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論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 パーセンタイル:100

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

First-principles calculation of phonon and Schottky heat capacities of plutonium dioxide

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the Physical Society of Japan, 84(5), p.053602_1 - 053602_5, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.9(Physics, Multidisciplinary)

二酸化プルトニウムなど、核燃料構成物質の物性を詳細に調べることは燃料開発において重要な役割を担っている。本発表では上記課題に対して、第一原理計算手法を用いた、比熱等の熱物性の評価方法を確立したことを報告する。なお、課題解決にあたって格子振動による比熱と電子の離散的な励起状態から生じる比熱の両方を考慮することで、測定値を再現することに成功した。この解決により、核燃料の物性評価を第一原理計算により精度よく推算できるようになることが期待される。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO$$_{2.00}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれ$$x$$の増加でわずかに増加した。PuO$$_{2-x}$$の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

LDA+$$U$$ study on plutonium dioxide with spin-orbit couplings

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.16 - 19, 2011/10

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムは、第一原理計算による物性予測が失敗する典型例(実験事実としては絶縁体なのに計算では金属と予言してしまうこと)として知られており、本発表ではスピン軌道相互作用を考慮したLDA+$$U$$法による第一原理計算を行うことで正しい絶縁体状態が再現可能であることを報告する。なお、問題解決に関しては電子の強相関効果に加えて、相対論効果であるスピン軌道相互作用を考慮することが必須であるとわかった。ここで得られた知見により、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度が向上し、核燃料開発におけるシミュレーション研究がより重要さを増すと期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

論文

Effects of spin-orbit coupling and strong correlation on the paramagnetic insulating state in plutonium dioxides

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

Physical Review B, 82(15), p.155131_1 - 155131_6, 2010/10

 被引用回数:27 パーセンタイル:21.58(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムの第一原理計算による研究分野では、多くの場合、正しい電子状態が計算できないことが問題となっていた。本論文では適切な第一原理計算を行うと正しい電子状態が得られることを報告する。なお、問題解決に関しては強相関効果とスピン軌道相互作用の両方を考慮することが重要であり、その理論的根拠も十分である。この解決により、今後、二酸化プルトニウムの第一原理計算による物性評価の精度を大幅に向上させることが可能となり、シミュレーション研究の重要性がますます高まると期待できる。なお、本成果は原子力分野の核燃料研究開発における重要な成果である。

口頭

第一原理計算によるアクチナイド酸化物の物性評価

町田 昌彦; 中村 博樹; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の主要構成要素である二酸化アクチナイドは、アクチナイド元素の電子軌道の異方性が大きく電子相関効果の大きい5f電子を有していることから、物理的に取り扱いが難しいモット絶縁体となる(電子が局在するため、残されたスピンの自由度は、極低温で磁気構造を示す)ことが知られている。つまり、それらの効果を考慮しない第一原理計算を行うと、金属となってしまうが、実験から観察される基底状態は、第一原理計算において考慮されていない電子相関により絶縁体となることが知られている。固体物理では、上記のような電子相関に由来して物性が発現する系の理解を進めるため、多くの研究者がその基底状態をいかに再現するかという問題に挑戦し手法の改良を進めてきたが、その最新の手法を利用すると二酸化アクチナイドも実験と一致する計算が可能であることが、最近の著者らの研究によりわかってきた。本発表では、一連の研究背景と成果をレビューし、著者らの核燃料研究に対する展望を明らかにしたい。

口頭

第一原理計算に基づく二酸化プルトニウムの比熱の評価

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の主要成分である二酸化プルトニウムは従来、第一原理計算で低温物性の予測がうまくいかないことが知られていたが、われわれは強相関効果と相対論的効果を考慮することで低温物性の再現に成功していた。本発表では、この正しく再現した状態をもとにして燃料開発に重要な高温での比熱の計算結果を報告する。二酸化プルトニウムの比熱に対しては主な寄与は格子振動であるが、これ以外にもアクチノイド化合物特有の離散的な電子状態を起源に持つ比熱への寄与も考慮することによって、実験結果を再現することに成功した。この解決により、より重要な熱物性である熱伝導率の評価へ一歩進んだことになり、核燃料開発への貢献が期待される。

口頭

第一原理計算に基づく二酸化プルトニウムの熱物性の評価

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

no journal, , 

核燃料の物性を詳細に調べることは燃料開発において重要な役割を担っている。本発表では上記課題に対して、第一原理計算手法を用いた、比熱等の熱物性の評価方法を確立したことを報告する。なお、課題解決にあたって格子振動による比熱と電子の離散的な励起状態から生じる比熱の両方を考慮することで、測定値を再現することに成功した。この解決により、核燃料の物性評価を第一原理計算により精度よく推算できるようになることが期待される。

