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報告書

坑道周辺岩盤の概念再構築に関する研究; 平成26年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 吉田 英一*; 村上 裕晃; 笹尾 英嗣

JAEA-Research 2015-017, 54 Pages, 2015/12

JAEA-Research-2015-017.pdf:17.3MB

本報告書は、地層処分におけるニアフィールドコンセプトをより現実的に再構築する研究に関するものである。平成27年度は、当委員会の最終年度に当たるため、ニアフィールドコンセプトの再構築に関する検討概要と基本的考え方のまとめを行った。また、委員会での検討事項を整理して、「現実的なニアフィールドコンセプトの再構築」の残された課題を抽出した。特に、「2011年東日本大震災」後に、安全に関する社会のパラダイムが大きくシフトしたことを考慮して、地層処分に関して、社会が従来の安全概念では受け入れがたくなっていると考えられる事項も整理した。また、地下研究施設/ニアフィールド領域で実証可能な、地層処分「必須の重要事項」への対応を検討した。これらを通して、今後の地層処分/ニアフィールド領域の研究開発の方向を示した。

報告書

坑道周辺岩盤の概念再構築に関する研究; 平成25年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 吉田 英一*; 尾方 伸久

JAEA-Research 2014-011, 43 Pages, 2014/09

JAEA-Research-2014-011.pdf:56.68MB

本報告書は地層処分におけるニアフィールド(NF)コンセプトをより現実的に再構築する研究に関するものである。地層処分施設における地下坑道周辺岩盤を含むニアフィールドでの、現実的な核種移行シナリオとして、処分場の掘削-操業期間-閉鎖後の時系列変化を、ステージ0からIVの5段階に区分して、特に処分場閉鎖後の各時空間断面における「場」の状態や要因の相互作用の網羅性を重要視した検討課題のリストを提示した。さらに、これまでの研究成果を反映・発展させ、地下水シナリオで重要となる断層・割れ目に着目した現実的なニアフィールド核種移行の構造モデルの検討を行った。

報告書

坑道周辺岩盤の概念再構築に関する研究; 平成24年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 吉田 英一*; 尾方 伸久

JAEA-Research 2013-015, 21 Pages, 2013/11

JAEA-Research-2013-015.pdf:10.41MB

本報告書は、地層処分におけるニアフィールド(NF)コンセプトをより現実的に再構築する研究に関するものである。地層処分施設における地下坑道周辺岩盤を含むニアフィールドでの、現実的な核種移行シナリオとして、地層処分場の 掘削$$sim$$操業期間$$sim$$閉鎖後の時系列変化を、ステージ0$$sim$$IVの5段階に区分して、提示することを試みた。特に地層処分場の閉鎖後の時空間における「場」の状態に着目し、各時空間断面において「場」の環境要因が連成して変化する現実的な「場」の状態の設定を行うことを2012年度の目標とし、各時空間断面における「場」の状態や要因の相互作用の網羅性を重要視し、次年度以降の検討課題のリストを提示した。

報告書

中間領域を考慮した地質環境調査・評価技術の高度化・体系化に関する研究; 平成22年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2011-033, 126 Pages, 2012/02

JAEA-Research-2011-033.pdf:31.33MB

従来の地層処分システムの安全評価は、「地質環境調査・評価技術」,「処分場の工学技術」,「性能評価技術」の3つの分野の要素技術ごとの安全機能の評価に重点が置かれてきたが、各安全機能を独立的に評価するのではなく、分野間・要素技術間の中間領域にまたがる技術や評価手法の組合せとしての体系化の視点をもった研究開発の展開が今後ますます重要となる。本研究では、分野間・要素技術間の中間領域を考慮した地質環境調査・評価技術の高度化・体系化のために、(1)実際の地質環境下における連成現象を考慮したニアフィールド(NF)コンセプトの再構築,(2)各分野・要素技術間の連携を考慮した体系的な地質環境調査技術の開発に関する研究を実施した。(1)に関しては、結晶質岩系の現実的な環境でのNFコンセプトの検討を実施するとともに、委員会での総合討論を実施し、委員各位のNF研究の中間領域に関する意見をNFコンセプトの再構築に反映させた。(2)に関しては、NF,各研究分野間の中間領域を考慮した研究開発を行った。

報告書

深部地質環境の調査解析技術の体系化に関する研究; 平成21年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2010-049, 282 Pages, 2011/02

