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論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

Technological development of the particle size adjustment of dry recovered powder

瀬川 智臣; 山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 川口 浩一; 石井 克典; 佐藤 寿人; 深澤 智典*; 福井 国博*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.738 - 745, 2019/09

核燃料物質の有効利用のため、MOX燃料製造プロセスにおいて混合酸化物ペレットの乾式粉砕技術の開発を進めてきた。乾式回収粉の粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御する技術を開発するために、粒度約500$$mu$$mの模擬粉末を用いて、石臼式粉砕機および衝突板式ジェットミル両方の性能を評価した。石臼式粉砕機においては砥石間のクリアランス、また衝突板式ジェットミルにおいては分級ゾーンのクリアランスと仰角を調整することにより、粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御できることが明らかとなった。さらに、衝突板式ジェットミルは分級機のパラメータを細かく調整することができるため、粒径制御に適していると考えられる。

論文

Validation of measured microwave absorption and temperature change for development of a single-mode-type microwave heating thermogravimetry apparatus

Karisma, A. D.*; 濱場 大周*; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 瀬川 智臣; 福井 国博*

Review of Scientific Instruments, 88(2), p.024101_1 - 024101_8, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.15(Instruments & Instrumentation)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。マイクロ波加熱特性の詳細な分析を可能とするシングルモード型マイクロ波加熱式熱重量分析装置の開発のため、物質のマイクロ波吸収性に対する温度依存性の検証を行った。マイクロ波が装置内を一方向に進行することに伴い発生するCuOペレット試料の温度分布について、3次元数値シミュレーションにより正確に再現可能であることを明らかにした。また、CuOのマイクロ波吸収率の温度依存性は文献値と良好に一致することを確認した。

論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.5(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Influence of heating method on size and morphology of metallic oxide powder synthesized from metallic nitrate solution

瀬川 智臣; 深澤 智典*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 吉田 英人*; 福井 国博*

Proceedings of Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering 2015 (APCChE 2015), 8 Pages, 2015/09

核燃料再処理において、マイクロ波加熱脱硝法により硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液を酸化物粉末に転換している。模擬試料として硝酸銅水溶液を用い、マイクロ波加熱法および赤外線加熱法による酸化銅の合成を行い、昇温速度が粒子形態や粒径に及ぼす影響を評価した。各加熱法により得られた粒子の粒子形態は類似しており、昇温速度の増加に従い粒径が減少する傾向を示した。また、マイクロ波加熱法により得られた粒子は赤外線加熱法に比べて粒径が小さく、粒度分布がブロードになる等の特徴を有することを確認した。マイクロ波照射時に試料に発生する温度分布と粒度分布との関係性について、数値シミュレーションによる検討を行った。

論文

Nickel oxide powder synthesis from aqueous solution of nickel nitrate hexahydrate by a microwave denitration method

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 有満 直樹*; 吉田 英人*; 福井 国博*

Advanced Powder Technology, 26(3), p.983 - 990, 2015/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.46(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波加熱法に対する酸化物添加法と断熱材の効果を明らかにするため、マイクロ波加熱法による硝酸ニッケル六水和物(Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O)の水溶液の脱硝について研究を行った。Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O水溶液はマイクロ波吸収性が低く、マイクロ波照射により300$$^{circ}$$C以上に昇温することができず、脱硝生成物(NiO)の最終生成物をこれまで得ることができなかった。そのため、コンタミネーションを伴わない新たなNiOの合成法として、マイクロ波アクセプターとしてNiO粉末を添加する手法を開発した。さらに、反応容器周辺に断熱材を設置することにより試料温度の均一性が向上し、NiOへの脱硝率を大幅に改善することができた。数値シミュレーションにおいて断熱材を設置した場合の電界分布は顕著に変化し、温度分布の不均一性が低下することが明らかとなった。シミュレーションによる温度分布を基に算出したNiOへの脱硝率は、実験結果と概ね一致する傾向にあることを確認した。

論文

Mechanism of synthesis of metallic oxide powder from aqueous metallic nitrate solution by microwave denitration method

福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩; 瀬川 智臣; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*

Chemical Engineering Journal, 211-212, p.1 - 8, 2012/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:49.96(Engineering, Environmental)

核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270$$^{circ}$$C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。

