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近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.
Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08
被引用回数:6 パーセンタイル:93.49(Multidisciplinary Sciences)非常に中性子が過剰な原子核Oは、陽子、中性子ともに魔法数であることから古くからその性質に興味が持たれていたが、酸素の最後の束縛核Oよりも中性子が4個も多いため、これまで観測されてこなかった。この論文では、理化学研究所RIBFにてFからの1陽子ノックアウト反応によってOを生成し、そこから放出される中性子を測定することによって初めてその観測に成功した。核構造の観点からは、Oでは二重閉殻が保たれているか興味が持たれていたが、実験で得られた分光学的因子が殻模型計算で予言されて程度の大きいことから、閉殻構造をもたない可能性が高いことがわかった。
原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.
Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11
被引用回数:13 パーセンタイル:48.12(Chemistry, Analytical)放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。
青野 竜士; 佐藤 義行; 島田 亜佐子; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Technology 2017-025, 32 Pages, 2017/11
福島第一原子力発電所で生じた事故廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種のうち、分析手法が定まっていないZr, Mo, Pd及びSnの4核種の分析法を開発した。主要な分析対象試料として、福島第一原子力発電所構内で採取された滞留水・処理水を想定した。この滞留水・処理水中に含まれるZr, Mo, Pd及びSnに対して、目的核種の分離・精製法の開発、回収率向上に取り組み、この成果を本報告にまとめた。
佐藤 義行; 青野 竜士; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 13 Pages, 2017/00
福島第一原子力発電所の事故で発生した放射性廃棄物の処理処分方策の検討には、廃棄物に含まれる放射性核種の種類と濃度を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な線放出核種のみならず、線や線放出核種に対する放射化学分析を行い、放射能データを蓄積する必要がある。そこで、本研究では1から4号機原子炉建屋の内部及び周辺から採取した瓦礫の詳細な放射化学分析を行った。原子炉建屋内部及び周辺の瓦礫について、Co及びSrの放射能濃度は、Csの放射能濃度と比例関係の傾向にあることがわかった。また、原子炉建屋内部から採取した瓦礫からは、環境濃度レベルのPuが検出された。このPuはPu及びPuの濃度比から炉内の燃料に由来するものと推定した。
佐藤 義行; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
保健物理, 51(4), p.209 - 217, 2016/12
福島第一原子力発電所で発生した廃棄物の処理処分方策を検討するためには、事故廃棄物の核種組成を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な線放出核種のみならず、線や線放出核種に対する放射化学分析データが必要である。そこで本研究では、1, 2及び3号機原子炉建屋内から発生した瓦礫の放射化学分析を行い、H, C, Co, Sr, Tc, Cs, Eu, Pu, Am、及びCmの放射能濃度データを取得した。このうち、H, C, Co、及びSrについては、それぞれCs濃度との比例関係の傾向が見られた。瓦礫の核種組成については、1, 2及び3号機で異なることが示唆されたが、これは事故進展の違いを反映しているものと推測される。
関 晃太郎; 佐々木 誉幸*; 秋元 友寿*; 徳永 貴仁; 田中 究; 原賀 智子; 上野 隆; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 亀尾 裕
JAEA-Technology 2016-013, 37 Pages, 2016/07
研究施設等廃棄物を対象に構築した簡易・迅速分析法にもとづき、福島第一原子力発電所構内で採取された瓦礫や植物などに適用可能な分析フローを作成し、その適用性について検討した。検討の結果、分析対象核種を高い回収率で、SrやCsなどの核分裂生成物の影響を受けることなく、放射能濃度を定量が可能であることが確認できた。
大森 弘幸; 根橋 宏治; 島田 亜佐子; 田中 究; 安田 麻里; 星 亜紀子; 辻 智之; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2014-029, 31 Pages, 2015/03
日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所内で保管されているJPDR施設の解体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施してきた。本報告は、平成26年度に実施した放射化学分析(Mo, Cs)の結果について報告するとともに、これまでに取得した放射能濃度データについて整理し、JPDR保管廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03
被引用回数:17 パーセンタイル:80.66(Nuclear Science & Technology)2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。
小林 信之*; 中村 隆司*; 近藤 洋介*; Tostevin, J. A.*; 宇都野 穣; 青井 考*; 馬場 秀忠*; Barthelemy, R.*; Famiano, M. A.*; 福田 直樹*; et al.
