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論文

New insights into the Cs adsorption on montmorillonite clay from $$^{133}$$Cs solid-state NMR and density functional theory calculations

大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu$'e$gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。

報告書

長寿命核中性子捕獲断面積決定に必要な即発$$gamma$$線放出率の測定(先行基礎工学研究に関する共同研究報告書)

宮崎 格*; 清水 俊明*; 柴田 理尋*; 河出 清*; 古高 和禎; 中村 詔司; 坂根 仁

JNC-TY8400 2005-002, 40 Pages, 2005/06

JNC-TY8400-2005-002.pdf:2.69MB

半減期が数万年に及ぶ長寿命の核分裂生成物(LLFP)を短寿命化させる核変換技術の開発には中性子捕獲反応の精度の良い断面積データが必要である。しかし、放射性核種の中には、放射化法では測定できないか、あるいは極めて測定の難しいものがある。即発$$gamma$$線を用いた断面積測定ならその問題の解決を期待できる。そこで、本研究では即発$$gamma$$線を測定するのに必要な10MeVまでの高エネルギー$$gamma$$線の放出率の標準となる$$^{14}$$N(n,$$gamma$$)$$^{15}$$N 反応の測定と即発$$gamma$$線を用いた捕獲断面積測定手法の開発を目的とする。そのために以下の三つの研究を行った。京都大学原子炉実験所のB-4スーパーミラー中性子導管(B-4孔)にて熱中性子照射測定実験を行った。バランス法とシミュレーション計算を援用したゲルマニウム検出器の効率曲線表現法の開発により、$$^{14}$$N (n, $$gamma$$)$$^{15}$$N 反応で放出される主要な即発$$gamma$$線の放出率を精度0.2-0.9%で決定した。また、$$^{23}$$Na ,$$^{27}$$Al ,$$^{51}$$V ,$$^{55}$$Mn ,$$^{59}$$Co ,$$^{64}$$Ni ,$$^{65}$$Cu ,$$^{141}$$Pr ,$$^{186}$$W ,$$^{197}$$Au の10核種について、即発$$gamma$$線とb壊変$$gamma$$線を用いた断面積測定値を比較した。それにより報告されている即発$$gamma$$線の放出率が系統的にずれており、過去のデータを測定した際の検出効率がずれていた可能性があることがわかった。$$^{104}$$Pd (n, $$gamma$$)$$^{105}$$Pd 反応断面積の測定を行った。$$^{107}$$Pd は放射性廃棄物中に含まれるLLFPであり、その核変換を考える際には同位体として混ざっている$$^{104}$$Pd の断面積も重要である。断面積の下限値を精度6%で決定した。また報告されている$$^{105}$$Pd 周辺の核データから、核構造の類似性に着目して上限値を推定する方法を検討した。放出率の下限値を安全サイドで79%小さい値に見積もった。それに伴い断面積の上限値は27%大きな値になる。

口頭

ボロンナノベルトの電気伝導における放射線照射の影響

桐原 和大*; 川口 建二*; 清水 禎樹*; 佐々木 毅*; 越崎 直人*; 木村 薫*; 山田 洋一; 山本 博之; 社本 真一

no journal, , 

同位体ボロン$$^{10}$$Bは熱中性子に対して大きな吸収を示し、原子炉の遮蔽材や中性子検出器等に用いられる。今回われわれは、ボロンのナノ構造体である$$^{10}$$Bを濃縮したボロンナノベルト(BNB)を作製し、BNBの電気抵抗に及ぼす熱中性子線照射の影響を調べることにより、ナノスケールの放射線検出を試みた。BNBはレーザーアブレーション法で作製した。電子線リソグラフィーにより、BNB1本(厚さ20nm,幅150nm,長さ10$$mu$$m)の両端にNi/Au微細電極を加工した熱酸化Si基板を用意した。これを原子炉JRR-3Mにて、一定の電圧を印加しつつ中性子を照射し(線束10$$^{8}$$cm$$^{-2}$$$$cdot$$s$$^{-1}$$)、その際の電流変化を測定した。また、Cd板を介して中性子線を$$gamma$$線に変換して照射する実験も行った。その結果、中性子照射と$$gamma$$線照射のいずれの場合も同様に、照射時に数10分かけて伝導率が約18%上昇し、照射後は同じ時間で元の値に減衰した。熱中性子に対するBNB内部の核変換数に応じた変化でなく、$$gamma$$線による電気抵抗変化を検出していると思われる。

