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論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

X-ray absorption study of platinum nanoparticles on an ion-irradiated carbon support

垣谷 健太*; 木全 哲也*; 八巻 徹也*; 山本 春也*; 松村 大樹; 田口 富嗣*; 寺井 隆幸*

Radiation Physics and Chemistry, 153, p.152 - 155, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

The chemical state and local structure of 2.6-nm-sized platinum (Pt) nanoparticles on an ion-irradiated glassy carbon (GC) substrate were investigated by X-ray absorption fine structure measurements. The partial oxidation of the Pt nanoparticles was confirmed by the peak intensity in the near-edge region of the absorption spectrum. The analysis of the extended region revealed a higher coordination number and shorter bond length of Pt-Pt compared to those of the Pt nanoparticles on the non-ion-irradiated GC. Thus, Pt nanoparticles on the ionirradiated GC substrate were found to hold a rigid metallic coordination during the oxidation.

論文

Local disorder in proton conductor BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$ analyzed by neutron diffraction/ atomic pair distribution function

井川 直樹; 樹神 克明; 田口 富嗣*; 吉田 幸彦*; 松川 健*; 星川 晃範*; 石垣 徹*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(6), p.329 - 332, 2018/12

プロトン伝導体BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$の電気的特性に及ぼす結晶構造の影響を理解するため、本材料における局所構造乱れを中性子回折/原子対分布関数(PDF)法を用いて解析した。本材料の局所構造は、${it r}$ $$>$$ 0.6nmの原子間距離範囲内では、リートベルト解析によって推定された平均構造と同様の立方晶構造(空間群$${it Pm}$$$$overline{3}$$$${it m}$$))である。一方、${it r}$ $$<$$ 0.6nmの範囲のPDFプロファイルは、立方晶構造よりも空間群${it P}$4/${it mmm}$の正方晶構造によって良い一致をみた。これらの結果は、格子内の局所構造乱れの存在を示している。本発表では、BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$の平均構造と局所構造との関係の詳細について考察する。

論文

Hillocks created for amorphizable and non-amorphizable ceramics irradiated with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 田口 富嗣*; 大久保 成彰

Nanotechnology, 28(44), p.445708_1 - 445708_11, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.33(Nanoscience & Nanotechnology)

近年、照射材料工学研究グループは、高速重イオン照射したセラミックスの表面ナノ構造(ヒロック)を透過型電子顕微鏡で直接観察できる手法を初めて開発した。この手法を用いた観察の結果、非晶質化する材料であるY$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$(YIG)ではヒロックも非晶質化していること、一方、非晶質化しないCaF$$_{2}$$等のフッ化物ではヒロックも非晶質化せず結晶性を有していることを発見した。さらに、YIGではヒロックの直径とイオントラック損傷の直径が同じであるのに対して、フッ化物ではヒロックの直径がイオントラック損傷の直径より常に大きいことを見出した。非晶質化する/しないという材料特性が、照射で形成されるナノ構造の寸法に影響を与えるという結果は、イオンの飛跡に沿って局所的に融解した後の再結晶化プロセスの有無が最終的な損傷形態を決定しているというシナリオで全て説明できる。

論文

時間分解X線吸収分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯 盛久*; 田口 富嗣*; 大場 弘則*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠

電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010$$sim$$021), p.15 - 18, 2017/09

パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。

論文

Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent

Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05

 被引用回数:55 パーセンタイル:1.91(Engineering, Environmental)

A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.

