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棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.
Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05
Mo(
)
Mo反応で生成する
Moから高放射能濃度の
Tc溶液を得る方法として、
Mo/
Tcのアルカリ溶液からの
TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により
Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、
Tcの放射能として2.5
36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度
Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。
橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:5 パーセンタイル:50.64(Physics, Multidisciplinary)The distribution of Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using
Tc, which was separated by thermochromatography from
Mo produced via the
Mo(n,2n)
Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product
Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated
Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for
Tc from the fission product
Mo. These results provide important evidence that
Tc radiopharmaceutical formulated using the
Mo can be a promising substitute for the fission product
Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of
Mo in Japan can be partially mitigated.
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11
Tcは、
Moの核変換によって生成される。
Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,
)法による
Mo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、
Mo/
Tc溶液から
Tcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いて
Tcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1Ciの
Moを用いて、開発した方法により
Tcの抽出特性を調べた。この結果、
Tcの回収率は約70%得られた。
Tc抽出液の
Tc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中の
Moの不純物は4.0
10
%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; 竹内 宣博*; 神永 雅紀; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 9 Pages, 2013/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,
)法を用いた
Moの製造を計画している。日本はこの
Moを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いた
Mo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoO
ペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいて
Moから核変換により生成した
Tcを溶媒抽出法により抽出し、得られた
Tcの標識試験を行った。この結果、開発した
Mo-
Tc製造工程の実証するとともに、得られた
Tc溶液は純度の高いものであることを明らかにした。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10
特願 2011-173260医療診断用RIとして使用されるTcは、
Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用している
Moは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出した
Tcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、
Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoO
を5日間で照射し、得られた
Moのうちの約37GBq及び150gのMoO
を用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlの
Tc製品を得ることができると評価すると共に、
Tc溶液中に含まれる不純物としての
Moは4.4
10
%であった。また、抽出した
Tc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:32 パーセンタイル:14.72(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the
C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate
Tc from an irradiated
MoO
sample. About 9.7 TBq/week of
Mo is produced by repeating irradiation on an enriched
Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the
Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.
棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10
医療用診断薬として使用されるTcは、
Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,
)
Moからの
Tcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発した
Tcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、
Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。
土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; 神永 雅紀; 石原 正博; 河村 弘
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 10 Pages, 2012/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,
)法を用いた
Moの製造を計画している。日本はこの
Moを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いた
Mo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoO
ペレットの製造技術開発、(2)
Tcの抽出・濃縮、(3)
Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、この平成23年度に得られたR&Dの成果を報告する。
永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08
被引用回数:12 パーセンタイル:35.48(Physics, Multidisciplinary)加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、Mo(
,2
)
Mo反応で生成した
Moから放射性の不純物を除去して
Tcを分離抽出すること、そして、
Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核の
Moは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、
Mo(
,2
)
Mo反応で生成した。そして、
Tcは、昇華法で
Moから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、
分光で確認した。また、
Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成される
Moに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成する
Moは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高い
Mo供給に寄与するであろう。
西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 山本 朝樹*; 石田 卓也; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 森川 康昌*; 小林 正明*; et al.
no journal, ,
材料試験炉JMTR再稼働後における産業利用拡大の一環として、Uを原料としない(n,
)法による
Mo製造方法に関する技術開発を進めている。本発表は、研究の一環として行った、京都大学研究用原子炉KURにて照射したMoO
ペレットを用いた
Mo/
Tc製造予備試験に関するものである。予備試験の結果より、低照射量では高密度ペレットへの照射による影響はほとんどないこと、
Tc回収時に酸性アルミナカラムをエンドトキシンフリー水で洗浄することにより、各不純物が低減することなどがわかった。一方、
Tc回収率が目標値より低い値であること、回収溶液の浸透圧比が低いことなどから、回収操作の改善が必要であることを明らかとした。
土谷 邦彦; 相沢 静男; 竹内 宣博*; 鈴木 康明*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 荒木 政則
no journal, ,
JMTRの産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,
)法(放射化法)を用いた
Moの製造を計画している。日本はこの
Moを全量海外からの輸入に依存している。2013年、JMTRを用いた放射化法による
Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本のメーカと共同でR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoO
ペレットの製造技術開発、(2)
Tcの抽出・濃縮、(3)
Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、これまでに得られたで得られた成果及び今後の計画について報告する。
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 河村 弘
no journal, ,
放射化法によるMo/
Tc製造開発の一環として、プラズマ焼結法による高密度MoO
ペレット(目標焼結密度: 90
95%T.D.)の製造方法に着目し、(n,
)法による照射ターゲットの製造技術開発を行い、MoO
ペレット製造特性に与えるMoO
粉末の影響及び開発した高密度MoO
ペレットの照射特性を調べた。この結果、焼結温度がMoO
粉末特性(平均粒子径及び2次粒子の存在)に影響していることが分かった。次に、照射済MoO
ペレットの照射後試験により、低中性子照射量では、照射済MoO
ペレットの粒子径は、未照射MoO
ペレットと比べほぼ同程度の大きさであること、結晶構造に大きな変化がないことが分かった。さらに、溶解したMo溶解液中の
Mo放射能を測定し、
Mo生成量評価には全中性子エネルギーを考慮する必要があることも分かった。
川端 方子*; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*; et al.
