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論文

Phase transitions and relaxor behavior of lead-free ferroelectric bismuth potassium titanate

斎藤 幸太郎*; 松尾 拓紀*; 米田 安宏; Ye, Z.-G*; 野口 祐二*

Journal of Applied Physics, 138(9), p.094102_1 - 094102_9, 2025/09

https://doi.org/10.1063/5.0272995

The phase transition behavior of relaxor ferroelectric Bi$$_{1/2}$$K$$_{1/2}$$TiO$$_3$$ (BKT) is investigated in ceramic from based on synchrotron radiation X-ray diffraction measurements and dielectric measurements as a function of temperature. The structural transformation from the cubic non-ergodic (NER) relaxor state to the tetragonal NER state triggers the spontaneous relaxor-to-ferroelectric phase transition. Based on the experimental observations, a temperature phase diagram of BKT is established in terms of average crystal structure and polar order.

論文

Origin of ferroelectric polarization in bismuth sodium titanate

野口 祐二*; 阿蘇 星侑*; 大山 研二*; 石垣 徹*; 米田 安宏; 松尾 拓紀*

Physical Review B, 111(21), p.214113_1 - 214113_13, 2025/06

https://doi.org/10.1103/f1l8-6g3f
 被引用回数：2 パーセンタイル：73.27(Materials Science, Multidisciplinary)

200Kで収集した放射光X線回折データに対する最大エントロピー法(MEM)/リートベルト解析と密度汎関数理論(DFT)計算を組み合わせ、高品質なチタン酸ビスマスナトリウム(Bi$$_{1/2}$$Na$$_{1/2}$$TiO$$_3$$)粉末の電子構造を解析した。その結果、Bi-O共有結合とそれに伴う強誘電性は、主にTi-3dを介したBi-6p-O3-2p軌道相互作用に起因することがわかった。

論文

Crystal structures and phase stability of antiferroelectric $$R$$ phases in undoped and Ca-modified sodium niobates

阿蘇 星侑*; 松尾 拓紀*; 米田 安宏; 森川 大輔*; 津田 健治*; 大山 研司*; 石垣 徹*; 野口 祐二*

Physical Review B, 111(17), p.174114_1 - 174114_12, 2025/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.111.174114
 被引用回数：1 パーセンタイル：53.48(Materials Science, Multidisciplinary)

高分解能放射光X線・中性子回折、収束電子線回折、密度汎関数理論(DFT)計算を組合せた解析により、Ca修飾NaNbO$$_{3}$$と非ドープNaNbO$$_{3}$$の結晶構造、phase転移、相安定性を調べた。その結果、Ca修飾によって反強誘電体(AFE)-$$R$$相が200Kから800Kの広い温度範囲で安定化されること、NaNbO$$_3$$は格子膨張を伴う温度誘起等方圧によって安定化されるのに対し、Ca修飾NaNbO$$_3$$は格子収縮を伴う組成誘起化学圧力によって安定化されることが示された。

口頭

NaNbO$$_3$$系反強誘電体の高温相の結晶構造解析

阿蘇 星侑*; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*; 米田 安宏; 森川 大輔*; 津田 健治*

no journal, , 

近年、NaNbO$$_3$$系反強誘電体において反強誘電(AFE)相$$Leftrightarrow$$強誘電(FE)相間の電場誘起相転移を活用することで、典型的な強誘電体であるBaTiO$$_3$$を上回る高いエネルギー貯蔵密度が達成されている。本研究ではNaNbO$$_3$$とCa-doped NaNbO$$_3$$における相転移挙動の全容を解明することを目的として、放射光X線回折と収束電子回折を用いて空間群の同定を試みた。NaNbO$$_3$$の高温相であるAFE-R相が空間群Pmmnに属することが示唆された。一方で、Caをドープした試料では空間群がPnmaであることを示す結果が得られ、収束電子回折測定で得られた結果と一致した。

