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論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

Atomic structure of ion tracks in Ceria

高木 聖也*; 安田 和弘*; 山本 知一*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 326, p.140 - 144, 2014/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:3.55(Instruments & Instrumentation)

透過型電子顕微鏡を利用した観察技術を駆使して、高エネルギー重イオン(200MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$に形成された柱状欠陥集合体(イオントラック)の原子配列構造を詳細に調べた。高分解能Z(原子番号)コントラスト像(HAADF像)の観察結果によると、イオントラック内部のCe副格子の結晶構造は照射後も保持されていること、ただし、Ce副格子に起因する信号強度が減少している4-5nm径の領域が形成されていることが分かった。さらに、環状明視野(ABF)法による観察結果によると、O副格子の方がCe副格子よりも顕著に乱れていること、O副格子が乱れている4nm径領域が形成されていることが分かった。

論文

Defect formation and accumulation in CeO$$_{2}$$ irradiated with swift heavy ions

安田 和弘*; 江藤 基稀*; 澤田 憲一*; 山本 知一*; 安永 和史*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.185 - 190, 2013/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:8.27(Instruments & Instrumentation)

核燃料模擬物質CeO$$_{2}$$において、高エネルギー核分裂片による照射損傷形態を詳細に調べるために、210MeV Xeイオンの照射量を系統的に変えた試料をそれぞれ透過型電子顕微鏡で観察した。その結果、イオンの軌跡から動径方向に半径8.4nmの範囲で、既に形成されていたイオントラックが消滅すること(照射アニーリング)が分かった。したがって、CeO$$_{2}$$中の高エネルギーイオンの通過によって、イオントラックの形成および転位ループの形成が引き起こされるだけでなく、照射アニーリングの効果も存在することが初めて示された。イオンの影響領域が、繰り返し重畳する1$$times$$10$$^{20}$$ions/m$$^{2}$$の高照射量領域では、転位ループ(ドットコントラスト)や転位線も観察されることが分かった。この高照射量領域になると、高密度の転位蓄積が転位壁を形成したことに起因すると考えられる微小結晶粒の形成も観察された。

論文

Accumulation of radiation damage and disordering in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ under swift heavy ion irradiation

安田 和弘*; 山本 知一*; 江藤 基稀*; 川副 慎治*; 松村 晶*; 石川 法人

International Journal of Materials Research, 102(9), p.1082 - 1088, 2011/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.86(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

原子炉照射環境において優れた耐照射損傷性を示すスピネル結晶について、高い耐照射損傷性のメカニズムを原子レベルで解明することを目的として、高速重イオン照射に伴うMgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルの照射損傷を、高分解能透過型電子顕微鏡法及び高角度分解電子チャネリングX線分光法を駆使して精密に調べた。その結果、イオンの通過する軌跡に沿って形成される損傷領域は、中心部分にNaCl型結晶構造に相転移した領域(直径約1nm)、その周辺部にMgとAlの原子サイト間移動が起きている乱れ領域(直径約10-12nm)の多重構造で構成されることが明らかになった。

論文

Experimental studies of shielding and irradiation effects at high energy accelerator facilities

中島 宏; 坂本 幸夫; 岩元 洋介; 松田 規宏; 春日井 好己; 中根 佳弘; 増川 史洋; Mokhov, N.*; Leveling, A.*; Boehnlein, D.*; et al.

Nuclear Technology, 168(2), p.482 - 486, 2009/11

BB2007-3640.pdf:0.22MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.86(Nuclear Science & Technology)

米国国立フェルミ加速器研究所(FNAL)と日本の研究グループとの間で研究協力の下、高エネルギー粒子輸送計算コード開発にかかる遮蔽と放射線照射効果に関する実験的研究が、FNALにおける120GeV陽子シンクロトロンを用いて、開始された。最初の実験を、Pbarターゲットステーションの反陽子生成ターゲット及びNumi実験施設のニュートリノ生成ターゲットを用いて行った。実験では、放射化法を用いて、ターゲット周囲の遮蔽体における反応率分布を測定するとともに、液体シンチレーション検出器、ボナー球検出器、ホスウィッチ検出器など粒子検出器により予備的な測定も行った。ここでは、その予備的な実験結果について報告する。

論文

Study of irradiation induced restructuring of high burnup fuel; The New cross-over project (NXO) to study rim-structure formation

木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.

Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10

ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeO$$_{2}$$を核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$の点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。

論文

Microstructure and atomic disordering of magnesium aluminate spinel irradiated with swift heavy ions

山本 知一*; 島田 幹夫*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 知見 康弘; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.235 - 238, 2006/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.61(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(200MeV Xe$$^{14+}$$及び350MeV Au$$^{28+}$$)を照射したマグネシア-アルミナ系スピネル(MgO${it n}$Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(${it n}$=1.1及び2.4))の微細構造変化と原子配列の不規則化過程について調べた。透過型電子顕微鏡による明視野像と高分解能像、及び高角度分解能電子チャンネリングX線分光法(HARECXS)を用いて照射誘起構造変化の定量分析を行った。イオン入射面の明視野像では、直径4$$sim$$7nmの円柱状の黒いコントラストが観測された。複数のイオントラックが隣接して生成された場合には強い歪コントラストが見られた。また高分解能像では、イオントラック内においても鮮明な格子像が観測された。このことは、スピネル結晶はイオントラックに沿って部分的に不規則化しており、アモルファス化していないことを示している。HARECXS法による定量分析では、陽イオンの不規則化がイオン照射量に伴って進行しており、不規則化領域はイオントラックに沿った直径12$$pm$$2nmの範囲に広がっていることがわかった。これは明視野像や高分解能像で観測されたイオントラックの大きさより広範囲である。

口頭

新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,4; 加速器を用いた模擬実験技術の開発

左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 園田 健*; 松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 阿部 弘亮*; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとしての「加速器を用いた模擬実験技術の開発」についての発表を行う。軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い発生するリム組織形成機構についての基礎的理解を得るため、原子力科学研究所タンデム加速器を用いて、原子炉内での核分裂による照射環境を模擬する技術・装置を開発しているが、その研究の進捗状況と今後の研究について報告する。

口頭

新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」,5; 燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析

松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 園田 健*; 阿部 弘亨*; 岩井 岳夫*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; et al.

no journal, , 

文部科学省受託研究である新クロスオーバー研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとして「燃料模擬物質の照射組織の微細観察と分析」についての発表を行う。軽水炉燃料の模擬材料としてのセリアへのイオン・電子線照射を行い、電子顕微鏡及び分光分析から微細組織変化に及ぼすさまざまな照射効果(照射欠陥蓄積過程,高密度電子励起過程,重畳効果、等)について検討を進めた結果について発表する。

口頭

Xe予注入したCeO$$_{2}$$における高密度電子励起による転位組織の回復

安永 和史*; 園田 健*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; et al.

no journal, , 

高燃焼度の軽水炉燃料に生じるリム組織の形成機構に関する知見を得ることを目的としてCeO$$_{2}$$に対して加速器を用いて照射実験を行った。Xeを2at.%予注入した試料に対して、さらに高エネルギー重イオンを重畳照射することによってXe予注入領域の転位組織の再配列現象が確認された。予注入は、イオンインプランター(285keV)を用いて照射量1$$times$$10$$^{20}$$/m$$^{2}$$の条件で行った。Xe予注入領域を、210MeVのXeイオンが通過することに伴って、高密度電子励起を介して転位の再配列による回復が起きたと考えられる。

口頭

新クロスオーバ研究,6; 高燃焼度燃料を模擬したXe注入セラミックス中の高密度電子励起の効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康*

no journal, , 

セラミックス燃料中に形成される高燃焼度組織の形成機構を解明することを目的として、燃料模擬物質CeO$$_{2}$$の照射効果の分離観察・評価を試みた。本研究では、イオントラック重畳による微細組織変化に関連する高密度電子励起効果,Xe予注入の効果を調べた。210MeV Xeイオンを高照射量まで照射することによって、高エネルギーイオン照射に伴う高密度電子励起効果によって形成されるイオントラックが重度に重なり合い、結果としてサブミクロンオーダーの寸法の微細粒が形成されることがわかった。また、Xe予注入によって、このような表面変化が促進されることがわかった。

口頭

計算科学と加速器による燃料挙動再現の現状

木下 幹康; Chen, Y.*; 園田 健*; 松村 晶*; 西浦 廉政*; 岩瀬 彰宏*; 中村 仁一

no journal, , 

高燃焼度燃料(UO$$_{2}$$)に見られる高燃焼度組織(リム組織)の形成メカニズムを解明することを目的として、加速器による照射実験と第一原理や分子動力学等を用いた計算科学を組合せた研究を新クロスオーバ研究として実施している。主な成果としては、希ガス原子の高濃度打ち込みと高エネルギーイオン照射の重畳照射により亜結晶粒の形成による細粒化を見いだした。また、計算科学においてはUO$$_{2}$$の原子間ポテンシャルの開発や点欠陥の形成エネルギー,電子状態,欠陥導入による格子定数の変化等を調査してデータベースを作成し、シミュレーションコードの開発を行っている。