no journal, ,
Tcは診断用RIとして広く利用されており、国内では年間約70万件、in vivo投与件数の過半数以上を占めている。原料となる親核種
Moは現在海外の原子炉で製造されており、日本は長年海外からからの輸入に依存している。この
Mo供給が原子炉運転停止などの影響で今後不安定になる恐れがあり、諸外国をはじめ日本でも国内での製造が検討されている。我々は、加速器中性子を利用して、
Moから
Mo(n,2n)
Mo反応で
Moを生成し、
Tcを効率的に熱分離する方法を開発し、実用化を視野に入れた研究を進めてきた。厚さ3mm-18mmの溶融MoO
試料を用いて複数回分離試験を実施した結果、連続して高い分離効率(70-95%)を得ることに成功した。また、水蒸気を加えることにより効率が約10%向上することが明らかになった。回収した
Tcの純度は高く、SPECT画像によるマウス骨分布を調べた結果、市販の
Tcと差がないことが確認された。今後、本研究で開発した熱分離装置の大型化によって、まず大量生産を目指し、国内での実用化を視野に入れた分離精製装置の開発を発展させたい。
川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹
no journal, ,
Moを親核とする
Tcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した
Mo製造と
Tc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後の
Tcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO
)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの
Tc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液で
Tcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムで
Tcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、
Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率
90%と合わせて、本熱分離システムでの
Tc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。
土谷 邦彦; 川又 一夫; 竹内 宣博*; 石崎 博之*; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 荒木 政則
no journal, ,
医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,
)法(放射化法)を用いた
Moの製造を計画している。日本はこの
Moを全量海外からの輸入に依存している。2014年、JMTRを用いた放射化法による
Mo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本の大学及びメーカと共同でR&Dを行っている。また、本プロジェクトにおいて、JMTRホットラボ施設内に
Tc溶液製造のための様々な試験装置が整備された。R&Dの主な項目は、(1)MoO
ペレットの製造技術開発、(2)
Tcの抽出・濃縮、(3)
Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。特に、照射ターゲットとして、高密度MoO
ペレットの製造を確立するとともに、
Tcの模擬元素としてReを用いて、MEKによる溶媒抽出法にて
Tc溶液の製造予備試験を行っている。本発表では、R&Dの状況及び今後の計画について報告する。
椎名 孝行*; 土谷 邦彦; 永井 泰樹; 森川 康昌*; 竹内 宣博*
no journal, ,
2014年の日本の統計データから、Tc注射剤と
Mo/
Tcジェネレータはin-vivo全供給量の約80%を占めており、
Tc注射剤の供給数は、ジェネレータよりも約4倍の供給数がある。このため、千代田テクノルは、原子力機構と富士フイルムRIファーマと共同で
Tc国内供給のための研究開発を行っている。材料試験炉(JMTR)を用いた
Mo(n,
)による方法と加速器を用いた
Mo(n,2n)法により
Moを製造し、得られた
Moから
Tcの安定供給を計画している。この
Mo製造方法は、安全、核不拡散及び放射性廃棄物の低減から選定されているが、これらの方法で得られる
Moの生成量は従来の製造方法である(n,f)法と比較して、非常に低い。このため、溶媒抽出法及び昇華法による
Tcの分離・濃縮・回収技術を開発を進め、この2つの方法による
Tc分離・濃縮・回収技術を確立した。将来、日本の需要の約20%の国産化を目指して、国内製造のためのさらなる研究開発を進めていく。
土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*
no journal, ,
放射化法によるMo/
Tc製造開発の一環として、
Mo(n,
)
Mo反応で生成する
Moから高放射能濃度の
Tc溶液を得る方法として、
Mo/
Tcのアルカリ溶液から
TcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せた
Mo/
Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoO
ペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoO
ペレットとMoO
粉末を混合した試料(約300g)は、50
Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、
Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。