口頭

二酸化プルトニウムの欠陥構造の第一原理計算

町田 昌彦; 中村 博樹; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の主要構成物質である二酸化プルトニウムは取り扱いに厳しい制限があるため、実験によって詳細な物性を得ることは容易でない。それゆえ、数値計算によって、測定された物性値を補間していくことが可能となれば、燃料開発において重要な役割を担うことになる。一般に、核燃料は燃焼後に発生する余剰酸素による影響を抑えるために酸素を少なめにして酸素欠損のある状態で生成される。本発表では、この酸素欠損が二酸化プルトニウムの物性へどのような影響を与えるかを調査した結果を報告する。発表では密度汎関数法に基づく第一原理計算を用いて、二酸化プルトニウムの物性値を計算し、酸素欠損の影響を評価した結果をもとに物性予測の可能性を議論する。

口頭

二酸化プルトニウムにおける第一原理計算を用いた酸素挙動解析

町田 昌彦; 中村 博樹; 加藤 正人

no journal, , 

本発表では、二酸化プルトニウムを研究対象とし、第一原理計算手法を用いて、酸素挙動解析を行った結果について報告する。具体的には、第一原理分子動力学法を適用し、酸素の高温での動きをリアルタイムで追跡し、その挙動を見る一方、遷移状態解析等も併用することで、酸素挙動を微視的レベルから解析した結果について報告する。

口頭

PuO$$_{2}$$の不定比性、電気伝導率及び酸素拡散係数

加藤 正人; 渡部 雅; 中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

これまで報告したPuO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルの測定結果を基に欠陥化学による評価を行いKr$"o$ger-Vinkの図を作成し、不定比性、電気伝導率、酸素拡散係数との関係を評価した。

口頭

(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素ポテンシャルモデル

加藤 正人; 渡部 雅; 中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

UO$$_{2}$$, (U,Pu)O$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルの実験データについてBrouwerの図を用いて評価し、第一原理計算から得られたUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$のフレンケル欠陥生成エネルギーを用いて、酸素ポテンシャルの評価式を導出した。

口頭

Ab-initio calculations of thermal properties of actinide dioxides

町田 昌彦; 中村 博樹; 加藤 正人

no journal, , 

本発表では、二酸化ウランや二酸化プルトニウムの高温での熱物性を取得するための第一原理計算の研究進展について報告する。具体的には、計算手法について概説した後、計算する物性量として熱伝導率を主たる対象として、その温度依存性の計算法とその結果について報告し、これまでに得られた実験結果との比較についても報告する。

口頭

R&D status of heat utilization technologies for high-temperature gas-cooled reactor and solar energy

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 都留 稔了*; 町田 正人*; et al.

no journal, , 

The thermochemical water splitting iodine-sulfur (IS) process has potential for producing a large amount of hydrogen without restriction of resources and CO$$_{2}$$ emission in the upcoming hydrogen society. The IS process harnesses heat energy in ranges of temperature, which is generated by High Temperature Gas-cooled Reactors (HTGRs) or solar energy. For application of solar energy, innovative membrane techniques are required to recover total thermal efficiency because temperature (ca. 600$$^{circ}$$C) of heat derived from the solar energy is lower than that of HTGRs (ca. 900$$^{circ}$$C). This paper summarizes current R&D of key devices of membranes and catalysts, and of process evaluation.

口頭

MOX燃料基礎特性の機構論的統合モデル,3; 比熱及び熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

MOX燃料の音速、格子定数、熱膨張率及び酸素ポテンシャルを用いて、比熱と熱伝導率を評価するモデルを導出した。本モデルは、様々な物性データ間の関連性を記述することによって、温度、Pu含有率及びO/M比をパラメータとして燃料組成に対してシームレスにMOXの基礎特性を評価することを可能とした。

口頭

蛍石構造酸化物の熱物性評価

加藤 正人; 松本 卓; 中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

UO$$_{2}$$やPuO$$_{2}$$などのアクチニド酸化物は蛍石構造を有しており、その熱物性は多くの研究が行われている。本研究では核燃料として用いられる蛍石型酸化物の熱物性について体系的に理解するために、様々な蛍石型酸化物の物性をレビューし熱物性の評価を行った。蛍石構造を有するCeO$$_{2}$$, ThO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, NpO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, AmO$$_{2}$$について基礎特性をレビューした。CeO$$_{2}$$及びThO$$_{2}$$の比熱は、定積比熱と熱膨張項の和と良く一致し、他のアクチニド酸化物は、より高い値となることが確認できた。熱伝導率は、Slackの式を用いてフォノン伝導による評価を行ったが、同様にCeO$$_{2}$$はThO$$_{2}$$については、良い一致を示した。

口頭

CaF$$_{2}$$の基礎特性の評価,2; DFTに基づく高温物性解析

中村 博樹; 町田 昌彦; 加藤 正人

no journal, , 

シビアアクシデントの解析において、燃料物性の数値シミュレーションはその重要度を増してきており、より精密で信頼性の高い数値シミュレーション技術が求められている。本発表では上記課題に対して、第一原理計算を基にした核燃料代替物質(フッ化カルシウム)の物性評価の結果を報告する。なお、課題解決にあたって、大型計算機を利用し、第一原理分子動力学による解析を行った。その結果、フッ化カルシウムの熱物性を評価し、実験と比較することで、その信頼性を確認するとともに、高温でのBredig転移のメカニズムの解析を行った。この結果により、酸化物核燃料全般の熱物性を第一原理計算により精度よく推算できるようになることが期待される。

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