5)小規模ガラス製電解セルによる有機物(バインダー等)分解テストについて行い、粉末の溶解槽への供給特性、溶解槽内の流体の循環特性、銀(II)イオンの生成特性、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末の溶解率、有機物の分解率等の設計データ等を十分に取得することができた。

論文

Critical experiments on 10% enriched uranyl nitrate solution using a 60-cm-diameter cylindrical core

三好 慶典; 馬野 琢也; 外池 幸太郎; 井沢 直樹; 杉川 進; 岡崎 修二

Nuclear Technology, 118(1), p.69 - 82, 1997/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:31.57(Nuclear Science & Technology)

NUCEFに設置された定常臨界実験装置STACYでは、1995年2月の初回臨界試験以後、濃縮度10%の硝酸ウラニル水溶液燃料を用いて最初のシリーズの臨界実験を実施した。本報告書は、臨界安全設計に用いられている解析コードの信頼性評価に資するため、直径60cmの円筒タンクを用いた基本炉心に関する臨界データを公表するものである。実験では、ウラン濃度及び反射条件を主要なパラメータとして炉心条件を変更し、硝酸濃度を約2.2mol/lに保持し、ウラン濃度を313g/lから225g/lの範囲で変化させた。ここでは、ベンチマークデータとして水反射体付炉心及び反射体なしの炉心に関して、各々7ケース及び5ケースを選定している。また、我が国で整備された核データファイルJENDL3.2を用いて、2次元SN輸送コードTWOTRANと3次元モンテカルロコードMCNP4Aによる解析結果についても示し、中性子実効増倍率に関する相互比較を行った。

報告書

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)核燃料調製設備の概要

杉川 進; 梅田 幹; 石仙 順也; 中崎 正人; 白橋 浩一; 松村 達郎; 田村 裕*; 河合 正雄*; 辻 健一*; 館盛 勝一; et al.

JAERI-Tech 97-007, 86 Pages, 1997/03

JAERI-Tech-97-007.pdf:3.27MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)で使用する溶液燃料の調製を行うことを目的とした核燃料調製設備について述べたものであり、酸化物燃料の溶解系、溶液燃料の調整系、精製系、酸回収系、溶液燃料貯蔵系等の設備に関して、工程設計条件、主要機器の設計諸元を示すとともに、臨界、火災・爆発等の安全設計についての考え方をまとめたものである。

論文

Development of an integrated transuranic waste management system for a large research facility:NUCEF

峯尾 英章; 松村 達郎; 竹下 功; 西沢 市王; 杉川 進; 辻野 毅*

Nuclear Technology, 117(3), p.329 - 339, 1997/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.31(Nuclear Science & Technology)

NUCEFは、TRU(超ウラン)元素を用いた実験を行う大型の複合研究施設である。施設で発生するTRU廃棄物に対する合理的な管理は非常に重要な課題である。TRU元素を含む液体及び固体廃棄物は、主として臨界実験のための核燃料調製設備及びホットセル($$alpha$$$$gamma$$セル)やグローブボックスで行われる再処理やTRU廃棄物管理の実験から発生する。NUCEFにおけるTRU廃棄物管理は区分管理を基としており、廃棄物の減容及び液体廃棄物に含まれるTRU元素の再利用を最大限に行おうとするものである。廃棄物管理システムの確立には、固体廃棄物の区分管理のための測定技術、濃縮廃液からのアメリシウム回収及び安定化技術、並びに有機廃液及びその他の廃液の減容技術の開発が必要である。これらの技術は、NUCEFで行われる研究開発の成果を応用して開発される。

報告書

臨界安全形状ミキサセトラの設計、製作及び機能試験

梅田 幹; 杉川 進; 重面 隆雄; 三好 慶典; 宮内 正勝; 井沢 直樹

JAERI-Tech 96-058, 28 Pages, 1997/01

JAERI-Tech-96-058.pdf:1.21MB

NUCEF燃料調製設備には、臨界実験で使用した溶液燃料からウラン及びプルトニウムを分離精製するための精製設備がある。精製設備では、ミキサセトラにおいて臨界質量以上の濃縮ウラン及びプルトニウムを取扱う。また、NUCEFでの臨界実験条件に合わせた溶液燃料を調製するために精製設備の運転モードも多様なものとなり、ミキサセトラは単一故障、誤操作を考慮して全濃度での臨界安全形状としている。本報では、臨界安全形状ミキサセトラの設計、製作及び製作後に行われた機能試験についてまとめた。ミキサセトラの設計では、中性子吸収材(カドミウム)及び中性子減速材(ポリエチレン)を使用し、1段の寸法を制限することによりプロセス条件を満たしつつ臨界安全形状とすることができた。製作後に行われた機能試験では、製作したミキサセトラは安定に運転制御できることが確認され、所定の性能を有することが確認された。

論文

Outline and operational experience of the fuel treatment system for criticality safety experiments in NUCEF

梅田 幹; 杉川 進; 宮内 正勝; 岡崎 修二; 井沢 直樹

Proceedings of ENS Class 1 Topical Meeting; Research Facilities for the Future of Nuclear Energy, 0, p.322 - 329, 1996/00

NUCEFに設置されている臨界実験装置(STACY及びTRACY)では、低濃縮ウラン溶液燃料及びプルトニウム溶液燃料が用いられる。このため、NUCEFにはこれら溶液燃料を取り扱う為の燃料調製設備が設置してある。燃料調製設備の主な機能としては、溶解、希釈、混合、濃縮、精製、貯蔵であり、再処理施設の機能と類似したものである。安全設計では、臨界安全、耐震及び火爆防止を十分考慮されている。NUCEFは1994年に完成し、燃料調製設備において溶解設備、精製設備及び調製設備の各設備で特性試験、機能試験などが行われ、各機器の性能確認及び最適運転条件などに関する運転経験が得られた。本発表では、これらNUCEF燃料調製設備の概要、安全設計及び今までに行われてきた試験、運転の結果及び得られた経験について報告する。

報告書

NUCEF燃料調製設備におけるウラン燃料溶解

梅田 幹; 阿見 則男*; 杉川 進; 井沢 直樹

JAERI-Tech 95-038, 44 Pages, 1995/07

JAERI-Tech-95-038.pdf:1.07MB

NUCEFに設置されている臨界実験装置(STACY及びTRACY)では、10%濃縮ウランの硝酸溶液燃料を使用する。この溶液燃料150kgUを調製するために、ペレット単位のビーカー規模での溶解基礎試験、実機溶解槽を用いた溶解特性試験を行い、その後に溶解運転を行った。本報では、これら溶解基礎試験、溶解特性試験及び溶解運転の結果について報告する。溶解基礎試験では、穏やかに反応が進み硝酸濃度が最終的に低くなることを考慮して温度80$$^{circ}$$C、初期硝酸濃度7Mの溶解条件を選定した。溶解特性試験からは、昇温は徐々に行う必要があること及び運転時間は8時間という運転条件を選定した。これらの溶解運転条件により、その後の溶解運転は順調に行うことができた。また、溶解運転より不溶解性残さの液移送時間に与える影響やNOxの挙動等の知見が得られた。

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