論文

A Reliable hybrid adsorbent for efficient radioactive cesium accumulation from contaminated wastewater

Awual, M. R.; 矢板 毅; 宮崎 有史; 松村 大樹; 塩飽 秀啓; 田口 富嗣

Scientific Reports (Internet), 6, p.19937_1 - 19937_10, 2016/01

AA2015-0789.pdf:1.31MB

 被引用回数:53 パーセンタイル:3.26(Multidisciplinary Sciences)

A novel macrocyclic ligand of $$o$$-benzo-$$p$$-xylyl-22-crown-6-ether (OBPX22C6) was developed and successfully immobilized onto mesoporous silica for the preparation of hybrid adsorbent. The benzene ring $$pi$$ electron is the part of crown ether of OBPX22C6 for easy orientation of the macrocyclic compound for making the $$pi$$ electron donation with Cs complexation. The results clarified that the Cs removal process was rapid and reached saturation within a short time. Considering the effect of competitive ions, sodium did not markedly affect the Cs adsorption whereas potassium was slightly affected due to the similar ionic radii. Due to its high selectivity and reusability, significant volume reduction is expected as this promising hybrid adsorbent is used for Cs removal in Fukushima wastewater.

論文

Synthesis of heterostructured SiC and C-SiC nanotubes by ion irradiation-induced changes in crystallinity

田口 富嗣; 山本 春也; 樹神 克明; 朝岡 秀人

Carbon, 95, p.279 - 285, 2015/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:72.5(Chemistry, Physical)

340KeVのSi$$^{+}$$イオン照射により、多結晶SiCナノチューブからアモルファスSiCナノチューブの合成に初めて成功した。また、マスクを用いたイオン照射により、一本のナノチューブ内に多結晶領域とアモルファス領域が混在する多結晶/アモルファスヘテロ構造SiCナノチューブの合成にも成功した。内部にカーボン層を有するC-SiCナノチューブについても、イオン照射を行った。その結果、照射前では、カーボン層間はチューブの長さ方向に平行であったが、照射後、チューブの径方向に平行になることから、イオン照射によりカーボン層間方向が90$$^{circ}$$傾くことを明らかにした。

論文

Experimental evidence of crystalline hillocks created by irradiation of CeO$$_{2}$$ with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 大久保 成彰; 田口 富嗣

Nanotechnology, 26(35), p.355701_1 - 355701_8, 2015/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.42(Nanoscience & Nanotechnology)

UO$$_{2}$$の模擬物質として研究されることが多いCeO$$_{2}$$セラミックス材料に、200MeV Auイオンを斜入射方向から照射し、照射後試料を透過型電子顕微鏡(TEM)で微細観察した。その結果、イオン一つ一つが照射表面に形成するナノサイズの隆起物(ヒロック)が、試料表面に形成されるだけでなく、試料端のクラック面にも形成されることが分かった。試料端のヒロックは、TEMで直接観察することが可能なため、ヒロックの結晶性が本研究で初めて明らかになった。観察されたヒロックは、ほぼ均一で結晶性を有していること、さらには結晶方位が母相と同じことが分かった。さらに、ヒロックが球状形状をしていることが分かったので、表面に入射したイオンの入射点において材料の局所的な溶融を引き起こし、溶融した隆起物が表面張力によって球状に変化したプロセスが示唆された。

論文

Crystal structure and electron density distribution analyses of Nd$$_{x}$$Ce$$_{1-x}$$O$$_{2-delta}$$ for electrolyte by Rietveld/ maximum entropy method

田口 富嗣; 井川 直樹; 美留町 厚; 朝岡 秀人; 三輪 周平; 逢坂 正彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.339 - 342, 2015/06

希土類元素を添加したセリアはイオン伝導および電子伝導を有するが、電子伝導に対してイオン伝導の割合が高いセリアは燃料電池用固体電極材として利用される。本研究では、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したセリアについて、電子伝導を低く抑えるために重要な結晶中の電子伝導経路を特定するため、X線回折実験を実施し、Rietveld解析および最大エントロピー法解析を行った。本材料の結晶構造は基本的に無添加材と同じ構造を有し、CeとNdはランダムに4${it a}$サイトを占有し、酸素は8${it c}$サイトを占有する。また、4${it a}$-8${it c}$と8${it c}$-8${it c}$サイト間に電子の伝導経路が観察された。発表ではこれら結晶構造と電子伝導経路のNd添加量依存性についても議論する予定である。