JAEA-Research-2010-049.pdf:29.88MB

本研究では、地表から地下深部にいたる地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、(1)「第2次取りまとめに基づく深部地質環境の調査・解析技術の実用化に向けた課題に関する研究」,(2)「調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を、継続実施するとともに、これまでの研究成果の取りまとめを行った。(1)に関しては、処分技術,地質環境,安全評価の各分野の課題について、具体的な試験・調査と計測・解析を実施するとともに、これまでの成果を取りまとめた。また、その成果を踏まえて、安全評価の分野も加えた中間分野の研究課題を抽出して、ニアフィールド(NF)コンセプトの再構築に関する具体的検討と、これまでの成果の取りまとめを行った。(2)に関しては、日本原子力研究開発機構(JAEA)の調査研究計画の中から抽出された課題に基づき、調査・解析技術の高度化・実用化の研究開発の観点から、基礎的な要素技術の研究開発の成果を取り込み、より具体的な現場の技術課題に資する研究を実施して、実用化に向けた研究開発を進展するとともに、これまでの成果を取りまとめた。これらの調査研究の進展とあわせて、平成21年度は、これまでに委員会で実施してきた研究開発の「総括報告書」の取りまとめを行った。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; モリブデンの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*

JAEA-Review 2010-010, 75 Pages, 2010/06

JAEA-Review-2010-010.pdf:1.27MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、モリブデンの熱力学データ選定を実施した。熱力学データの選定対象は、放射性廃棄物処分で問題となる環境条件を踏まえ、低モリブデン濃度,中性もしくはアルカリ性水溶液中で生成する化学種及び化合物とした。経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)の熱力学データベース整備ガイドラインに基づき、熱力学データが報告されている文献を広範に調査したうえで、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。レビューの結果、信頼性が高いと判断された文献情報を用いて、25$$^{circ}$$C,イオン強度0における熱力学データの導出を行った。特に、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の水素イオン(H$$^{+}$$)との相互作用によって生成する化学種のレビュー及び熱力学データ選定について、慎重に実施した。

報告書

深部地質環境の調査解析技術の体系化に関する研究; 平成20年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2009-055, 145 Pages, 2010/02

JAEA-Research-2009-055.pdf:55.53MB

本研究では、地表から地下深部にいたる地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、(1)「第2次取りまとめに基づく深部地質環境の調査・解析技術の実用化に向けた課題に関する研究」,(2)「調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を実施して次のような成果を得た。(1)に関しては、今年度は特に処分技術,地質環境の分野の課題について、具体的な試験・調査と計測・解析を実施した。また、その成果を踏まえて、安全評価の分野も加えた中間分野の研究課題を抽出し、ニアフィールド(NF)コンセプトの再構築に関する具体的な項目を検討した。(2)に関しては、日本原子力研究開発機構の調査研究計画の中から抽出された課題に基づき、調査・解析の高度化・実用化の研究開発の観点から、従来から実施している基礎的な要素技術の研究・開発の成果を取り込み、より具体的な現場の技術課題に資する研究を実施して、実用化に向けた研究・開発をより進展させた。また、これらの調査研究の進展とあわせて、今年度は、平成21年度に予定されている本委員会が実施してきた研究開発の「総括報告書の取りまとめ」の方向性について検討した。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; コバルト及びニッケルの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*; 油井 三和

JAEA-Research 2009-037, 91 Pages, 2009/11

JAEA-Research-2009-037.pdf:4.04MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、コバルト及びニッケルの熱力学データ選定を実施した。コバルトについては、熱力学データが報告されている文献の調査を広範囲に行うとともに、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。ニッケルについては、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開している熱力学データベースの内容を精査したうえで、最新の文献調査を行うとともに、各化学種の熱力学データの選定を行った。地層処分における地下水条件のもとで存在の可能性がある化学種でありながら、これらの調査でそのデータが欠落しているものについては、ニッケルとコバルトは化学挙動が類似していると考えられることを利用して、熱力学データを推定してデータベースの補完を行った。

報告書

深部地質環境の調査解析技術の体系化に関する研究; 平成19年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2008-099, 171 Pages, 2009/03