口頭

MOX燃料製造のためのマイクロ波脱硝法に関する基礎的研究

福井 国博*; 有満 直樹*; 山本 徹也*; 吉田 英人*; 山本 琢磨*; 石井 克典; 鈴木 政浩

no journal, , 

現在、原子力発電におけるウラン資源の有効利用を図るため、高速増殖炉サイクルの実用化に向けた研究開発が進められている。軽水炉の使用済燃料を再処理して得られる硝酸プルトニウムと硝酸ウラニル溶液を混合後、マイクロ波脱硝法により酸化物に転換され、原子力発電所の燃料として再利用される。マイクロ波脱硝法の利点として、活性度の高い酸化物粉末が得られることや主な装置構造が簡易であり、操作性に優れること等が挙げられる。その一方、脱硝時の投入エネルギーが大きいという問題点も存在する。そこで、本研究では、脱硝反応機構を解明し、エネルギー効率を向上させるためのコールド試験を行ったところ、加熱源となる酸化物粒子を添加することが有効であること、また断熱材を用いることが有効であることがわかった。

口頭

マイクロ波脱硝法による金属硝酸塩からの酸化物粒子の合成

佐伯 佑太*; 福井 国博*; 山本 徹也*; 吉田 英人*; 山本 琢磨*; 石井 克典; 鈴木 政浩

no journal, , 

現在、原子力発電におけるウラン資源の有効利用を図るために、高速増殖炉サイクルの実用化に向けた研究が進められている。軽水炉の使用済燃料を再処理して得られる硝酸プルトニウム溶液は硝酸ウラニル溶液と混合後、マイクロ波脱硝法により酸化物に転換され、原子力発電用燃料として再利用される。しかし、マイクロ波脱硝法では、生成する酸化物粒子の粒子径が小さいため流動性が悪く、燃料製造工程での酸化物粒子の取り扱いが難しいという問題がある。そこで、本研究では脱硝プロセスにおける加熱方法や加熱速度が生成酸化物粒子の粒子径に与える影響を比較することで、マイクロ波脱硝法による粒子径を増大させる手法を検討した。

口頭

Development of synthesis process of nikel oxide powder by microwave

瀬川 智臣; 鈴木 政浩; 藤井 寛一; 井川 裕介*; 有満 直樹*; 山本 徹也*; 福井 国博*; 吉田 英人*

no journal, , 

マイクロ波加熱法による硝酸ニッケル水溶液を用いた脱硝反応プロセスにかかわる研究を実施した。硝酸ニッケル水溶液の中間生成物のマイクロ波吸収性が低いことから、マイクロ波加熱法により硝酸ニッケル水溶液から酸化ニッケルを得ることはできない。本研究では、マイクロ波吸収体として6.0gの酸化ニッケルを加えたマイクロ波加熱により、硝酸ニッケル水溶液を酸化ニッケルに転換することができることを示した。酸化ニッケル粉末は脱硝反応を促進し、酸化ニッケル粉末の量が増加すると必要な反応時間は減少した。さらには、溶液内の温度分布を均一化するために、容器周囲に断熱材を設置した。容器の中心部が同じ温度の場合では、硝酸ニッケル水溶液から酸化ニッケルへの脱硝効率が向上することがわかった。

口頭

Development of the thermogravimetric analysis method using microwave heating and its application

瀬川 智臣; 濱場 大周*; 吉田 英人*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波を用いた金属硝酸塩水溶液の脱硝反応機構を明らかにするため、新たにマイクロ波熱重量分析装置を開発した。試料の両端に設置した電力計により、マイクロ波吸収エネルギーの計測、また、温度変化及び重量変化を連続的に測定することを可能とする。本装置により、硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波脱硝法による金属酸化物粉末の生成プロセスを調査した。本研究の結果、マイクロ波加熱においては、従来の外部加熱と類似した反応経路をとることが明らかとなった。

口頭

マイクロ波加熱重量分析装置の開発とその利用

濱場 大周*; 瀬川 智臣; 深澤 智典*; 吉田 英人*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。様々な温度における物質の誘電損失を計測・推算することを目的とし、試料として酸化銅ペレットを用い、マイクロ波加熱時におけるマイクロ波吸収量の測定及び数値シミュレーションによるマイクロ波吸収効率の解析を行った。実験及び解析の結果、マイクロ波吸収効率の測定値は数値計算結果とほぼ定量的に一致し、マイクロ波吸収効率から誘電損失を簡易的に推算可能であることを確認した。

口頭

Effects of heating conditions on the particle characteristics of uranium oxide powders synthesized from uranyl nitrate solutions via microwave heating

