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論文

Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。

論文

Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。

論文

System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.23(Instruments & Instrumentation)

多くの熱中性子検出用シンチレータでは、(n,$$alpha$$)反応により生じる$$alpha$$線によりシンチレーションが生じる。$$alpha$$線により固体中で生じる電離や励起状態の空間的密度は、$$gamma$$線や電子線の場合と比較すると非常に大きい。そのため、励起状態間相互作用が生じ、シンチレーションスペクトルや減衰挙動に影響を与えうる。この励起状態間相互作用の様相を材料設計の観点から制御することが可能となれば、$$gamma$$線の検出イベントと(n,$$alpha$$)反応を利用した中性子の検出イベントとのスペクトルや減衰挙動の差に基づいた弁別が可能となる。そのためには、励起状態間相互作用の様相を観測する手段が必要である。そこで、シンチレーションの短時間プロファイルを計測するシステムを構築し、サイクロトロンで加速したシングルパルスビームによりBC-400やBaF$$_{2}$$などの高速シンチレータを照射してその特性評価を行ったので報告する。

論文

X-ray detection capability of a BaCl$$_{2}$$ single crystal scintillator

越水 正典*; 小野寺 和也*; 錦戸 文彦*; 春木 理恵; 澁谷 憲悟*; 岸本 俊二*; 浅井 圭介*

Journal of Applied Physics, 111(2), p.024906_1 - 024906_5, 2012/01

 被引用回数:13 パーセンタイル:39(Physics, Applied)

The X-ray detection capability of a scintillation detector equipped with a BaCl$$_{2}$$ single crystal was evaluated. The scintillation decay kinetics can be expressed by a sum of two exponential decay components. The fast and slow components have lifetimes of 1.5 and 85 ns, respectively. The total light output is 5% that of YAP:Ce. A subnanosecond timing resolution was obtained. The detection efficiency of a 67.41 keV X-ray is 87% for a detector equipped with a BaCl$$_{2}$$ crystal 6-mm thick. Thus, excellent timing resolution and high detection efficiency can be simultaneously achieved. Additionally, luminescence decay characteristics under vacuum ultraviolet excitation have been investigated. Radiative decay of self-trapped excitons is thought to be responsible for the fast scintillation component.

論文

Application of accelerators for the research and development of scintillators

澁谷 憲悟*; 越水 正典*; 浅井 圭介*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介; 稲玉 直子*; 吉田 英治*; 錦戸 文彦*; 山谷 泰賀*; 村山 秀雄*

Review of Scientific Instruments, 78(8), p.083303_1 - 083303_7, 2007/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:62(Instruments & Instrumentation)

We introduce experimental systems which use accelerators to evaluate scintillation properties such as scintillation intensity, wavelength, and lifetime. A single crystal of good optical quality is often unavailable during early stages in the research and development (R&D) of new scintillator materials. Because of their beams' high excitation power and/or low penetration depth, accelerators facilitate estimation of the properties of early samples which may only be available as powders, thin films, and very small crystals. We constructed a scintillation spectrum measurement system that uses a Van de Graaff accelerator and an optical multichannel analyzer to estimate the relative scintillation intensity. In addition, we constructed a scintillation time profile measurement system that uses an electron linear accelerator and a femtosecond streak camera or a microchannel plate photomultiplier tube followed by a digital oscilloscope to determine the scintillation lifetimes. The time resolution is approximately 10 ps. The scintillation spectra or time profiles can be obtained in a significantly shorter acquisition time in comparison with that required by conventional measuring systems. The advantages of the systems described in this study can significantly promote the R&D of novelscintillator materials.

論文

イオウ添加酸化チタンの開発と性能評価

梅林 励; 八巻 徹也; 浅井 圭介*

光触媒; 基礎・材料開発・応用, p.637 - 643, 2005/05

従来から困難だと言われてきたS添加による酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の可視光応答化に初めて成功し、S添加TiO$$_{2}$$の光学特性及び光触媒性能について明らかにした。なぜ遷移金属酸化物へのSやNなどの軽元素添加が有効なのかについては、p電子系の元素であることが重要なポイントであると筆者らは考えている。第一原理バンド計算に基づく電子構造解析によれば、例えばp電子系のSを添加すると周囲の電子と共鳴した新規バンドを形成するため、光生成したキャリアは局在化しにくくなる。これは、Crなどd電子系遷移金属の添加が局在準位を形成するのとは対照的であり、Sに限らずp電子系の元素に共通する性質であることが示されている。

