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論文

Study on plutonium burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario, reactor safety and fabrication tests of the 3S-TRISO fuel

植田 祥平; 水田 直紀; 深谷 裕司; 後藤 実; 橘 幸男; 本田 真樹*; 齋木 洋平*; 高橋 昌史*; 大平 幸一*; 中野 正明*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 357, p.110419_1 - 110419_10, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.8(Nuclear Science & Technology)

固有の安全性に優れ高効率なプルトニウムの利用が可能なプルトニウム燃焼高温ガス炉が提案されている。プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。本論文では、プルトニウム燃焼高温ガス炉の成立性および3S-TRISO燃料の研究開発について報告する。

論文

Microstructures of ZrC coated kernels for fuel of Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Materials, 522, p.32 - 40, 2019/08

Pu燃焼高温ガス炉を実現するため、高い核拡散抵抗性および超高燃焼度達成のため、ZrCで被覆したPuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(YSZ)燃料核を持った被覆燃料粒子を採用した。日本原子力研究開発機構はPuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬した粒子(CeO$$_{2}$$-YSZ粒子または市販のYSZ粒子)に対するZrC被覆を行った。CeはPuの模擬物質しして用いられた。本稿では、ZrC被覆されたCeO$$_{2}$$-YSZまたはYSZ粒子の微細構造を報告する。CeO$$_{2}$$-YSZ核はCeが多い粒とZrが多い粒から成っていた。CeO$$_{2}$$-YSZ核表面近くのCeが多い粒はZrCの原料ガスにより腐食された。YSZ核の場合、YSZ核とZrC層は結合していた。燃料コンパクト焼成を模擬した熱処理の後、ZrC層はYSZ核と完全に剥離し、破損していた。ZrC層とYSZ核の両方で顕著な結晶成長が起こっていた。ZrC層中の粒内及び粒界の両方にボイドが分布していた。更に、微細構造の観察結果に基づき、ZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ燃料核の製造技術開発の方向性について議論した。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

Wide-band excitation on pulsed-ESR detection

水田 幸男*; 森下 憲雄; 桑田 敬治*

Proceedings of 2nd Asia-Pacific EPR/ESR Symposium, P. 173, 1999/11

ESRにおいて観測対象となる電子スピンは、NMRにおいて観測対象とされる核スピンのそれに比べて、非常に強い磁気モーメントをもつ。結果として、ESRスペクトル領域はNMRのそれに比べて2~3桁広くなり、従来パルスNMRにおいて行われてきたような、RFパルスによる全遷移の励起がESRでは不可能で、パルスESRにおいて励起パルスはスペクトルの一部を励起するに過ぎない。スペクトル位置を、変化させながら単純に重ね合わせた場合、スペクトルの広幅化や位相のゆがみを招く。われわれは、このことが不完全な励起パルスが誘起するオフレゾナンス成分によることをつきとめ、これを回避する測定手段を見いだした。本法を、光励起直後に生成するMMA開始ラジカルのスペクトル検出に適用したところ、すべてのESR遷移が本来の線形のまま検出できることが確かめられた。

論文

Studies on photochemical reaction by FT-ESR

水田 幸男*; 森下 憲雄; 桑田 敬治*

Proceedings of 2nd Asia-Pacific EPR/ESR Symposium, P. 14, 1999/11

パルスESR計測においてレーザー光とマイクロ波パルスの同期を取ることにより、光励起直後に発生する化学反応中間体の直接検出が可能となった。本研究では、ラジカル重合反応の初期過程を明らかにすることを目的として、開始剤であるTMDPOを光開裂させることで発生する非常に反応性の高いDPOラジカルを用いて、種々のモノマーへの付加反応を生じさせ、結果として惹起される伝播ラジカルをFT-ESR検出により検出した。これら中間体ラジカルは、従来、cw時間分解ESR法により検出されてきたが、FT検出することにより光励起直後のESR信号変化を、従来より、一桁短い時間分解能で検出することが可能となった。これにより、種々のモノマーに対するDPOラジカルの付加過程における反応速度定数が、はじめて直接的に決定された。