口頭

ボロンナノベルトによる放射線検出

桐原 和大*; 川口 建二*; 清水 禎樹*; 佐々木 毅*; 越崎 直人*; 木村 薫*; 山田 洋一; 山本 博之; 社本 真一

no journal, , 

われわれは、ボロンナノ構造体である単結晶ボロンナノベルト(BNB)を無触媒で作製し、ボロンの有する大きな熱中性子吸収断面積という特徴を活かし、他の半導体ナノワイヤでは実現不可能な、ナノスケール放射線センサの開発を目指している。熱酸化Si基板上に乗せた同位体濃縮BNB($$^{10}$$B, 99%)の両端に電子線リソグラフィーで微細電極を加工した後、原子炉JRR-3で、一定の電圧を印加しながら、中性子(線束10$$^{8}$$cm$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$)照射時の電流変化を測定した。Cd板を介して中性子線を$$gamma$$線に変換して照射する実験も行った。その結果、中性子照射と$$gamma$$線照射のいずれの場合も同様に、照射時に約1時間かけて伝導率が約20%上昇し、照射後は同じ時間で元の値に減衰した。これらの結果は、$$gamma$$線による電気抵抗変化を検出していると思われる。さらに、中性子核変換数を5桁増やした中性子照射(線束3$$times$$10$$^{13}$$cm$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$,照射時間6s)を、原子炉JRR-4で行った結果、BNBのコンダクタンスは、照射前より2$$sim$$8倍大きくなった。この増加は中性子核反応によるものであり、キャリアの移動度の増加が支配的要因である可能性が、電界効果特性から示唆された。

口頭

Effect of neutron irradiation on the electrical transport of boron nanobelt devices

桐原 和大*; 川口 建二*; 清水 禎樹*; 佐々木 毅*; 越崎 直人*; 木村 薫*; 山田 洋一; 山本 博之; 社本 真一

no journal, , 

ボロンナノ構造体である単結晶ボロンナノベルト(BNB)を無触媒で作製し、ボロンの有する大きな熱中性子吸収断面積という特徴を生かし、ほかの半導体ナノワイヤでは実現不可能な、ナノスケール放射線センサの開発を試みた。熱酸化Si基板上に乗せた同位体濃縮BNB($$^{10}$$B, 99%)の両端に電子線リソグラフィーで微細電極を加工した後、原子炉JRR-3Mで、一定の電圧を印加しながら、中性子(線束10$$^{8}$$cm$$^{-2}$$s$$^{-1}$$)照射時の電流変化を測定した。Cd板を介して中性子線を$$gamma$$線に変換して照射する実験も行った。その結果、中性子照射と$$gamma$$線照射のいずれの場合も同様に、照射時に約1時間かけて伝導率が約20%上昇し、照射後は同じ時間で元の値に減衰した。これらの結果は、$$gamma$$線による電気抵抗変化を検出していると思われる。さらに、中性子核変換数を5桁増やした中性子照射(線束3$$times$$10$$^{13}$$cm$$^{-2}$$s$$^{-1}$$,照射時間6s)を行った結果、BNBのコンダクタンスは、照射前より2$$sim$$8倍大きくなった。この増加は中性子核反応によるものであり、キャリアの移動度の増加が支配的要因である可能性が、電界効果特性から示唆された。

口頭

第一原理計算と$$^{133}$$Cs固体核磁気共鳴法によるモンモリロナイトに吸着したCs吸着構造の解析,2; $$^{133}$$Cs MASおよび$$^{133}$$Cs 3Q MAS NMRによる構造解析

岡本 拓也*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 出口 健三*; 清水 禎*; 大木 忍*; 舘 幸男

no journal, , 

モンモリロナイトに吸着した$$^{133}$$Csの吸着構造の関係を明らかにすることを目的に、Cs置換率の異なるモンモリロナイトを調製し、$$^{133}$$Cs Magic angle spinning (MAS) NMRおよび$$^{133}$$Cs Triple quantum (3Q) MAS NMR測定を行った。理論計算から得られた$$^{133}$$Cs NMRパラメータと実測したスペクトルを比較することでピークの帰属を行いCs吸着サイトの構造を検討した。

口頭

モンモリロナイトに吸着した水和Csの構造

岡本 拓也*; 大窪 貴洋*; 岩舘 泰彦*; 出口 健三*; 清水 禎*; 大木 忍*; 舘 幸男

no journal, , 

モンモリロナイトに吸着した$$^{133}$$Csの吸着構造を明らかにすることを目的に、Cs吸着モンモリロナイトを調製し、$$^{133}$$Cs Magic angle spinning (MAS) NMR測定を行った。含水率の異なるCs型モンモリロナイトの測定結果から、水和に伴うCsの吸着構造の変化を解析した。

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