口頭

Recovery and restructuring induced by fission energy ions in high burnup nuclear fuel

木下 幹康; 安永 和史*; 園田 健*; 岩瀬 彰宏*; 石川 法人; 左高 正雄; 安田 和弘*; 松村 晶*; Geng, H. Y.*; 一宮 尚志*; et al.

no journal, , 

新クロスオーバ研究で得られた成果概要を示す。高燃焼度燃料におけるセラミックス燃料の細粒化現象についてそのメカニズム解明とシミュレーション手法の開発をすすめている。主要な強調点は以下の2点である。(1)酸化ウランの模擬資料であるセリア(CeO$$_{2}$$)を用いて、イオンインプランターによる燃焼度の模擬、タンデム加速器による核分裂照射の模擬、の2つを組合せることによって細粒化の基礎過程である亜結晶の生成を実現した。(2)実燃料で観察される、上記細粒化の発生直前の事象である、酸素の再配置現象について、計算科学において検討をすすめた。過剰な酸素が存在する場合について(過化学量論組成について)第一原理計算では形成エネルギーの計算により秩序配列を再現することができた。加速分子動力学法では、過剰な酸素原子がクラスターをつくり、常温を含む低温でも高速に拡散運動することを初めて発見した。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),1; 高燃焼度燃料細粒化・リム組織形成シミュレーション研究の概要

木下 幹康; Chen, Y.*; 阿部 弘亨*; 西浦 廉政*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 園田 健*; 左高 正雄; 蕪木 英雄; 中村 仁一

no journal, , 

本研究は原子力委員会の特命研究として放射線の影響についての理解を深めることを目的に原子力試験研究のなかで新クロスオーバー研究(NXO)として実施されている。発電炉で高燃焼度燃料に生じる組織変化(細粒化・リム組織)を対象に核分裂エネルギー粒子照射により材料内部に生じる損傷と回復のメカニズム解明を進めている。6機関(原子力機構,東京大学,電力中央研究所,九州大学,北海道大学,大阪府立大学)で研究を分担し、基礎的な平面欠陥形成や細粒化につき、計算科学(分子動力学)と加速器実験のシミュレーションで再現を試み一部成功した。9件のシリーズ発表を行うが、これらの研究の概要について講演する。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),2; 燃料細粒化現象の機構解明をめざしたUO$$_{2}$$及びCeO$$_{2}$$へのイオン照射効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康

no journal, , 

新クロスオーバー研究として実施した研究で、高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$のイオントラック重畳による微細組織変化の解明,高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したUO$$_{2}$$中に発生するイオントラックの特徴について報告する。高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$内部では照射前にはなかった粒径(1-2$$mu$$m)が観測され、多くの結晶粒界が見られた。高エネルギーイオンによる高密度電子励起効果の結果として照射欠陥の集積,粒界形成を促進する可能性があることが示された。5-8$$times$$10$$^{14}$$ions/cm$$^{2}$$まで照射したUO$$_{2}$$の気泡表面に照射前にはなかった凸凹状変形が発生した。同様の形状変化は、高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$においても観測されており、CeO$$_{2}$$とUO$$_{2}$$の照射効果の類似点を確認できた。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),3; 高エネルギー重イオン照射されたCeO$$_{2}$$の微細組織発達へのXe蓄積の影響

安永 和史*; 園田 健*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 木下 幹康

no journal, , 

高燃焼度時に軽水炉燃料に形成されるリム組織の機構解明を目的として、新クロスオーバー研究として以下の研究を行った。軽水炉燃焼と同じ蛍石型構造のCeO$$_{2}$$に対して、高濃度原子を注入した試料が高エネルギー重イオン照射場環境でどのような損傷を形成するかを調べた。つまり、イオン注入と高エネルギー重イオン照射を重ね合わせた効果を検証した。具体的には、CuとXeの2種類のイオンを注入した試料をさらに高エネルギーイオン照射した試料の微細構造を観察し比較した。20dpaまでCuを注入して高密度に転位を導入した試料を高エネルギー重イオン(210MeV Xe)照射した場合、結晶粒界だけでなく結晶粒内にも亜粒界粒の形成が確認された。Xeを注入した場合には、結晶粒表面にのみ亜粒界粒が観測されたのと対照的である。注入されたXeは、高エネルギー重イオン照射中の転位の移動を抑制していると説明できる。Xe注入の場合にバブルが観測されないことも、その仮説を支持している。