論文

Nanoparticle formation by pulsed laser ablation of TiO$$_{2}$$

八巻 徹也; 伊藤 久義; 松原 正和*; 阿部 弘亨*; 浅井 圭介*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(3), p.879 - 882, 2003/10

本研究では、KrFエキシマーレーザー(波長248 nm)パルスをTiO$$_{2}$$ペレットに照射し、その直後に誘起されるプラズマ内反応を利用することによって、室温でナノ微粒子を作製した。1Torr以上に圧力を制御したO$$_{2}$$とAr混合ガス(5:5)中で作製すると、低次酸化物の混入のない高純度なTiO$$_{2}$$微粒子が生成し、これはルチル,アナターゼ結晶相から成っていることが明らかになった。また、雰囲気ガスの圧力を10Torrまで増加させるにつれて、含有するルチル相の重量分率は大きくなった。このことは、本手法がTiO$$_{2}$$微粒子中のルチル/アナターゼ混合比を制御可能であることを示している。結晶相の制御性について、レーザープラズマの物理モデルに基づいて考察を行った結果、高圧下でのプラズマ密度の増大が反応系内の温度(ここでは電子温度に相当)を上昇させ、このことが高温相であるルチル体の結晶化を促進していると考えられた。透過型電子顕微鏡観察によれば、微粒子の粒径は10-14nmであり、光触媒材料としての高い応用性が示唆された。

論文

可視光応答型光触媒; 硫黄添加二酸化チタン

梅林 励; 浅井 圭介*; 八巻 徹也; 吉川 正人

工業材料, 51(7), p.34 - 36, 2003/07

硫黄添加二酸化チタン可視光型光触媒の開発技術の概要,光触媒特性,今後の課題と展望についての解説記事である。本稿では、当該化合物の可視光応答性のメカニズムと可視光下における光化学反応について詳細に解説する。また、実用化を見据えた今後の課題についても触れており、そこでは、イオン注入技術を利用した新規可視応答型光触媒薄膜の開発の試みについても説明している。

論文

Synthesis of sulfur-doped TiO$$_{2}$$ by ion implantation

梅林 励; 八巻 徹也; 山本 春也; 田中 茂; 浅井 圭介*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(2), p.461 - 464, 2003/06

われわれは、可視光応答型光触媒材料である硫黄(S)添加二酸化チタン(TiO$$_{2}$$)のイオン注入法を利用した新たな作製法を開発した。近年、材料・環境の分野においては、可視光応答型光触媒の実現は最も注目されている研究テーマの1つである。これに対して、最近の研究で、従来固溶しにくいと考えられてきたSをTiO$$_{2}$$に添加することにより、当該物質が可視光域でも大きな光触媒能を持つことを明らかにした。しかしながら、ここで利用してきたTiS$$_{2}$$を高温で酸化するという作製方法では、ドープ量,深さ方向へのSの濃度分布など、触媒の機能性を決める重要なパラメータの制御が非常に困難である。そこでわれわれは、これらのパラメータの制御が容易で、かつ固溶しにくい元素のドーピングに優れているイオン注入法によって、S添加TiO$$_{2}$$の作製を試みてきた。200KeVに加速したS$$^{+}$$イオン(8$$times$$10$$^{15}$$ions/cm$$^{2}$$)を室温にて、ルチル単結晶に照射した。照射後の結晶は、空気中、600$$^{circ}$$Cで6時間だけ焼成した。ラザフォード後方散乱とXPS解析の結果、OサイトにSが置換したS添加TiO$$_{2}$$が作製できたことが明らかになった。また、光電流スペクトル測定では、可視光応答性を持つことを確認した。

論文

Preparation of TiO$$_{2}$$ nanoparticles by pulsed laser ablation; Ambient pressure dependence of crystallization

松原 正和*; 八巻 徹也; 伊藤 久義; 阿部 弘亨*; 浅井 圭介*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 42(5A), p.L479 - L481, 2003/05

KrFエキシマーレーザーを用いたアブレーションによってTiO$$_{2}$$ナノ微粒子を作製した。全圧1Torr以上に保ったO$$_{2}$$とAr混合ガス(O$$_{2}$$:Ar=5:5)中でアブレーションすると、低次酸化物などの不純物の混合がなく、ルチル, アナタ―ゼの両相から成るTiO$$_{2}$$の形成が確認された。ルチル/アナタ―ゼ結晶相の重量分率は、O$$_{2}$$/Arガスの圧力によって制御可能であった。得られたナノ微粒子は球状であり、その粒径もガス圧に依存して10-14nmであった。