論文

Tailoring crystallinity and configuration of silica nanotubes by electron irradiation

田口 富嗣; 山口 憲司

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 350, p.1 - 5, 2015/05

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

SiO$$_{2}$$は、重要な絶縁材料及び発光材料であり、生体材料への応用も期待されている。これまでに、アモルファスSiO$$_{2}$$ナノチューブの合成に関する報告は数多くあるが、単結晶SiO$$_{2}$$ナノチューブの合成に関する報告はない。そこで本研究では、これまでに報告されていない単結晶SiO$$_{2}$$ナノチューブの創製を試みた。我々が合成に成功している多結晶SiCナノチューブを、低真空中で熱処理を行うことにより、SiCナノチューブが酸化され、SiO$$_{2}$$ナノチューブの合成に成功した。得られたSiO$$_{2}$$ナノチューブは、単結晶であった。また、SiO$$_{2}$$は、様々な多形を有しているが、今回得られた単結晶SiO$$_{2}$$は、クリストバライトであった。また、単結晶SiO$$_{2}$$ナノチューブに電子線を照射することにより、アモルファスSiO$$_{2}$$ナノチューブへ変換することがわかった。

論文

Nuclear and electron density distributions of LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ analyzed by combination of Rietveld/ maximum entropy method

井川 直樹; 樹神 克明; 美留町 厚; 田口 富嗣

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.247 - 252, 2015/05

リチウムイオン電池用の正極材の一つであるLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$について、中性子回折およびX線回折法によるRietveld/最大エントロピー法解析を実施し、結晶構造とLiイオンの拡散経路を探査した。LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の結晶構造は240$$sim$$573Kの温度域では${it Fd}$-3${it m}$であり、240K以下で${it Fddd}$へと相変化した。最大エントロピー法によって、LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の原子核密度と電子密度分布を解析した結果、300KにおけるLiイオンは8${it b}$-16${it e}$サイト間を介して伝導していることが明らかになった。

論文

Wet separation between palladium(II) and molybdenum(IV) ions by using laser-induced particle formation; Enhancement of recovery efficiency of palladium by laser condition

佐伯 盛久; 田口 富嗣; 中島 信昭*; 大場 弘則

Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 299, p.189 - 193, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:86.44(Chemistry, Physical)

Metal separation by using laser-induced particle formation was applied to the recovery of Pd from a mixed solution with Mo. In this separation, the Pd ions in the mixed solution containing 1 vol% ethanol were selectively reduced by irradiation of pulsed laser (10 Hz repetition rate) and high-repetition-pulse (HRP) laser (30 kHz repetition rate) with the wavelength of 355 nm while keeping irradiation power constant. The laser-induced reduction resulted in the generation of the Pd neutrals, which is followed by the aggregation of Pd neutrals in the absence of a stabilizing agent. The generated Pd particles were recovered and separated from the Mo ions by filtration. ICP-AES analysis of the filtrate elucidated that the Pd metals were successfully separated from Mo with a high recovery efficiency (84%). The recovery efficiency of Pd was different in the irradiation between the pulsed and HRP lasers; the efficiency obtained using the pulsed laser was 12% higher than that from the HRP laser. XRD analyses demonstrated that the Pd particles subjected to pulsed laser irradiation were 30 times larger than those subjected to the HRP laser. Based on TEM observations, the sizes of the Pd primary particles were approximately 200 nm (pulsed laser) and $$<$$10 nm (HRP laser). The formation of submicron Pd particles using the pulsed laser increased the recovery efficiency of Pd in this separation, because the Pd particles were recovered by a 0.2 $$mu$$m pore size filter. The formation of different size Pd particles in the irradiation between the pulsed and HRP lasers clearly suggests that the pulsed laser irradiation contributes not only to the reduction of the Pd ion but also to the Pd particle growth in the laser-induced particle formation.