Physical Review Letters, 112(24), p.242501_1 - 242501_5, 2014/06
被引用回数:90 パーセンタイル:94.35(Physics, Multidisciplinary)軽い中性子過剰核では束縛線限界近くにハローと呼ばれる1あるいは2中性子が空間的に非常に広がった構造を持つことが知られているが、重くなってくると一般に軌道角運動量が大きくなり、変形も発達するためハローが存在するかどうかは不明だった。本論文では、非常に中性子過剰なマグネシウム同位体Mgの核力およびクーロン分解反応実験を理化学研究所RIBFにて行い、マグネシウム同位体でも波と考えられるハローを持つことを初めて明らかにした。本実験では、炭素標的と鉛標的の断面積の差から、ハロー構造に敏感なクーロン力による分解反応の断面積を引き出すとともに、脱励起線の測定によって、Mgの基底状態へ遷移する断面積も引き出した。実験値を大規模殻模型計算の結果と比較したところ、Mgの基底状態はMgの基底状態に波中性子が付いた波動関数が40%程度占め、その波成分がハロー構造を生み出していることがわかった。
二澤 宏司*; 米田 安宏; 上野 剛*; 村上 博則*; 岡島 由佳*; 山本 健一郎*; 仙波 泰徳*; 上杉 健太朗*; 田中 義人*; 山本 雅樹*; et al.
Journal of Synchrotron Radiation, 20(2), p.219 - 225, 2013/03
被引用回数:12 パーセンタイル:53.99(Instruments & Instrumentation)シリコン(111)結晶を用いた放射光X線のサジタル集光を行った。結晶弯曲時に生じるアンチクラシカル歪みを軽減するために溝型結晶を用いたが、この結晶には理想的な凹面曲げを実現するために結晶の外形寸法に黄金比と呼ばれる律速があると信じられてきた。しかし、我々は、この従来の黄金比を大きく逸脱するアスペクト比の結晶においても良好なサジタル集光が可能であることを示した。理論上、偏光電磁石ビームラインの発光点サイズと同等のビームサイズまで集光可能であるため、この手法はタンパク構造解析などにも広く適用することが可能である。
西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一
日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.13 - 19, 2012/03
2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算するとともに、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。
中村 隆司*; 小林 信之*; 近藤 洋介*; 佐藤 義輝*; 青井 考*; 馬場 秀忠*; 出口 茂樹*; 福田 直樹*; Gibelin, J.*; 稲辺 尚人*; et al.