JAEA-Research-2008-099-1.pdf:28.65MB
JAEA-Research-2008-099-2.pdf:49.14MB

本研究では、地表から地下深部にいたる地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、(1)「第2次取りまとめに基づく深部地質環境の調査・解析技術の実用化にむけた課題に関する研究」,(2)「調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を実施して次のような成果を得た。(1)に関しては、特に1.処分技術, 2.地質環境の分野の課題について、具体的な試験・計測と解析・分析を実施した。また、その成果を踏まえて、3.安全評価の分野も加えた中間分野の研究課題を抽出し、ニアフィールドコンセプト(NFC)の再構築に関する具体的な項目を検討した。(2)に関しては、日本原子力研究開発機構の調査研究計画の中から抽出された課題に基づき、調査・解析の高度化・実用化の研究開発の観点から、従来から実施している基礎的な要素技術の研究・開発の成果を取り込み、より具体的な現場の技術課題に資する研究を実施して、実用化に向けた研究・開発をより進展させた。また、これらの調査研究の進展とあわせて、日本原子力研究開発機構が実施中の超深地層研究所計画の第2段階の当面の課題に関する意見交換を適時行った。

報告書

深部地質環境の調査解析技術の体系化に関する研究; 平成18年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2008-042, 236 Pages, 2008/04

JAEA-Research-2008-042.pdf:23.43MB

地表から地下深部にいたる地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、(1)「第2次取りまとめに基づく深部地質環境の調査・解析技術の実用化に向けた課題に関する研究」, (2)「調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を実施して次のような成果を得た。(1)に関しては、処分技術,安全評価,地質環境の各分野の課題のうち、具体的な試験・計測と解析・分析を実施した。またその成果を踏まえて、それぞれの中間分野の研究課題を抽出し、各課題の連携の仕方についての検討を行った。本年度は、各分野の中間領域に関する要素研究とともに、NFC構築の具体的な検討を実施した。(2)に関しては、日本原子力研究開発機構の調査研究計画の中から抽出された課題に基づき、調査・解析の高度化・実用化の研究開発の観点から、当研究会のメンバーが実施している基礎的な要素技術の研究・開発の成果を取り込み、より具体的な現場の技術課題に資する研究を実施した。さらに、研究・開発について、その成果の評価と実用化への道を議論した。また、これらの調査研究の進展と併せて、日本原子力研究開発機構が実施中の超深地層研究所計画の第2段階の当面の問題に関する意見交換を行った。

報告書

深部地質環境の調査解析技術の体系化に関する研究; 平成17年度(委託研究)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 英一*; 尾方 伸久; et al.

JAEA-Research 2007-060, 210 Pages, 2007/09

JAEA-Research-2007-060-1.pdf:43.82MB
JAEA-Research-2007-060-2.pdf:41.2MB
JAEA-Research-2007-060-3.pdf:6.42MB

地表から地下深部に至る地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、(1)「第2次取りまとめに基づく深部地質環境の調査・解析技術の実用化に向けた課題に関する研究」,(2)「調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を、前年度に引き続き実施した。(1)に関しては、前年度抽出した処分技術,安全評価,地質環境の各分野の課題のうち、具体的な試験・計測と解析・分析を実施した。またその成果を踏まえて、それぞれの中間分野の研究課題の抽出と各課題の連携の仕方についての検討を行った。そして、これら3分野を関連づけたニアフィールドコンセプトの再構築に関する検討を行った。(2)に関しては、日本原子力研究開発機構の調査研究計画の中から抽出される課題に基づき、調査・解析技術の高度化・実用化の研究開発の観点から、当研究会のメンバーが従来より実施している基礎的な要素技術の研究開発の成果を取り込み課題の解明に資する研究を実施した。研究開発について、その成果の評価と実用化への道を議論した。またこれらの調査研究の進展と合わせて、日本原子力研究開発機構が実施中の瑞浪超深地層研究所の第2段階の調査・研究課題に関する意見交換を行い、処分技術の実用化への検討を行った。

報告書

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」第1回情報交換会講演資料集(共同研究)

中山 真一; 長崎 晋也*; 稲垣 八穂広*; 大江 俊昭*; 佐々木 隆之*; 佐藤 正知*; 佐藤 努*; 田中 知*; 杤山 修*; 長尾 誠也*; et al.