論文

Sulfur-doping of rutile-titanium dioxide by ion implantation; Photocurrent spectroscopy and first-principles band calculation studies

梅林 励; 八巻 徹也; 山本 春也; 宮下 敦巳; 田中 茂; 住田 泰史*; 浅井 圭介*

Journal of Applied Physics, 93(9), p.5156 - 5160, 2003/05

 被引用回数:262 パーセンタイル:1.27(Physics, Applied)

イオンビームを利用した手法によって、これまで困難だと言われてきたTiO$$_{2}$$へのSドープに成功した。本論文では、イオン注入実験の詳細と、S$$^{+}$$注入TiO$$_{2}$$の結晶構造,光学特性、及び電子構造について報告している。特筆すべき成果としては、S$$^{+}$$注入TiO$$_{2}$$は可視光励起によってVBとCBにキャリアを生成することが明らかになった。この結果は、Sドープによってバンドギャップナロウイングが起きるという理論的な予測と一致している。

論文

UV-ray photoelectron and ab initio band calculation studies on electronic structures of Cr- or Nb-ion implanted titanium dioxide

梅林 励; 八巻 徹也; 住田 泰史*; 山本 春也; 田中 茂; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.264 - 267, 2003/05

 被引用回数:20 パーセンタイル:18.4

CrとNbがドープされたTiO$$_{2}$$の電子構造を第一原理バンド計算と紫外線光電子分光(UPS)によって詳しく調べた。両ドープ体には、電子占有準位がバンドギャップ内に形成されることが明らかになった。これら不純物準位は、CrドープTiO$$_{2}$$ではバンドギャップのほぼ中央に、Nbドープの場合は伝導帯(CB)の底付近に位置する。過去に報告された遷移金属ドープTiO$$_{2}$$の可視域における光応答特性は、これらの不純物準位を介した電子遷移過程を考えれば系統的に説明できるものと考えられる。UPS測定では、不純物準位に起因するピークが両ドープ体ともに観測された。Crドープに由来する準位のピークは価電子帯(VB)端の近くに現れたのに対し、Nbの準位はより高エネルギー側、すなわちCBに近い側に位置した。この不純物種による違いは、上記の計算結果とほぼ一致した。われわれは、Cr,NbがTiO$$_{2}$$にドープされたときにバンドギャップ内に形成される準位の特性を理論,実験の両面から明らかにした。

論文

Visible light-induced degradation of methylene blue on S-doped TiO$$_{2}$$

梅林 励; 八巻 徹也; 田中 茂; 浅井 圭介*

Chemistry Letters, 32(4), p.330 - 331, 2003/04

 被引用回数:444 パーセンタイル:0.78(Chemistry, Multidisciplinary)

SドープTiO$$_{2}$$が可視光応答型光触媒材料として有効であることを示す速報である。これまでの研究で、われわれは、S$$^{+}$$イオン注入やTiS$$_{2}$$の高温酸化によってSドープTiO$$_{2}$$を作製し、当該物質が可視光応答性を持つことを示してきた。本報では、SドープTiO$$_{2}$$が、可視光照射下での有機物の光触媒酸化分解反応を促進することを明らかにしたので報告する。

論文

Analysis of electronic structures of 3d transition metal-doped TiO$$_{2}$$ based on band calculations

梅林 励; 八巻 徹也; 伊藤 久義; 浅井 圭介*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 63(10), p.1909 - 1920, 2002/10

 被引用回数:516 パーセンタイル:0.32

F-LAPW法を用いた第一原理バンド計算によって、遷移金属(Cr,Mn,Fe,Co,Ni)をドープした二酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の電子構造解析を行った。TiO$$_{2}$$にCr,Mn,Fe,Coをドープした時は、バンドギャップ内に占有準位が形成され、電子は不純物t$$_{2g}$$軌道に局在することを明らかにした。この不純物準位は、ドーパントの原子番号が大きくなるに従って低エネルギー側にシフトした。一方、Niを導入した場合は、Ni 3d$$_{2g}$$軌道は、O 2p,Ti 3d軌道とともに価電子帯を形成することがわかった。既報の吸収スペクトル、及び光電流スペクトルの実験結果とわれわれの計算結果とを比較することにより、可視光域における光応答には不純物t$$_{2g}$$準位が大きく関与していることを見出した。

