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論文

Optimization in granulation conditions for adsorbent of extraction chromatography

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.

論文

Performance comparison of monoamides on U recovery by temperature swing extraction using Ce

岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04

Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.

論文

Fundamental study of perfluoro oil degradative treatment by subcritical water reaction and design of bench-scale equipment

船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00445_1 - 23-00445_7, 2024/04

Various types of machine oil are used for analysis and utility equipment, and these organic liquid wastes are stored in nuclear facilities and laboratories. Perfluoro oil, generally used in vacuum pumps, is difficult to decompose because of its chemical stability. In order to achieve complete mineralization of the organic liquid wastes, the application of a subcritical water reaction was examined. In this study, the effect of introducing a functional group into a perfluoro compound on its decomposition performance was experimentally evaluated. First, we carried out the transformation of perfluorohexane to perfluorohexyl iodide or perfluoroheptanoic acid based on reported procedures. Next, laboratory scale batchwise decomposition tests with subcritical water on perfluorohexyl iodide and on perfluoro heptanoic acid were carried out. The decomposition products of each fluorine compound were identified, confirming that subcritical treatment is a promising treatment method.

論文

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:63.33(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Establishing an evaluation method for the aging phenomenon by physical force in fuel debris

鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。

論文

Treatment of U contaminated waste generated from nuclear fuel fabrication process, 1; Ce(IV) recovery by temperature swing extraction with monoamides

岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05

モノアミド抽出剤と温度応答性ポリマーを用いたゲル化抽出技術のウラン廃棄物処理への適用性の検討を行った。異なる構造を有する3種類のモノアミド抽出剤を用いた模擬溶液の分離試験により、溶液中のCe(IV)をゲル化抽出法により選択的に回収されることが示された。これらの試験結果をもとに、ゲル化抽出法に適したモノアミド抽出剤を選定した。

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 1; Overview of developments in engineering scale system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. In this paper, main tasks which have to be challenged preferentially are discussed based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 2; Spray drying granulation of silica support for adsorbent

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Structural characterization by X-ray analytical techniques of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate containing cesium chloride

高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.09(Materials Science, Multidisciplinary)

The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca$$_{10}$$(PO$$_{4}$$)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.

論文

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、$$gamma$$線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

論文

Establishment of a novel detection system for measuring primary knock-on atoms

Tsai, P.-E.; 岩元 洋介; 萩原 雅之*; 佐藤 達彦; 小川 達彦; 佐藤 大樹; 安部 晋一郎; 伊藤 正俊*; 渡部 浩司*

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 3 Pages, 2018/11

一次はじき出し原子(PKA)のエネルギースペクトルは、モンテカロル放射線輸送コードを用いた加速器施設設計の放射線損傷評価において重要である。しかし、計算コードに組み込まれている物理モデルは、PKAスペクトル について実験値の不足から十分に検証されていない。これまで、従来の固体検出器を用いた原子核物理実験の測定体系において、劣った質量分解能や核子あたり数MeV以上と高い測定下限エネルギーのため、実験値は限られていた。そこで本研究では、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSを用いて、PKAスペクトルを測定するための2つの時間検出器と1つのdE-Eガス検出器からなる新しい測定体系を設計した。その結果、本測定体系は、質量数20から30のPKAにおいて、核子当たり0.3MeV以上のエネルギーを持つPKA同位体を区別できる。一方で、質量数20以下のPKAにおいては、PKAの質量数を識別できる下限エネルギーは核子当たり0.1MeV以下に減少する。今後、原子力機構のタンデム施設、及び東北大学のサイクロトロン・ラジオアイソトープセンターにおいて、設計した測定体系の動作テストを行う予定である。

論文

Prediction of the drying behavior of debris in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station for dry storage

仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1119 - 1129, 2018/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.55(Nuclear Science & Technology)

Treatment policies for debris from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is not decided, however, any policies may include medium and long term storages of debris. Dry storages may be desirable in terms of costs and handlings, but it is necessary to assess generating hydrogen during storages due to radiolysis of accompanied water with debris before debris storages. Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, SiO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$ and cement paste pellets as simulated debris were prepared, which have various porosities and pore size distribution. Weight changes of wet samples were measured at various drying temperatures (100, 200, 300, and 1000$$^{circ}$$C) using a Thermogravimetry, under helium gas flow (50 cc/min) or reduced pressure conditions (reducing pressure rate: 200 Pa in 30 min). From the results, drying curves were evaluated. There is a possibility that cold ceramics can predict drying behaviors of ceramics debris as a simulation because all of the ceramics pellets generally showed similar drying characteristics in this experiment. The cement paste pellets indicated different behavior compared to the ceramics pellets, and the drying time of the cement paste pellets was longer even in 1000$$^{circ}$$C conditions. It is necessary to decide the standard level of the dry state for a drying MCCI products which may be accompanied by concrete.