JAEA-Conf 2007-003, 120 Pages, 2007/03

JAEA-Conf-2007-003.pdf:53.18MB

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」は、放射性廃棄物処分のための基礎研究を促進し、また若手研究者を育成することを目的として、日本原子力研究開発機構の「連携重点研究」制度をその枠組みとして設立された研究者ネットワークである。その第1回情報交換会が、2006年8月4日、日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所において開催された。本講演資料集は、本課題の第1回情報交換会における発表、及び討論をまとめたものである。

論文

Sulfurization of rare-earth oxides in simulated spent fuel

篠原 元輝*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 杤山 修*; 佐藤 宗一

Proceedings of 16th Iketani Conference: Masuko Symposium, p.153 - 160, 2006/11

使用済燃料からウランを回収するために、硫化を利用した再処理方法を提案した。このプロセスは、使用済燃料をボロキシデーションし硫化した後に、磁気分離あるいは選択溶解する工程からなる。今回は、希土類酸化物(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)のCS$$_{2}$$を用いた硫化挙動について述べる。模擬使用済燃料中の(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)の選択的硫化反応について試験を行い、結果を熱化学的に考察した。NdとEuの酸化物はCS$$_{2}$$, 500$$^{circ}$$Cの雰囲気で選択的に硫化され、Nd$$_{2}$$S$$_{3}$$, EuSとなった。一方、ウランはUO$$_{2}$$のまま残った。硫化温度と時間についても評価した。

報告書

深部地質環境の調査・解析技術の体系化に関する研究(平成16年度)

小島 圭二*; 大西 有三*; 渡辺 邦夫*; 西垣 誠*; 登坂 博行*; 嶋田 純*; 青木 謙治*; 杤山 修*; 吉田 栄一*

JNC-TJ7400 2005-081, 337 Pages, 2005/02

JNC-TJ7400-2005-081.pdf:39.72MB

地表から地下深部にいたる地質環境を把握するための調査・解析技術の体系化を目標に、「深部地質環境の調査・解析技術の実用化に向けた研究開発課題に関する研究」、「深部地質環境の調査・解析手法の高度化・体系化に関する研究」を実施した成果を取りまとめた。

論文

Speciation study on complex formation of uranium(VI) with phosphate and fluoride at high temperatures and pressures by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 92(12), p.889 - 896, 2005/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:22.55(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での錯生成の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では錯生成や加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-150$$^{circ}$$C, 0.1-40MPaの条件でU(VI)のリン酸錯体及びフッ化物錯体の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Luminescence properties of tetravalent uranium in aqueous solution

桐島 陽; 木村 貴海; 永石 隆二; 杤山 修*

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.705 - 710, 2004/12

 被引用回数:23 パーセンタイル:15.16(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチノイドの光誘起による発光現象はこれまでCm(III),Am(III),U(VI)などについて確認され、その特性が研究されてきた。これらの蛍光特性を利用して開発された幾つかの状態分析法は、対象イオンの第一配位圏内の水和数や配位環境の直接評価を可能とし、各元素の溶液化学研究を飛躍的に発展させてきた。一方、4価及び5価アクチノイド溶存種については、ごく一部の錯体種を除けば蛍光は存在しないと考えられてきた。これに対し、著者らは溶液中のU$$^{4+}$$イオンの5$$f$$電子エネルギーレベルの解析から、このイオンが蛍光を発する可能性を見いだした。本報では、酸性溶液中で調製したU$$^{4+}$$イオンの5$$f$$電子を基底準位($$^{3}$$H$$_{4}$$)から$$f$$-$$f$$遷移の励起準位($$^{1}$$S$$_{0}$$)に励起することにより観測された発光特性について述べる。さらにこの発光を利用したU(IV)の新たな直接分析法の開発についても言及する。

論文

Speciation study on uranium(VI) hydrolysis at high temperatures and pressures

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 374(1-2), p.277 - 282, 2004/07

 被引用回数:23 パーセンタイル:22.66(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での加水分解の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-100$$^{circ}$$C,0.1-40MPaの条件でU(VI)の加水分解の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Luminescence study of tetravalent uranium in aqueous solution

桐島 陽*; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Chemical Communications, (7), p.910 - 911, 2003/04

アクチノイドの光誘起による発光現象はこれまでCm(III),Am(III),U(VI)などについて確認され、その特性が研究されてきた。一方、4価及び5価アクチノイド溶存種については、ごく一部の錯体種を除けば蛍光は存在しないと考えられてきたが、溶液中のU$$^{4+}$$イオンの5f電子エネルギーレベルの解析から、このイオンが蛍光を発する可能性を見いだした。この仮定に基づき実験を行ったところ、酸性溶液中で調製したU$$^{4+}$$イオンの5f電子を紫外光により基底準位($$^{3}$$H$$_{4}$$)からf-f遷移の励起準位($$^{1}$$S$$_{0}$$)に励起すると、そこからの緩和過程に発光が存在することを発見した。得られた蛍光スペクトルの解析により10個のピークが同定され、吸収スペクトルと比較した結果、それぞれ$$^{1}$$S$$_{0}$$から$$^{1}$$I$$_{6}$$,$$^{1}$$G$$_{4}$$,$$^{3}$$P$$_{0}$$,$$^{1}$$D$$_{2}$$,$$^{3}$$H$$_{6}$$,$$^{3}$$F$$_{3}$$,$$^{3}$$F$$_{4}$$,$$^{3}$$H$$_{5}$$への遷移に相当する蛍光であることがわかった。時間分解して測定した蛍光寿命は20ns以下であった。