Physical Review Letters, 103(26), p.262501_1 - 262501_4, 2009/12
被引用回数:198 パーセンタイル:97.50(Physics, Multidisciplinary)理化学研究所のRIBFにて中性子過剰核Neの1中性子分離反応の断面積を測定した。鉛ターゲットと炭素ターゲットの断面積を比較することにより、Neのクーロン分解反応断面積が540(70)mbと導出された。その断面積は通常の原子核の断面積と比べ非常に大きく、中性子が非常に弱く束縛されているハロー構造を示唆している。この原子核のクーロン分解断面積を直接ブレークアップ模型と殻模型で求めた波動関数の重なり(分光学的因子)を組合せることにより定量的に計算した結果、Ne核の最後の1個の中性子は、普通の軌道の順序であるではなく軌道を主に占め、軌道の小さな軌道角運動量により一粒子ハローを形成していることが明らかとなった。
木崎 寛之*; 和田 眞一*; 佐古 恵里香*; 隅井 良平*; 輪木 覚*; 漁 剛志*; 関谷 徹司*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.447 - 451, 2005/06
被引用回数:5 パーセンタイル:27.30(Spectroscopy)光刺激イオン脱離(PSD)法により放射光励起プロセスにおける内殻電子励起後の電子緩和,解離,脱離に至る機構がより詳細に調べられてきた。放射光のエネルギー可変性を使い内殻共鳴励起を引き起こすことにより特定の化学結合の切断を誘起できる可能性が示されて以来、放射光励起プロセスはさらに大きな興味がもたれてきた。本研究は放射光の励起エネルギー可変による選択性に加え、Au(111)表面上に制御して吸着された自己組織化(SAM)配向膜の結合軸にX線の偏光ベクトルを一致させることによりさらなる選択励起を目指した。ランダム配向であるPMMAポリマー薄膜に比較し、SAM膜は約4倍高い反応選択性を示した。実験結果は直接解離過程と2次電子による間接過程が関与している反応機構により考察された。
和田 眞一*; 隅井 良平*; 漁 剛志*; 輪木 覚*; 佐古 恵理香*; 関口 哲弘; 関谷 徹司*; 田中 健一郎*
Surface Science, 528(1-3), p.242 - 248, 2003/03
被引用回数:45 パーセンタイル:84.35(Chemistry, Physical)内殻軌道電子が特定原子に局在しているため放射光エネルギーを共鳴励起準位に合わせることにより励起された原子近傍の結合解裂が促進されると期待される。ポリメチルメタクレートポリマー,水素置換メチル基,重水素置換メチル基,エチル基を持つ硫黄系自己組織化膜(SAM)を金基板に吸着した試料を放射光照射した。パルス放射光を組合せた回転型飛行時間質量分析法により生成物を測定した。全ての分子において側鎖だけを選択的に光分解できることがわかった。また放射光の偏光角度を SAM分子の主骨格の角度に合わせたとき反応選択性が最も向上するという新しい現象が見いだされた。
和田 眞一*; 佐古 恵理香*; 隅井 良平*; 輪木 覚*; 漁 剛志*; 関口 哲弘; 関谷 徹司*; 田中 健一郎*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 199, p.361 - 365, 2003/01
被引用回数:11 パーセンタイル:59.22(Instruments & Instrumentation)内殻軌道電子が特定原子に局在しているため放射光エネルギーを共鳴励起準位に合わせることにより励起された原子近傍の結合解裂(「サイト選択光分解」)が促進されると予想される。ポリマー(ポリメチルメタクレート,PMMA)薄膜,PMMAの類似モノマーであるメチルイソブチル酸エステルの凝集薄膜及びPMMAに類似した自己組織化単分子(SAM)薄膜(HS(CH)COOCH)の放射光照射を行い分子環境の変化及び光偏光角度の変化が及ぼす分解反応の選択性への影響を調べた。ポリマー薄膜と単分子薄膜はサイト選択分解が起こるのに対し凝集薄膜では選択分解は起こらない。またSAM膜では顕著な偏光角度依存性が観測された。分子環境が反応選択性に大きく影響することが見いだされた。
藤森 伸一; 斎藤 安治*; 関 雅晴*; 田村 好司*; 水田 宗徳*; 山木 健一郎*; 佐藤 健*; 岡根 哲夫; 田中 順章*; 佐藤 憲昭*; et al.