論文

"ORIENT-CYCLE"-Evolutiounal Recycle Concept with Fast Reactor for Minimizing High Level Waste-

高木 直行; 篠田 佳彦; 渡部 雅之

Proceedings of 7th Infornation Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning & Transmutation, 0 Pages, 2002/00

「必要な物質を回収する」という従来の核燃料サイクルの考えから、「不要な物質を除去する」という考え方に発想を転換した、新しいリサイクル概念"ORIENT-cycle"を提案した。使用済み燃料中のFPの6割は厳重な深地層処分が不要な安定元素であるため、これらを高発熱性元素(Cs、Sr)やHLWの減容化に効果のある元素(Mo)とともに除去するサイクルスキ-ムを構築した。平衡サイクル解析によってそのマルチリサイクルが成立することを確認するとともに、HLWの発生量は現行のLWR再処理に比べて約1/10に低減できる可能性があることを示した。

論文

A Counter Current Experiment for Separation of Triralont Actinide andLanthanide by SETFICS

駒 義和; 田中 康正; 根本 慎一; 渡部 雅之

Solvent Extraction and Ion Exchange, 16(6), p.1357 - 1367, 2002/00

 被引用回数:52 パーセンタイル:84.23(Chemistry, Multidisciplinary)

再処理廃液から三価のアクチニドであるAmとCmをランタニドと分離して回収するため、CMPO-TBP混合溶媒とDTPA-NaNO3溶液を用いるSETFICS法を開発した。このプロセスの有用性を検証する目的でTRUEX法の試験で得た製品溶液を用いて、向流多段抽出試験を行った。AmとCmを含む製品溶液には、SmやEuが混入したが、La$$sim$$Ndまでの軽希土を除去することができた。80%以上のランタニドを製品から除くことに成功した。

報告書

核燃料リサイクルシステム内の核種移行率に関する研究

藤井 俊行*; 渡部 雅之; 山名 元*

JNC TY9400 2001-002, 44 Pages, 2001/02

JNC-TY9400-2001-002.pdf:1.17MB

低除染でのリサイクルシステムにおいて設計上不可欠の情報である放射性核種の移行率に関する研究の一環として、天然ウランを中性子照射して得られたFPをトレーサとして有効に利用し、FPのPUREX、TRUEX抽出条件下での分配特性を実験的に評価した。また同FPを含む硝酸溶液へのステンレス、ジルコニウム、チタン等の再処理材器構造材の浸漬及び洗浄実験を行い、これら合金へのFPの吸着特性の実験的評価を行った。この結果により、イットリウム、モリブデン、ジルコニウム、テルル、ヨウ素、アンチモン、ランタン、セリウム等のPUREX、TRUEX工程内での抽出移行、及び、テルル、ヨウ素、モリブデンのステンレス等への吸着移行に関する知見を得た。

報告書

種々のAm,Cm回収システムに関する検討 - 平成12年度報告 -

渡部 雅之; 紙谷 正仁; 田中 博

JNC TN9400 2001-034, 157 Pages, 2001/01

JNC-TN9400-2001-034.pdf:5.07MB

核燃料サイクル開発機構で進めている実用化戦略調査研究の一環として、高レベル放射性廃液からのAm, Cm回収システムに関し、溶媒袖出法を基本とする種々の方法について、プロセスフローダイヤグラムの作成や物質収支計算等を行い、それぞれの設備規模や経済性の比較評価を実施した。その結果、各システムの設備規模、経済性及び廃棄物発生量は、昨年度検討したSETFICS法を基本とするシステムに対し、それぞれ約1.1倍$$sim$$約1.4倍、約0.9倍$$sim$$約1.4倍及び約1.2倍$$sim$$約1.5倍の範囲内にあることが分かった。これらの結果から各システムとも、今回の設計検討レベルでは、設備規模が同程度のシステムと判断でき、いずれもAm, Cm回収システムとして適用可能と考えられる。しかし、回収すべきAmとCmの量を考えるとUとPuを回収する主工程である簡素化溶媒抽出工程に対して、大きな設備追加となってしまう。したがって、Am, Cm回収システムとしていずれの方法を適用するとしても、そのシステムをよりコンパクトに、かつ、より経済的に確立するための開発が必要であり、今後も、今回検討に各システムの開発状況や新規システムの情報等を加え、比較評価を継続し、最終的に実用化システムを選定すべきであろう。

報告書

Am,Cm回収システムの検討 - 平成11年度報告 -

渡部 雅之; 紙谷 正仁; 駒 義和; 田中 博

JNC TN9400 2000-084, 115 Pages, 2000/07

JNC-TN9400-2000-084.pdf:3.24MB

核燃料サイクル開発機構で進めている実用化戦略調査研究の一環として、高レベル放射性廃液からのAm、Cm回収システムに関し、SETFICS法を基本とする方法について、プロセスフローダイアグラムの作成等を行い、その設備規模や経済性等の概略的な評価を実施した。その結果、本システムの設備規模、経済性及び廃棄物発生量は、簡素化溶媒抽出法を基本とした再処理施設と燃料製造施設の一体化プラントに対し、それぞれ約17%、約15%及び約10%相当になることが分かった。また、その他4種のAm、Cm回収システムを調査し、概略のフローシート作成を行い、比較評価した結果、各プロセスとも設備規模等が同等であると判断された。以上より、今回検討の各システムがAm、Cm回収システムとして適用可能と考えられる。しかし、これらの結果は、各システムでの回収元素(Am、Cm)量が少ないことを考えると、大きな設備追加となることを示している。したがって、Am、Cm回収システムとしていずれの方法を適用するとしても、そのシステムをよりコンパクトに、かつ、経済的に確立するための開発が必要であろうと考えられる。

論文

オブジェクト型抽出工程シミュレーションコードの開発

加瀬 健; 渡部 雅之; 藤田 雄二; 上田 吉徳

サイクル機構技報, (4), 27-35 Pages, 1999/00

先進リサイクル研究開発部では、先進核燃料リサイクルプラントの設計研究を効率的、定量的に進めていくためのツールとして、抽出工程シミュレーションコードの開発を行っている。設計研究のツールとしては、工程やプロセス機器の変更に応じたコードの改造等に柔軟かつ容易に対応することが要求される。そこで、この要求を満たすために、開発におけるオブジェクト指向型の化学プラント用解析ソフトウェアの利用を提案し、これを利用したプルトニウム分配工程モデルを作成した。本報告では、プルトニウム分配工程モデルの概略及び同モデルを利用した解析例について述べることとする。

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