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論文

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110$$^{circ}$$Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Current status and future plan of research and development on partitioning and transmutation based on double-strata concept in JAEA

辻本 和文; 佐々 敏信; 前川 藤夫; 松村 達郎; 林 博和; 倉田 正輝; 森田 泰治; 大井川 宏之

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.657 - 663, 2015/09

原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)を用いた階層型分離変換システムの各構成要素に対する研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムであり、燃料にはマイナーアクチノイドを主成分とした窒化物燃料を想定している。ADS及び関連する燃料サイクル技術(MA分離、ADS用窒化物燃料の製造及び再処理)の実現には多くの解決すべき技術課題があり、これらの技術開発課題に関して、原子力機構では様々な研究開発を実施している。本発表では、原子力機構における研究開発の現状及び将来計画について報告する。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Evaluation of apparent standard potentials of curium in LiCl-KCl eutectic melt

柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*

電気化学及び工業物理化学, 83(7), p.532 - 536, 2015/07

 パーセンタイル:100(Electrochemistry)

本研究では、ホットセル中で1-20mg程度の少量の高放射性マイナーアクチノイドを含む溶融塩での電気化学測定が実施可能な電気化学セルを設計し、LiCL-KCl溶融塩中におけるキュリウムの電気化学特性を718-823Kの温度範囲で調べた。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoらが報告している値と一致したが、Maritinotらの値より低かった。そこで、得られたキュリウムの標準酸化還元電位と報告値の妥当性について議論し、得られた値とOsipenkoらの報告値が妥当であると結論づけた。

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Electrochemical behavior of americium in NaCl-2CsCl melt

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1331 - 1334, 2015/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

NaCl-2CsCl溶融塩(823K)中のアメリシウムの電気化学的挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及びディファレンシャルパルスボルタンメトリ法によって測定した。Am(III)イオンはAm(II)イオンを経てAmイオンに還元されること、及びAm(III)/Am(II)反応及びAm(II)/Am(0)反応の式量電位はそれぞれ-2.73及び-2.97(V vs Cl$$_2$$/Cl$$^-$$)であることを示した。

論文

Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫

Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:93.88(Chemistry, Multidisciplinary)

窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。

論文

Evaluation of Gibbs free energies of formation of Ce-Cd intermetallic compounds using electrochemical techniques

柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:30.58(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は973$$sim$$1173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。

論文

Thermal expansion and self-irradiation damage in curium nitride lattice

高野 公秀; 林 博和; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 448(1-3), p.66 - 71, 2014/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Materials Science, Multidisciplinary)

結晶格子の熱膨張データ取得を目的とし、酸化物の炭素熱還元により窒化キュリウム(CmN)の粉末試料を調製した。Cmの純度は96%で、不純物として0.35%のPuと3.59%のAmを含有する。室温で自己照射損傷による格子定数の時間変化を測定した結果、3日間で0.43%膨張して一定値に飽和した。この値は超ウラン元素の蛍石型構造の二酸化物より大きい。また、これにより297Kでの未損傷状態の格子定数として0.50261nmを得た。次に高温X線回折測定により、室温から1375Kの範囲で格子定数を温度の関数として定めた。その結果、293Kから1273Kまでの線熱膨張は0.964%で、平均線熱膨張係数は9.84$$times$$10$$^{-6}$$K$$^{-1}$$であった。他のアクチノイド窒化物のデータと比較して、CmNは高熱膨張の窒化物(PuN及びAmN)と低熱膨張の窒化物(UN及びNpN)のほぼ中間に位置することを明らかにした。

論文

Synthesis of neptunium trichloride and measurements of its melting temperature

林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.477 - 479, 2013/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化ネプツニウムを原料として炭素熱還元法によって調製した窒化ネプツニウムと塩化カドミウムの反応によって高純度の三塩化ネプツニウムを調製した。粉末X線回折法によって測定した六方晶の三塩化ネプツニウムの格子定数はa=0.7421$$pm$$0.0006nm及びc=0.4268$$pm$$0.0003nmで、これまでの報告値(a=0.742$$pm$$0.001nm, c=0.4281$$pm$$0.0005nm)とよく一致した。約1mgの試料を金製の容器中に密封し、示差熱分析装置を用いて測定した融解温度は1070$$pm$$3Kであった。これは、これまでに実測値の報告がないために推奨値として採用されているUCl$$_3$$の融解温度(1115K)とPuCl$$_3$$の融解温度(1041K)の中間値である1075$$pm$$30Kに近い値である。

