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論文

High spectral resolution of diode laser absorption spectroscopy for isotope analysis using a supersonic plasma jet

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 山崎 信哉*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(7), p.1150 - 1153, 2018/07

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物等の分析において、試料の化学的な前処理を省略できる手法として、レーザーアブレーション等の高温プラズマを用いる手法が開発されてきた。しかしながら、高温プラズマ中では各同位体のドップラー広がりにより、スペクトルが干渉し、微量同位体を検出することができない。本研究においては、超音速プラズマ風洞の断熱膨張を用いてプラズマを低温まで冷却することにより、スペクトル分解能を向上する手法を開発した。結果として、キセノン安定同位体のデモンストレーションにおいて、180Kまで冷却できることを明らかにし、従来の分解能に比して10分の1程度まで向上できる手法を開発した。

論文

Development of an isotope analysis method based on diode laser absorption spectroscopy using an arc-jet plasma wind tunnel

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(5), p.893 - 896, 2018/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:47.42(Chemistry, Analytical)

原子力施設の安全な運転及び保守管理において、核燃料または放射性廃棄物の同位体組成は、把握しなければならない重要な要素である。本研究においては、試料の前処理及びメンテナンスを要しない迅速分析を目的として、アークプラズマ風洞と半導体レーザー吸収分光法を基盤とした同位体分析法を開発した。主流として用いたアルゴンの吸収ライン(826.45nm)を用いて、超音速ノズル上流及び下流の温度を計測した。また、キセノンガスを分析試料として、キセノン原子の準安定状態からの吸収ライン(823.16nm)を用いて、開発した分析法の精度及び検出感度を明らかにした。

口頭

溶融処理時における耐火物へのCsの移動特性

大杉 武史; 塙 律; 伊藤 圭祐; 桑原 彬; 中塩 信行; 小澤 一茂; 中島 邦彦*; 齊藤 敬高*; 大越 実

no journal, , 

除染廃棄物の焼却灰等を溶融処理した場合の耐火物へのCs蓄積についての知見を得る目的で、Csを含む溶融スラグに耐火物を浸漬させる試験を行い、耐火物へのCs移動について調査した。試験の概要について報告する。

口頭

高エンタルピー風洞の高波長分解能化による同位体比測定への応用

桑原 彬; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

本研究では、核燃料物質や放射性廃棄物等の管理に必要とされる同位体比測定に、汎用性のあるレーザー吸収分光法と小型の高エンタルピー風洞を用いた測定法を提案する。原子毎の固有の波長選択性を利用した分光法は、同位体分離検出に有効な手法であるが、同位体のエネルギー準位が近接するため高波長分解能化が課題となり、未だ確立されていない。我々はこの課題解決のため、高エンタルピー風洞の適用により超音速ノズルを用いて気流を冷却し、気流温度に起因するスペクトル広がりを低減するとともに、膨張後の気流にレーザー吸収分光法を適用することで同位体シフトを検出する。本発表では、原子種の適用範囲の検討及びレーザー吸収分光法をキセノン原子に適用した結果として、キセノンの準安定準位の同位体シフトの検出、及び、温度によるスペクトル広がりの評価結果を報告する。

口頭

耐火物中のCs存在形態分析

桑原 彬; 大杉 武史; 塙 律; 伊藤 圭祐; 中塩 信行; 小澤 一茂; 目黒 義弘; 赤堀 光雄; 岡本 芳浩; 中島 邦彦*; et al.

no journal, , 

除染廃棄物の焼却灰等を溶融処理した場合の耐火物へのCs蓄積についての知見を得る目的で、Csを含む溶融スラグに耐火物を浸漬させる試験を行い、耐火物へのCs移動について調査した。耐火物でCsがとる化学形態について分析を行った。

口頭

Separation and recovery of radioactive cesium and strontium by metal-organic-frameworks

南川 卓也; 小越 友里恵; 桑原 彬; 山田 鉄兵*; Zanella, M.*; Jansat, S.*; Manning, T.*; Rosseinsky, M.*

no journal, , 

液体廃棄物中から、放射性セシウム(Cs)とストロンチウム(Sr)を取り除く材料としては、ゼオライトなど細孔性の材料が知られているが、これらの細孔は非常に安定であるため、細孔中からこれらの元素を取り出し、回収することや、細孔のサイズを自由に変化させることは困難である。一方、最近研究が進んできた配位高分子(MOF)は、配位子と金属を選択することで細孔をデザインできるため、細孔の大きさを自由に変化させることができる。また、この材料の細孔は、溶液の変化に敏感なため、一度取り込んだゲスト分子も溶液条件を変化させれば容易に取り出すことができる。本研究では、新規なMOFである(NH$$_{4}$$)[Ln(C$$_{2}$$O$$_{4}$$)$$_{2}$$(H$$_{2}$$O)] (Ln=Y, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu)を合成し、MOFの細孔サイズをこれまでにない方法で制御し、調整することで、溶液中からCsやSrを選択的に分離した。また、一度取り込んだCsやSrをMOFから回収する実験を行い、放射性廃棄物から有用な放射性金属元素を回収できる可能性を示した。