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 101-103, p.439 - 442, 1999/00
被引用回数:4 パーセンタイル:22.55(Spectroscopy)UPdAlにおけるU5f電子状態を調べるために、UPdAlに対するX線光電子分光実験及びULaPdAlに対する共鳴光電子分光実験を行い、得られたスペクトルとバンド計算結果の比較を行った。X線光電子スペクトルでは、特にフェルミ準位付近の構造がバンド計算によって良く再現されており、スペクトルを理解する上において、バンド計算が良い出発点であることが示された。一方の共鳴光電子スペクトルは、実験と計算でスペクトル構造が全く異なっており、さらにウラン原子をランタン原子によって置換を行ったULaPdAlにおいても、スペクトル構造には変化が見られなかった。これらの実験結果は、共鳴光電子スペクトルがU5f電子の局在的な情報を反映しており、一方のX線光電子スペクトルはU5f電子の遍歴的な性質を反映していることを示している。
関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*
Atomic Collision Research in Japan, (23), p.84 - 85, 1997/00
電子励起による固体表面からのイオン種の脱離過程は、二次イオン質量分析(SIMS)及び電子刺激脱離(ESD)などの表面分析における重要かつ基礎的な過程である。本研究は選択励起されたSi(100)表面上の吸着ギ酸分子(DC00-)の分解及び脱離課程を光イオン・光イオン・コインシデンス分光法により調べた。C-Dコインシデンス収量の励起エネルギー依存性を詳細に測定し、敷居エネルギー等を決定した。C-Dは炭素内殻励起で生じ、酸素内殻励起ではほとんど増加を示さない。また二電子イオン化(shake-off)の断面積が一電子イオン化(normal)に比較して10%以下であるにもかかわらず、C-D収量はshake-off領域でnormal領域の2倍以上に増加した。このことから、脱離前駆体のイオン価数及び初期光励起における内殻ホールの位置がどの原子にあるか等がイオン脱離反応において重要であることが見い出された。
関口 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
J. Phys., IV, 7, p.499 - 500, 1997/00
X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS)スペクトルは分子の局所構造に敏感であることから吸着層、凝集層、ポリマー、及び薄膜など広く研究されている。本研究は特に単分子層表面と凝集層における分子環境の違いがどのようにスペクトルに影響するかをC-KVVオージェ電子収量(AEY)法による光吸収測定と光刺激イオン脱離収量(PSIDY)法により調べたものである。結果としてギ酸分子の炭素内殻吸収端で(C-D)共鳴ピークについて見るとAEY法によるピークエネルギーがD+のイオン収量ピーク値より高エネルギー側にシフトしていること等が明らかにされた。イオン収量法によるピークの方がより気相値に近いことからイオン収量スペクトルはより表面敏感で、電子収量スペクトルはバルク敏感であると解釈された。
関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*
J. Phys., IV, 7, p.505 - 506, 1997/00
ギ酸メチル吸着系の炭素(C)および酸素(O)K殻励起により起こる光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析(TOF)法により調べた。CおよびO 1s内殻電子励起によりH,D,CH,O,OCH(n=0~3)などの脱離イオン種がTOFスペクトル上で帰属された。また、これらのイオン収量の励起波長依存性を定量的に測定した結果、いくつかの共鳴内殻励起で励起状態における電子構造を顕著に反映して脱離収量が増加することがわかった。脱離機構を更に調べるため、脱離イオン同士での光イオン-光イオン-コインシデンス(PIPICO)実験を試みた。その結果(H-CH),n=0~2コインシデンス・ピークが観測され、またCHイオン収量の励起スペクトルと一致した。このことから、脱離イオン収量の共鳴励起増強効果のモデルとして表面上での多価イオン生成が関与していることが示された。
関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*
Surface Science, 390(1-3), p.199 - 203, 1997/00
被引用回数:4 パーセンタイル:33.00(Chemistry, Physical)放射光励起によって引き起こされるイオン脱離反応は表面反応の解明や表面状態および構造に関する知見を与えるものとして近年注目を集めている。イオン脱離反応の機構をより深く理解するためには、励起により表面上に生成する多電荷イオン中間体をなるべく直接的に観測することが望ましい。本研究は気相の光化学反応過程を調べるのによく用いられる手法である光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を表面反応に応用することにより多電荷イオン中間体の反応挙動を調べたものである。HO/Si(100),DCOOD/Si(100)DCOOCH multilayer試料の結果を示すとともに、各々の結果を比較した。その結果(1)コインシデンスの励起スペクトルは多電子励起領域で大きな増加を示すこと、(2)これら励起スペクトルの立上がり敷居エネルギーは吸着種と基板(又は周囲吸着種)との相互作用を反映して、各々大きく異なること、等が見出された。