口頭

FERMI研究所の高エネルギー加速器施設における遮蔽実験,6; 核反応生成物測定

松村 宏*; 春日井 好己; 八島 浩*; 岩瀬 宏*; 松田 規宏; 木下 哲一*; 佐波 俊哉*; 萩原 雅之*; 執行 信寛*; 荒川 弘之*; et al.

no journal, , 

FERMI研究所で始まった遮蔽実験において、高放射線量場における高エネルギー中性子の検出器として「金放射化検出器」に着目した。放射化学分離及びX-X-$$gamma$$同時計数法などの組合せにより、幅広い閾値の核破砕残留核の高感度定量に成功し、高エネルギー中性子検出器として有用であることが示された。

口頭

蛍石構造酸化物の高密度電子励起損傷

高木 聖也; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人

no journal, , 

次世代燃料や核変換処理母相材料は、高速中性子、電子、$$alpha$$線、核分裂片等の種々の放射線照射環境下で使用され、照射欠陥の形成や微細組織発達はこれらの放射線の重畳照射効果として現れる。イオン・共有結合材料中の点欠陥挙動は、電子励起により影響を受けることが知られている。特に核分裂片による高密度電子励起損傷はイオントラックと呼ばれる柱状欠陥を比熱的に形成し、燃材料の微細組織発達に大きく影響を与える。本講演では核分裂片を模擬した高速重イオン照射によりCeO$$_{2}$$や立方晶ZrO$$_{2}$$ (YSZ)中に形成されるイオントラック構造を種々の電子顕微鏡法を用いて観察した結果を報告する。蛍石構造酸化物中に形成されるイオントラックはその中心領域で空孔密度が増加しており、酸素イオン配列の優先的な不規則化が生じていることがわかった。また、高照射量まで照射したCeO$$_{2}$$中には高密度の転位組織が発達することがわかった。これは、高密度の空孔を含むイオントラックが照射量の増大に伴い、重畳を繰り返す間、格子間原子の蓄積が生じ、転位組織が発達したためと考えられる。一方、立方晶ZrO$$_{2}$$ (YSZ)中に形成されるイオントラックはCeO$$_{2}$$中のものと比較してそのサイズは小さく、原子密度の低下を示さない照射欠陥が形成されていることがわかった。これは、YSZ中の構造空孔がイオントラック形成時の回復に影響を与えた結果だと考えられる。

口頭

MA分離変換技術の有効性向上のための柔軟な廃棄物管理法の実用化開発,1; 実用化に向けた課題と開発計画

鈴木 晶大*; 水迫 文樹*; 稲垣 八穂広*; 有馬 立身*; 深澤 哲生*; 星野 国義*; 室屋 裕佐*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)分離変換技術の有効性向上のため、技術確立までの期間、再処理高レベル廃液を安定かつ再生可能な形態として顆粒体で貯蔵し、将来確立したMA分離変換技術をガラス固化直前に適用する柔軟な廃棄物管理法に関する実用化開発について、実用化に向けた課題と開発計画を報告する。

口頭

MA分離変換技術の有効性向上のための柔軟な廃棄物管理法の実用化開発,4; 模擬HLW顆粒体の再溶解性

松村 達郎; 石井 翔*; 鈴木 晶大*; 水迫 文樹*

no journal, , 

MA分離変換技術の有効性向上のため、技術確立までの期間、HLLWを安定かつ再生可能な顆粒体で貯蔵する柔軟な廃棄物管理法に関する実用化開発を進めている。HLW顆粒体は、貯蔵後に再溶解しMA分離変換技術によって処理される。顆粒体の再溶解時の各元素の挙動は、再溶解液へのMA分離技術の適用性の評価及びシステム全体のMA回収率に対して重要となる。本報告では、模擬高レベル廃液を300$$^{circ}$$Cにて仮焼した模擬HLW仮焼体を硝酸溶解し、その元素毎の溶解性を評価した。その結果、Ndはほとんどが溶解し、Ceについても残渣への移行割合は1%未満であった。このことから、MAの残渣への残留率は小さい可能性がある。今後、アルカリ廃液や使用済燃料溶解時の不溶解残渣が混在した組成を模擬した溶液を使用するとともに、仮焼体作成時の温度条件、酸溶解条件をパラメータとし、必要に応じて実MAを用いた試験によって再溶解性に関する知見を得るとともに再溶解液へのMA分離技術の適用性評価を行う。

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