口頭

ビスマス系フェリ誘電体セラミックス作製と物性評価

野口 鈴之介*; 米田 安宏; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*

no journal, , 

非鉛系ペロブスカイト型強誘電体であるBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT, 空間群: R3c)とBaTiO$$_3$$ (BT, 空間群: P4mm)の固溶体Bi$$_{(1-x)/2}$$Na$$_{(1-x)/2}$$Ba$$_x$$TiO$$_3$$ (BNT-BT)は、モルフォトロピック相境界(MPB)を形成し、MPBにおいて優れた圧電性を示すことから注目されている。本研究では厳密組成制御を行ったBNT-BTセラミックスの作製と物性評価を行い、電場誘起相転移の制御及び電場印加前後の二次元相図の完成を目的とする。BNT-BT固溶体のセラミックスにおいて、MPB近傍かつAサイト空孔量が大きい組成でフェリ誘電P4bm相が安定化することがわかった。

口頭

ドナー・アクセプタ共ドープBaTiO$$_3$$セラミックスの強誘電物性

桑田 健太*; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*; 米田 安宏

no journal, , 

チタン酸バリウム(BaTiO$$_3$$)は還元焼成により生成される電子的キャリア(電子またはホール)をトラップするために、アクセプタとして働くNi等の遷移金属(TM)イオンがドープされている。BaTiO$$_3$$の可視光起電力の増強を可能とする材料設計指針の構築を目的とし、Dy, Laを共ドープしたBaTiO$$_3$$セラミックスを作製し強誘電特性や光起電力特性等を評価した。Dy/Ni共ドープによりNiの価数が制御できること、またNi-3d由来の不純物準位の導入により可視光起電力効果の増強が可能であることを明らかにした。

口頭

化学圧力が反強誘電NaNbO$$_3$$の相安定性に与える影響

阿蘇 星侑*; 米田 安宏; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*

no journal, , 

反強誘電体は、高エネルギー貯蔵密度をもつ誘電体キャパシタへの応用が検討されている。NaNbO$$_3$$は、反強誘電性の分極秩序を持つことから、非鉛系反強誘電体として期待されている。NaNbO$$_3$$のNa$$^+$$を小さなCa$$^{2+}$$で置換することで正の化学圧力を導入することを試みた。電場印加前後で共に反強誘電P相に由来する超格子反射が現われ、可逆な電場誘起相転移が達成されていることが裏付けられた。

口頭

新規フェリ誘電体の創製とその電場誘起相転移の制御

福島 憲斗*; 米田 安宏; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*

no journal, , 

非鉛系ペロブスカイト型強誘電体である(Bi,Na)TiO$$_3$$(菱面体晶R3c)は、正方晶P4mmの強誘電体[BaTiO$$_3$$, (Bi,K)TiO$$_3$$]とモルフォトロピック相境界(MPB)を形成し、MPBにおいて優れた圧電性を示すことから注目されている。MPB近傍でフェリ誘電性を示すP4bm相が存在することを明らかにしている。本研究では厳密組成制御を行った(Bi,Na)TiO$$_3$$系固溶体セラミックスを作製し、その組成相図を明らかにして、分極特性の全貌を解明することを目的とする。BNT-BKTにおいてMPB組成近傍でフェリ誘電P4bm相が存在する。R3cとP4bmおよびP4bmとP4mmの相境界を特定した。

口頭

(Bi$$_{1/2}$$K$$_{1/2}$$)TiO$$_3$$-(Bi$$_{1/2}$$Li$$_{1/2}$$)TiO$$_3$$系固溶体におけるフェリ誘電性の発現

斎藤 光太郎*; 米田 安宏; 松尾 拓紀*; 野口 祐二*

no journal, , 

フェリ誘電相では優れた圧電性や誘電性に加え、電場誘起相転移に由来する巨大な電場誘起歪みが観測されている。(Bi$$_{1/2}$$K$$_{1/2}$$)TiO$$_3$$-(Bi$$_{1/2}$$Li$$_{1/2}$$)TiO$$_3$$ (BKT-BLT)固溶体セラミックスを対象に、結晶構造解析による組成相境界の探索と分極特性の組成依存性の評価を行い、フェリ誘電相の有無とその物性について調査した。本研究により、BKT-BLT固溶体系において、${it x}$=8%近傍にフェリ誘電相が存在すること、この組成おいて特異的に高い比誘電率が得られることが明らかになった。

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