論文

Propagating radicals in photo-initiated polymerization as detected by time-resolved CW-and FT-ESR spectroscopy

水田 幸男*; 森下 憲雄; 桑田 敬治*

Chemistry Letters, (328), p.311 - 312, 1999/00

光誘起重合反応における生長ラジカルが、イソプレン及びメタクリル酸メチルモノマー系において、時間分解ESR分光法により初めて検出・同定された。スピン-格子緩和過程を取り入れた化学反応論的取り扱いにより、実験的に得られたFT(フーリエ変換)ESR信号の時間発展を再現した結果、生長ラジカルの生成速度定数及びスピン-格子緩和時間が決定された。

論文

Time-resolved FT-ESR and cw-ESR studies on photo-initiated polymerization

水田 幸男*; 森下 憲雄; 桑田 敬治*

Magnetic Resonance and Related Phenomena, Volume 1, p.931 - 932, 1998/00

TMDPOのレーザー光開裂によって生成するDPOラジカルと種々のビニルモノマーとの反応過程で生成する初期重合ラジカルを、FT及びcw時間分解ESR法により検出し、時間依存的な反応過程の検討を行った。cw時間分解ESRスペクトルは、初期重合ラジカルの帰属に有効であり、さらに次世代の重合ラジカルの検出及び帰属を可能とした。初期重合ラジカルの生成過程は拡散律速とみなされる程非常に高速でcw時間分解ESRでは時間追跡が不可能であったが、FT法を用いることで生成速度を決定することができた。検出された重合ラジカルのESRスペクトルは強い吸収を示し、DPOラジカルのスピン分極を継承していることが確かめられた。また信号の減衰過程しおもにスピン格子緩和過程によることを明らかにし、緩和時間の決定を行った。

口頭

高温ガス炉の安全性向上のための革新的燃料要素に関する研究,2; 耐酸化燃料要素の製造技術開発

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 小河 浩晃; 柴田 大受; 水田 直紀; 稲葉 良知; 橘 幸男

no journal, , 

現在の高温ガス炉の燃料要素は、被覆燃料粒子を黒鉛及び樹脂の混合物である母材原料粉末でオーバーコートし、押し固めて成形した後に焼成したものである。耐酸化性能の向上のため、この黒鉛母材をSiCを含む母材(SiC/C母材)に置き換えるための技術開発を行った。具体的には被覆燃料粒子の模擬材としてアルミナ粒子を、母材原料粉末として黒鉛・Si・樹脂の混合物を各々用い、耐酸化燃料要素(模擬)の試作試験及び酸化試験を行った。その結果、母材に先行研究の3倍のSiを含む(Si/C=約0.551)耐酸化燃料要素(模擬)を試作できた。XRD測定を行ったところ、母材からSiのピークは検出されなかった。また、過去の研究よりも良好な耐酸化性能を確認した。

口頭

プルトニウム燃焼高温ガス炉を実現するセキュリティ強化型安全燃料開発,27; ZrC被覆試験と特性評価

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 橘 幸男; 國富 一彦; 岡本 孝司*

no journal, , 

プルトニウム燃焼高温ガス炉のためのセキュリティ強化型安全燃料を高燃焼度化するため、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を不活性母材燃料核へ直接被覆する。平成29年度は直径0.4mmのCeO$$_{2}$$-YSZ(二酸化セリウム-イットリア安定化ジルコニア)模擬燃料核への厚さ約18$$mu$$mのZrC層被覆に成功し、定比ZrCの化学蒸着条件の再現性を確認するとともに、化学蒸着条件との関係からZrC層被覆層の成長速度を得た。また、走査型透過電子顕微鏡(STEM)によるZrCとCeO$$_{2}$$-YSZ境界面の材料特性を評価した。

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