論文

Selective cesium removal from radioactive liquid waste by crown ether immobilized new class conjugate adsorbent

Awual, M. R.; 矢板 毅; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩

Journal of Hazardous Materials, 278, p.227 - 235, 2014/08

AA2014-0217.pdf:0.96MB

 被引用回数:99 パーセンタイル:1.48(Engineering, Environmental)

Conjugate materials can provide chemical functionality, enabling an assembly of the ligand complexation ability to metal ions that are important for applications, such as separation and removal devices. In this study, we developed ligand immobilized conjugate adsorbent for selective cesium (Cs) removal from wastewater. The adsorbent was synthesized by direct immobilization of DB24C8 onto inorganic mesoporous silica. The obtained results revealed that adsorbent had higher selectivity towards Cs even in the presence of a high concentration of Na and K and this is probably due to the Cs-$$pi$$ interaction of the benzene ring. The proposed adsorbent was successfully applied for radioactive Cs removal to be used as the potential candidate in Fukushima nuclear wastewater treatment. The adsorbed Cs was eluted with suitable eluent and simultaneously regenerated into the initial form for the next removal operation after rinsing with water.

論文

Radioactive cesium removal from nuclear wastewater by novel inorganic and conjugate adsorbents

Awual, M. R.; 鈴木 伸一; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 242, p.127 - 135, 2014/04

 被引用回数:131 パーセンタイル:0.67(Engineering, Environmental)

This work was focused on the promising inorganic and ligand immobilized conjugate materials for selective and high capacity of radioactive cesium (Cs) removal from radioactive liquid waste in Fukushima after an accident at Daiichi Nuclear Power Plant hit by the Great East Japan Earthquake and tsunami on 11 March 2011. The conjugate adsorbent was prepared by direct immobilization of crown ether onto mesoporous silica monoliths. The Cs sorption behavior was investigated using batch equilibrium technique. The effective pH range for high Cs capacity was possible within the neutral pH region and the maximum sorption capacities were 50.23 and 27.40 mg/g for conjugate adsorbent and inorganic adsorbent, respectively.

論文

Deposition of hydroxyapatite on SiC nanotubes in simulated body fluid

田口 富嗣; 宮崎 敏樹*; 飯久保 智*; 山口 憲司

Materials Science and Engineering C, 34, p.29 - 34, 2014/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:74.39(Materials Science, Biomaterials)

SiCナノチューブは、その優れた機械的特性と金属材料に比べて軽量であることから、歯科及び整形外科におけるインプラント材料の補強材料として期待されている。しかしながら、これまでに生体活性能を有するSiC材料の開発に関する発表はない。本研究では、NaOH処理及びHCl処理を行ったSiCナノチューブを、疑似体液に浸漬することで、ハイドロキシアパタイトが析出することがわかった。一方で、SiCナノチューブの無処理材、NH$$_{4}$$OH処理SiCナノチューブ、さらにNaOH及びHCl処理SiCバルク材料では、疑似体液に浸漬してもハイドロキシアパタイトは析出しなかった。このように、SiC材料をnmサイズにダウンサイジングすること、さらには、NaOH及びHCl処理を行うことで、初めて生体活性SiCナノチューブの開発に成功した。

論文

Morphology change of multi-walled carbon nanotubes with SiC coating by electron irradiation

田口 富嗣; Fazle Kibria, A. K. M.*; 社本 真一

Journal of Physics; Conference Series, 417, p.012037_1 - 012037_6, 2013/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.37

カーボンナノチューブ(CNTs)は、ナノスケールの電子及び光学デバイスへの応用が期待されている。しかしながら、CNTsは、放射線照射による形状安定性に乏しいため、宇宙や原子炉内等の放射線環境下での使用には適していない。そこで、本研究では、放射線照射によるCNTsの形状安定性の改善方法を検討した。具体的には、CNTsの表面に耐放射線特性の優れたSiC層を被覆し、SiC被覆CNTsとCNTsの電子線照射による形状変化の差異を検討した。その結果、電子線照射により、CNTsにおいて、外径は初め増加したが、その後単調に減少し続けた。一方、SiC被覆CNTsでは、初め増加し、その後、一定の値を示した。また、CNTsにおいて、壁厚は、単調に増加し続けたが、SiC被覆CNTsでは、わずかに減少後、一定の値を示した。以上の結果から、CNTsにSiC層を被覆することで、電子線照射による形状安定性が向上することを明らかにした。