論文

Band gap narrowing of titanium dioxide by sulfur doping

梅林 励; 八巻 徹也; 伊藤 久義; 浅井 圭介*

Applied Physics Letters, 81(3), p.454 - 456, 2002/07

 被引用回数:1165 パーセンタイル:0.07(Physics, Applied)

可視光下で高活性な光触媒の新材料の開発を目的として、新物質の理論的な探索をバンド計算によって行ってきた。その結果、TiO$$_{2}$$に対して硫黄(S)を添加することが有効な手段あることを突き止めた。計算から、Sは酸素(O) と置換することによって価電子帯の幅を増加させ、結果としてバンドギャップを減少させる働きを持つことを明らかにした。しかしながら、既報のデータではTiO$$_{2}$$内のSとOの置換エネルギーは非常に大きいとされているため、Sのドーピングは困難であると考えられた。そこで、われわれはTiS$$_{2}$$を高温で酸化することで当該物質の作製を試みた。そして、同化合物を600 $$^{circ}$$C(空気中)で焼成することによって、SとOの置換に成功したことを、X線回折及び光電子分光測定の結果から明らかにした。さらに、拡散反射スペクトルからは、可視域において光応答性を持つことが確認され、理論的予測の裏付けを得た。この物質は、新たな可視光応答型光触媒材料として大きな可能性を持っている。

論文

High-quality epitaxial TiO$$_{2}$$ thin films grown on $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ substrates by pulsed laser deposition

篠原 竜児*; 八巻 徹也; 山本 春也; 伊藤 久義; 浅井 圭介*

Journal of Materials Science Letters, 21(12), p.967 - 969, 2002/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:65.07(Materials Science, Multidisciplinary)

レーザアブレーション法によりエピタキシャル酸化チタン(TiO$$_{2}$$)薄膜を$$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$上に作製し、その結晶構造の評価と表面形態の観察を行った。実験では、酸素雰囲気中でTiO$$_{2}$$焼結体ターゲットをKrFエキシマーレーザでアブレーションし、室温から600$$^{circ}$$Cに加熱した$$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001)及び(10($bar{1}$)0)基板(それぞれC,M面)上に薄膜を堆積した。X線回折分析により、成長させた薄膜と基板面とのエピタキシャル関係を明らかにした。また、基板温度の上昇とともにロッキングカーブの半値幅は小さくなり、600$$^{circ}$$CのときにはC面上で0.0265$$^{circ}$$,M面上で0.2416$$^{circ}$$となった。これらの値は、他の方法により作製した薄膜と比べて一桁ほど小さく、極めて良質な薄膜であることがわかった。原子間力顕微鏡による観察では、各基板上に表面形態の異なる薄膜が成長していることを確認した。

論文

Formation of hybrid monolayers and langmuir-blodgett-type multilayers from ammonium cations and TiO$$_{2}$$ crystalline nanosheets

八巻 徹也; 篠原 竜児*; 浅井 圭介*

Thin Solid Films, 393(1-2), p.154 - 160, 2001/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.89

本研究では、層状チタン酸の剥離反応を利用することによって触媒活性の高い薄片状TiO$$_{2}$$を調製し、それをLangmuir-Blodgett(LB)法で固体基板上に組織化することに成功した。層状チタン酸化合物H$$_{x}$$Ti$$_{2-x/4}$$$$_{x/4}$$・H$$_{2}$$O(x~0.7,□: 空孔)を水酸化テトラブチルアンモニウム((C$$_{4}$$H$$_{9}$$)$$_{4}$$NOH)水溶液中に分散・攪拌することによって、層状構造の剥離したチタニアゾル溶液を得た。得られたゾル溶液の水面上に膜形成分子としてジオクタデシルジメチルアンモニウムブロマイド((C$$_{18}$$H$$_{37}$$)$$_{2}$$(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$NBr, DODAB)を展開すると、安定な単分子膜を形成した。この単分子膜を表面圧30-40mN/mに圧縮しておき、膜面を通過して石英ガラスを垂直に上下させること(垂直浸漬法)によって、DODAB分子を基板上に移しとることが可能であった。得られた薄膜はTiO$$_{2}$$薄片が有機分子と形成した規則的な層状構造体であることをX線回折分析により示した。

論文

Alternate multilayer deposition from ammonium amphiphiles and titanium dioxide crystalline nanosheets using the Langmuir-Blodgett technique