口頭

飽和吸収分光におけるスペクトル形状の評価

桑原 彬; 浅見 大智*; 西本 昴司*; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

本研究では、同位体比の高分解スペクトル測定に用いられる飽和吸収分光を、誘導結合プラズマに適用し、吸収飽和により生じるラムディップを観測した。スペクトル形状から、励起に使用するポンプ光のレーザー強度とラムディップの深さの関係が理論値と一致しないこと、及びラムディップの中心波長が吸収飽和を生じない場合からずれることを確認した。これらの原因を、プラズマの生成条件及びレーザー強度から考察したので結果を報告する。

口頭

半導体レーザーを用いた同位体分析における圧力広がりの影響

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 松井 信*; 南川 卓也

no journal, , 

プラズマ分光分析では、一般的に溶液の気化に伴う膨張に対してプラズマを維持するため、1kW程度の電力を投入し大気圧プラズマを生成する必要がある。大気圧プラズマは、温度に起因したドップラー広がりと圧力に起因した圧力広がりにより、室温のスペクトル幅から約5倍広がり、同位体スペクトルが重畳されてしまう。そこで、本研究では、高圧プラズマにおいて、スペクトル幅に与える圧力広がりの影響を検討したので結果を報告する。

口頭

アークジェットプラズマを用いたレーザー分光分析の特性評価

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

従来の同位体分析では、質量分析装置が広く用いられているが、同重体干渉を回避するため、複雑な前処理により妨害元素を取り除いたクリーンな試料を装置内に導入する必要がある。近年では、レーザーアブレーションを用いたレーザー分光法が開発されてきたが、プルームの高温高圧環境によって同位体スペクトルが干渉してしまうことや質量数による運動速度の差から高時間分解が求められるなどの課題があり、確立されていない。そこで、本研究では、元素毎の高い波長選択性を利用するレーザー分光により、前処理を省略した直接分析を実現するため、試料のプラズマ化のための高温部と同位体識別のための低温部を同時に達成し得る超音速プラズマ風洞を用いた同位体分光分析法を開発した。本発表においては、プラズマ風洞の熱的特性の評価結果及びキセノンガスを用いた分析法の妥当性評価結果について報告する。

口頭

Separation and recovery of radioactive ions by metal-organic-frameworks

南川 卓也; 山田 鉄兵*; 小越 友里恵; 桑原 彬; Alexandros, K.*; David, S.*; Marco, Z.*; Jansat, S.*; Troy, D. M.*; Matthew, J. R.*

no journal, , 

In this study, we synthesized series of MOFs with the formula of (NH$$_{4}$$)[Ln(C$$_{2}$$O$$_{4}$$)$$_{2}$$(HO] (Ln = Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb) to remove radioactive ions from solution. And we investigated the behavior of ion uptake by changing the host metals. Moreover, we tried a new radioactive ion recovery cycle by recovering the radioactive ions from the MOF and the starting MOF from the resulting MOFs.

口頭

Development of isotope analytical method based on diode laser absorption spectroscopy using arc-jet plasma wind tunnel

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

For radioactive waste analysis, we have developed the direct isotope analytical method without sample preparations which is based on laser absorption spectroscopy. A plasma wind tunnel has a high temperature section for sample atomization and a low temperature section for spectroscopic measurement.

口頭

同位体分析のための光共振器を用いた高感度レーザー吸収分光システムの開発

桑原 彬; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

本研究では、レーザーを用いた同位体分析を目的として、高反射ミラーから構成される光共振器を用いた高感度レーザー吸収分光システムを開発した。

口頭

New approach for isotope analysis using supersonic plasma jet combined with laser absorption spectroscopy

桑原 彬; 南川 卓也; 松井 信*

no journal, , 

本発表は、2019年4月にシンガポールで開催されるBIT's 7th Annual Conference on AnalysiX-2019において、招待講演を行うものである。発表の内容については、これまで開発した超音速プラズマジェットとレーザー吸収分光法を用いた新規同位体分析法について、開発状況と成果の詳細及び今後の展望を予定している。

特許

同位体分析装置及び同位体分析方法

桑原 彬; 藤平 俊夫; 南川 卓也

松井 信*

特願 2017-064440  公開特許公報

【課題】低濃度試料による分析でも高い精度で同位体の分析を行うことが可能な同位体分析装置を提供する。 【解決手段】本発明に係る同位体分析装置1は、入射側高反射ミラー151と、前記入射側高反射ミラー151とで対を成し、光キャビティー155を形成する出射側高反射ミラー152と、前記入射側高反射ミラー151にレーザー光を入射するレーザー光入射部(光学系45)と、前記出射側ポート140から出射する光を受光する光検出部(光電子増倍管50)と、前記光検出部(光電子増倍管50)の出力をスペクトル信号に変換するスペクトル信号変換部(オシロスコープ70、コンピューター80)と、からなり、前記光キャビティー155内でドップラーフリースペクトルを発現させると共に、前記スペクトル信号変換部(オシロスコープ70、コンピューター80)で得られる、特定元素の各同位体のドップラーフリースペクトル信号強度の比に基づいて同位体の分析を行うことを特徴とする。

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