報告書

レーザー微粒子化を利用した白金族元素分離に関する研究

佐伯 盛久; 江坂 文孝; 田口 富嗣; 大場 弘則

JAEA-Research 2012-030, 16 Pages, 2012/11

JAEA-Research-2012-030.pdf:2.76MB

レーザー微粒子化を利用した高レベル放射性廃液からの白金族元素分離法を考案し、パラジウム,ロジウム,ルテニウム及びネオジムが溶解した模擬溶液を用いて原理実証実験を行った。1.5mL模擬溶液に等量のエタノールを加え、266nm紫外レーザー(レーザー強度20mJ)を40分照射することにより、模擬溶液中のパラジウム,ロジウム,ルテニウムを選択的に微粒子化し、ネオジムと分離した。サブミクロンサイズまで成長させた白金族元素微粒子をろ過又は遠心分離により回収し、誘導結合プラズマ発光分光法により試料溶液中に残存する金属イオン濃度を分析した。その結果、ネオジムイオン濃度はレーザー照射前と変化しなかったのに対し、パラジウム,ロジウム及びルテニウムイオン濃度はそれぞれ100%, 94-99%, 65-69%減少しており、レーザー微粒子化とろ過又は遠心分離との組合せにより、白金族元素を溶液中から合金微粒子として回収できることを実証した。また、さまざまな実験パラメーターに対する白金族元素の回収率依存性を調べたところ、照射レーザー強度を調整することによりパラジウムとロジウムを相互分離できることがわかった。

論文

Synthesis of multilayered composite nanotube heterostructure; SiC-SiO$$_{2}$$, C-SiO$$_{2}$$, and C-SiC-SiO$$_{2}$$ nanotubes

田口 富嗣; 社本 真一

Journal of Materials Science, 47(10), p.4363 - 4369, 2012/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.65(Materials Science, Multidisciplinary)

簡便な熱処理により、3種類の複合ナノチューブ(SiC-SiO$$_{2}$$, C-SiO$$_{2}$$及びC-SiC-SiO$$_{2}$$ナノチューブ)の合成に成功した。これら多層複合ナノチューブは、金属,半導体及び絶縁体と異なった電気特性を有する物質から合成されていた。特に、金属,半導体及び絶縁体から構成されているC-SiC-SiO$$_{2}$$ナノチューブは、本研究により初めて合成された。これら多層複合ナノチューブは、ナノ電気・光学デバイスへの応用が期待される。

論文

Facile, rapid and efficient biofabrication of gold nanoparticles decorated with functional proteins

下条 晃司郎; 二井手 哲平*; 田口 富嗣; 長縄 弘親; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Analyst, 137(10), p.2300 - 2303, 2012/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.29(Chemistry, Analytical)

金から構成されるナノ粒子は特異的な分光学的性質を有しており、タンパク質を固定した金ナノ粒子はバイオセンサー等に使われている。しかしながら、金ナノ粒子上へのタンパク質の固定化は物理吸着法や化学結合法に限られており、タンパク質の安定性や配向性が制御できないという問題点がある。本研究では金結合性A3ペプチドと抗体結合タンパク質を融合したタンパク質を遺伝子改変により調製し、金イオンと反応させることで、金ナノ粒子の合成を行い、同時にタンパク質の固定化を可能にする新規ワンポット合成法を見いだした。また、抗体結合タンパク質を足場にすることで配向性を制御しながら抗体を金ナノ粒子に固定することに成功し、抗原抗体反応による金ナノ粒子の凝集に基づいて、特定の抗原に応答する目視イムノセンサーを開発した。

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