報告書

固体-水相互作用の下での金属含水酸化物の沈殿・結晶化の速度機構(公募型研究に関する共同研究報告書)

杤山 修*; 新堀 雄一*; 田中 紘一*; 守屋 由介*; 油井 三和; 柴田 雅博; 鐵 剛志*

JNC-TY8400 2002-014, 129 Pages, 2002/05

JNC-TY8400-2002-014.pdf:2.35MB

高レベル放射性廃棄物(HLW)の地層処分の安全評価においては、天然バリア中の地下水に放射性核種が漏出することを想定して、核種が生態圏へ移行する過程を検討しなければならない。地下水中で核種の濃度を支配するのは、難溶性の含水酸化物の溶解度である。含水酸化物は多くの場合、熱力学的に不安定な非晶質の固体が生成し、時間とともにオキシ水酸化物や酸化物に変化(結晶化)していくことが知られているが、この変化速度については未解明な部分が多い。研究が少なく未解明な部分が多い理由のひとつは、固相がどの程度結晶質であるか非晶質であるかを定量化する方法が確立されていないことや、沈殿物がバルクや雰囲気に敏感であるためその系統的な実験的研究が難しいなどにある。本研究では、(1) 非晶質水酸化鉄からゲータイトへの変化および(2) セリウム(III)(4)の沈殿生成とその熟成時の化学形の変化、について検討し、結晶化分率の定量化手法開発およびFe(3)、Ce(3)およびCe(4)の各条件下での沈殿物について熟成条件による結晶化速度の違いを評価した。いずれの元素も、非晶質沈殿物から結晶化する場合は、バルクを経由することが示唆され、特にCe(4)では沈殿生成時での状態が結晶化に影響することを示した。これら知見はいずれも溶解度制限固相を整理する上で基礎となる。

報告書

アクチノイドの地中移行に及ぼす環境中の不均質錯生成物質の影響(III)(研究委託内容報告書)

杤山 修*

JNC-TJ8400 2000-044, 53 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-044.pdf:1.41MB

フミン酸における高分子電解質と組成不均一性による効果を評価するために、Ca(II)とEu(III)のポリアクリル酸錯体やフミン酸錯体の生成定数をEu(III)は10-8M$$sim$$10-5Mの濃度範囲で、TTAとTBPのキシレン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-10MCa(II)はTTAとTOPOのシクロヘキサン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-4MCa(II)はCaイオン電極を用いて求めた。検討においては見かけの錯生成定数を$$beta$$a=[MRm]/([M][R])と定義し、イオン強度0.1$$sim$$1.0MのNaClO4またはNaCl溶液中でpcH4.8$$sim$$5.5においてlog$$beta$$aを求めた。ここで[R]は解離官能基の濃度、[M]と[MRm]はそれぞれ遊離及び結合している金属イオン濃度を表わす。Eu(III)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=5.0$$sim$$9.3、Ca(II)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=2.0$$sim$$3.4という値を得た。フミン酸およびポリアクリル酸のいずれにおいてもlog$$beta$$aはpcHまたは解離度$$alpha$$と共に増加する傾向を示し、イオン強度の影響については、イオン強度が0.1Mから1.0Mに増加するとEu(III)のポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aは約1.6減少するのに対しフミン酸錯体のlog$$beta$$aは約0.7程度の減少となった、Ca(II)についてはポリアクリル酸1.9に対してフミン酸1.2の減少となった。金属イオン濃度の影響については、ポリアクリル酸では金属イオン濃度の影響を受けないが、フミン酸では金属イオン濃度が増加するとlog$$beta$$aが減少する。また、Eu(III)-ポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)の共存により変化しなかったが、フミン酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)が共存しないときに比べEu(III)濃度に依存して0$$sim$$0.8程度減少する。フミン酸と金属イオンの錯生成が金属イオン濃度の影響を受けるのは、フミン酸中に錯生成力の違うサイトが共存しているためと考えられる。

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