八巻 徹也; 浅井 圭介*

Langmuir, 17(9), p.2564 - 2567, 2001/05

 被引用回数:34 パーセンタイル:8.28(Chemistry, Multidisciplinary)

TiO$$_{2}$$ナノシートと有機分子から成る新規なハイブリッド多層膜をラングミュア-ブロジェット法によって作製することに成功した。層状チタン酸化合物H$$_{x}$$Ti$$_{2-x/4}$$$$_{x/4}$$O$$_{4}$$・H$$_{2}$$O (x$$sim$$0.7; □, 空孔)を剥離ゾル化した溶液上に臭化ジオクタデシルジメチルアンモニウム(DODAB)のクロロホルム溶液を展開すると、安定な単分子膜が形成された。DODAB分子とTiO$$_{2}$$ナノシートが形成したハイブリッド単分子膜は、疎水化した石英ガラス基板上に定量的に累積された。X線回折測定によると、この試料は繰り返し単位3.4 nmでアンモニウム分子とTiO$$_{2}$$が交互積層した多層膜であった。

論文

Ion beam induced crosslinking reactions in poly(di-n-hexylsilane)

関 修平*; 前田 兼作*; 国見 仁久*; 田川 精一*; 吉田 陽一*; 工藤 久明; 杉本 雅樹; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 岩井 岳夫*; et al.

Journal of Physical Chemistry B, 103(15), p.3043 - 3048, 1999/00

 被引用回数:45 パーセンタイル:20.56(Chemistry, Physical)

シリコン系高分子の1つであるポリジノルマルヘキシルシラン(PDHS)の固相薄膜に対して、LETの異なる高エネルギーイオンビーム、電子線、コバルト60$$gamma$$線を照射した。LETは0.2~1620eV/nmの範囲で変化させた。照射によって、PDHSには不均一な架橋及び主鎖切断反応が誘起される。分子量分布の変化及びチャールズビーピナー関係式より架橋の確率を算出したところ、LETの増大とともに0.042から0.91へと増大した。

口頭

パルスイオンビームを用いたシンチレーション観測

越水 正典*; 田口 光正; 倉島 俊; 浅井 圭介*

no journal, , 

原子炉内の核反応やホウ素中性子捕捉療法等で用いられる熱中性子の検出には、検出器内部材料の(n,$$alpha$$)反応により生じた$$alpha$$線によるシンチレーション現象が利用されている。バックグラウンドとして$$gamma$$線が存在する環境において中性子を検出するためには、ナノ秒あるいはサブナノ秒の時間領域において$$gamma$$線照射時とは異なるシンチレーション減衰を示す材料を開発することが重要である。そこで、TIARA施設AVFサイクロトロンからのビームをチョッパーにより数ナノ秒のシングルパルスに成形し、シンチレーション材料からのシンチレーションを光電子増倍管により時間分解で検出可能なシステムを構築した。プラスチックシンチレータへの20MeV H及び220MeV Cイオン照射では半値幅5-6ナノ秒のシンチレーションが観測され、本システムが1-2ナノ秒程度の時間分解能を有することが確認された。

口頭

CeドープCa$$_{3}$$B$$_{2}$$O$$_{6}$$のシンチレーションにおけるLET効果

越水 正典*; 藤本 裕*; 柳田 健之*; 岩松 和宏; 木村 敦; 倉島 俊; 田口 光正; 浅井 圭介*

no journal, , 

原子炉内の核反応やホウ素中性子捕捉療法等で用いられる熱中性子の検出には、検出器内部材料の(n,$$alpha$$)反応により生じた$$alpha$$線によるシンチレーション現象が利用されている。バックグラウンドとして$$gamma$$線が存在する環境において中性子を検出するためには、$$gamma$$線照射時とは異なるシンチレーション減衰を示す材料を開発することが重要である。そこで、TIARA施設AVFサイクロトロンからのシングルパルスを、CeをドープしたCa$$_{3}$$B$$_{2}$$O$$_{6}$$に照射し、そのシンチレーション現象のLET依存性を観測した。20MeV H照射と比較し、高いLET値を有する50MeV Heや220MeV Cでは、シンチレーションの立ち上がりが早くなった。この結果は、LET値の増加に伴う高密度励起により媒体からCeへのエネルギー移動前に励起状態間相互作用が起きやすくなり、遅い立ち上がり成分が消光されるためであると推察される。

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