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 深澤 智典*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料から回収した硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液をマイクロ波加熱により混合酸化物に転換している。マイクロ波加熱脱硝においては、加熱効率および粉末特性の向上が重要であるため、本研究では、マイクロ波加熱脱硝の高度化を目的とし、マイクロ波加熱により硝酸ウラニル溶液から調製した三酸化ウラン(UO$$_{3}$$)粉末の粒子特性に及ぼす断熱材および加熱速度の影響を評価した。断熱剤を使用した場合、断熱材を使用しない場合と比較して、同じマイクロ波出力において加熱速度が顕著に増加することを確認した。また、断熱剤を使用した場合と使用しない場合のいずれの場合においても、加熱速度が増加するにつれてUO$$_{3}$$粉末の質量中央径は減少した。さらに、すべてのマイクロ波出力において、断熱剤を用いた場合、断熱剤を用いない場合に比べてUO$$_{3}$$粉末の質量中央径が減少することが明らかになった。本試験の結果、加熱条件を調整することにより、UO$$_{3}$$粉末の粒子特性を制御可能であることがわかった。

口頭

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性並びに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験で得られた知見を基にマクロスケールへの適用性を評価することを目的とし、硝酸セリウム, 硝酸銅および硝酸コバルト水溶液を用いてマイクロ波加熱特性並びに金属酸化物の粉末性状の評価を行った。各溶液のマイクロ波加熱において、位置によって脱硝反応の進行速度に差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。脱硝による発泡は、硝酸銅水溶液では起こらず、硝酸コバルト水溶液および硝酸セリウム水溶液で発生することを確認した。また、生成物の性状は、硝酸銅水溶液では粉末状、硝酸コバルト水溶液では粉末状の乾固体、硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体が得られることを確認した。さらに、生成物の脱硝率および平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液, 硝酸コバルト水溶液, 硝酸銅水溶液の順に高くなり、周縁部では脱硝率、中心部では平均粒子径が高くなる傾向にあることが明らかになった。

口頭

Research on the improvement of particle size adjustment technology of dry recovered powder and the sintered density control

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 深澤 智典*; 福井 国博*

no journal, , 

原子力機構では、核燃料物質の有効利用のため、規格外MOX燃料ペレットの再利用を目的とした乾式回収粉の粒度調整技術の開発を進めている。MOX原料粉末に対する乾式回収粉の添加量や粒度を調整することにより、ポアフォーマを添加せず、MOXペレットの密度を約85%T.D.に制御することが可能である。また、乾式回収粉について、250$$mu$$m以下で粒度調整することが求められていることから、粗粉砕により調製した粒度約500$$mu$$mの模擬粉末(CeO$$_{2}$$)を用いて、衝突板式気流粉砕機(粉砕機)の運転パラメータが粉砕特性や焼結性に及ぼす粉砕粉の影響を評価した。粉砕機の遠心分級機のクリアランスを狭めることにより、250$$mu$$m以下の範囲で粒度調整が可能となることを確認した。粉砕機の運転パラメータを調整することにより、約250$$mu$$m以下で粉砕粉の粒度を細かく制御できるため、MOX乾式回収粉においても粒度調整が可能と期待される。さらに、粉砕機により得られた粉砕粉30wt%を原料粉に添加し、成型, 焼結を行った結果、約85.0%T.D.のペレットが得られた。これにより、本粉砕機は粒度調整や焼結密度制御に有望な手法と期待される。

口頭

金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と複素比誘電率評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*; 北澤 敏秀*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合水溶液から混合酸化物粉末へ転換している。Na冷却高速炉で非均質サイクルを想定した場合には、マイクロ波加熱脱硝特性が明らかになっていないMAが主体的となった溶液を脱硝することが求められるため、金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性データ取得が必要とされている。本研究では、硝酸銅・硝酸ニッケル混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と生成物および中間生成物の複素比誘電率について評価を行い、混合割合や最終生成物である酸化物のマイクロ波エネルギー損失性が脱硝特性に顕著に影響を及ぼすことを明らかにした。マイクロ波加熱により脱硝反応が進行しない硝酸ニッケルにおいても、脱硝可能な硝酸銅と混合することによってマイクロ波加熱脱硝が可能となることが確認できたことから、MAのうち、硝酸ニッケルのようにマイクロ波加熱脱硝反応が進行しない物質においても、硝酸銅のように脱硝可能な物質である硝酸ウラニルと混合することにより、マイクロ波加熱脱硝が可能になると期待される。

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