論文

Syntheses and thermal analyses of curium trichloride

林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 小山 正史*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 297(1), p.139 - 144, 2013/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Chemistry, Analytical)

窒化キュリウムと塩化カドミウムを真空中で748K以下で加熱し、三塩化キュリウム試料を固体反応によって調製した。調製した六方晶$$^{244}$$CmCl$$_3$$の格子定数はa=0.7385$$pm$$0.0005nm、c= 0.4201$$pm$$0.0005nm、示差熱分析法によって測定した融解温度は970$$pm$$3Kであり、これらの物性値は、既報告値とよく一致した。分離精製したキュリウム酸化物試料を原料としてmgスケールのCmCl$$_3$$試料を腐食性の試薬を使用せずに調製できることを示した。

論文

Separation and recovery of Cm from Cm-Pu mixed oxide samples containing Am impurity

林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Analytical)

$$^{244}$$Cmの壊変によって$$^{244}$$Cm-$$^{240}$$Pu混合酸化物となった40年前に製造された$$^{244}$$Cm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。

論文

Electrochemical properties of curium ions in LiCl-KCl eutectic melts

柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.257 - 263, 2012/09

718Kから823KでのLiCl-KCl溶融塩中におけるキュリウムの見かけの標準酸化還元電位を評価した。少量の放射性マイナーアクチノイド試料(1-20mg)で電気化学測定を行うために小型電気化学セルを設計し、ホットセルに設置した。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoら(2011)の値と一致し、Martinotら(1975)のデータより低かった。そして、本研究での結果と報告されている標準酸化還元電位との差について議論した。

論文

使用済燃料の乾式再処理におけるTRU挙動研究のためのTRU塩化物調製技術の開発

林 博和

KURRI-KR-174, p.95 - 107, 2012/07

資源の有効利用のためのプルトニウムのマルチリサイクルや地層処分の負担軽減のためのマイナーアクチノイドのリサイクル(分離変換)を取り込んだ核燃料サイクルが検討されている。これらの使用済燃料の再処理法として期待されている乾式再処理法の開発には、プロセスにおける超ウラン元素(TRU)の挙動を理解することが必要である。本報告では、使用済燃料の乾式再処理におけるTRU挙動研究を行うために必要なTRU塩化物の調製技術開発に関するわれわれの取り組みをまとめて紹介する。

論文

Development of the process flow diagram of the pyrochemical reprocessing of spent nitride fuel for ADS

佐藤 匠; 西原 健司; 林 博和; 倉田 正輝*; 荒井 康夫

Proceedings of 11th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (Internet), 9 Pages, 2012/00

加速器駆動システム(ADS)階層型サイクルから発生する使用済窒化物燃料の乾式再処理について、プロセスフロー図を構築して各元素の物質収支を評価することで、その成立性を評価した。これまでに提案されている、使用済窒化物燃料の溶融塩電解と液体Cd陰極に回収したアクチニドの再窒化を中心としたプロセスの物質収支を計算により評価した結果、1年間操業後のPu及MAの回収率は約99.97%、製品への希土類FP移行量は約1.5%でほぼ一定となり、このプロセスが原理的にADS炉心設計から要求される基準値を満たすことができることを確認した。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

Development of the pyrochemical process of spent nitride fuels for ADS; Its elemental technologies and process flow diagram

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。

論文

Oxygen potentials of pyrochlore-type Am$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+y}$$

音部 治幹; 高野 公秀; 林 博和; 荒井 康夫

Journal of the American Ceramic Society, 94(10), p.3596 - 3599, 2011/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.79(Materials Science, Ceramics)

パイロクロア型Am$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+y}$$の1333Kでの酸素ポテンシャルと酸素不定比組成(${it y}$)の関係をジルコニア固体電解質を用いた電気化学的手法と酸化還元による重量変化測定法で明らかにした。${it y}$が0から0.56まで増加したとき、1333Kでの酸素ポテンシャルは、-516.52から0kJ/molまで一様に増加した。1333KでのAm$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+y}$$の酸素ポテンシャルは、同じO/MについてAmO$$_{2-x}$$よりも約130kJ/mol高いことがわかった。この酸素ポテンシャル差は、AmとPuのイオン半径の差を考慮すれば、Pu$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+y}$$とPuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル差と整合性があり、超ウラン元素酸化物の熱力学的性質の系統的な理解につながる結果である。

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