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棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.
Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05
Mo()Mo反応で生成するMoから高放射能濃度のTc溶液を得る方法として、Mo/Tcのアルカリ溶液からのTcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離によりTc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、Tcの放射能として2.536.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。
橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:8 パーセンタイル:52.64(Physics, Multidisciplinary)The distribution of Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using Tc, which was separated by thermochromatography from Mo produced via the Mo(n,2n)Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for Tc from the fission product Mo. These results provide important evidence that Tc radiopharmaceutical formulated using the Mo can be a promising substitute for the fission product Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of Mo in Japan can be partially mitigated.
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11
Tcは、Moの核変換によって生成される。Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,)法によるMo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、Mo/Tc溶液からTcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いてTcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1CiのMoを用いて、開発した方法によりTcの抽出特性を調べた。この結果、Tcの回収率は約70%得られた。Tc抽出液のTc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中のMoの不純物は4.010%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; 竹内 宣博*; 神永 雅紀; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 9 Pages, 2013/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いたMo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoOペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいてMoから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出し、得られたTcの標識試験を行った。この結果、開発したMo-Tc製造工程の実証するとともに、得られたTc溶液は純度の高いものであることを明らかにした。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10
特願 2011-173260 公報医療診断用RIとして使用されるTcは、Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用しているMoは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出したTcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoOを5日間で照射し、得られたMoのうちの約37GBq及び150gのMoOを用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlのTc製品を得ることができると評価すると共に、Tc溶液中に含まれる不純物としてのMoは4.410%であった。また、抽出したTc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:43 パーセンタイル:85.20(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate Tc from an irradiated MoO sample. About 9.7 TBq/week of Mo is produced by repeating irradiation on an enriched Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.
土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 長谷川 良雄*; 吉永 英雄*; 神永 雅紀; 石原 正博; 河村 弘
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 10 Pages, 2012/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いたMo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoOペレットの製造技術開発、(2)Tcの抽出・濃縮、(3)Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、この平成23年度に得られたR&Dの成果を報告する。
棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10
医療用診断薬として使用されるTcは、Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,) MoからのTcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発したTcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。
永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08
被引用回数:15 パーセンタイル:65.13(Physics, Multidisciplinary)加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、Mo(,2)Mo反応で生成したMoから放射性の不純物を除去してTcを分離抽出すること、そして、Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核のMoは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、Mo(,2)Mo反応で生成した。そして、Tcは、昇華法でMoから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、分光で確認した。また、Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成されるMoに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成するMoは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高いMo供給に寄与するであろう。
川端 方子*; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*; et al.
no journal, ,
Tcは診断用RIとして広く利用されており、国内では年間約70万件、in vivo投与件数の過半数以上を占めている。原料となる親核種Moは現在海外の原子炉で製造されており、日本は長年海外からからの輸入に依存している。このMo供給が原子炉運転停止などの影響で今後不安定になる恐れがあり、諸外国をはじめ日本でも国内での製造が検討されている。我々は、加速器中性子を利用して、MoからMo(n,2n)Mo反応でMoを生成し、Tcを効率的に熱分離する方法を開発し、実用化を視野に入れた研究を進めてきた。厚さ3mm-18mmの溶融MoO試料を用いて複数回分離試験を実施した結果、連続して高い分離効率(70-95%)を得ることに成功した。また、水蒸気を加えることにより効率が約10%向上することが明らかになった。回収したTcの純度は高く、SPECT画像によるマウス骨分布を調べた結果、市販のTcと差がないことが確認された。今後、本研究で開発した熱分離装置の大型化によって、まず大量生産を目指し、国内での実用化を視野に入れた分離精製装置の開発を発展させたい。
椎名 孝行*; 土谷 邦彦; 永井 泰樹; 森川 康昌*; 竹内 宣博*
no journal, ,
2014年の日本の統計データから、Tc注射剤とMo/Tcジェネレータはin-vivo全供給量の約80%を占めており、Tc注射剤の供給数は、ジェネレータよりも約4倍の供給数がある。このため、千代田テクノルは、原子力機構と富士フイルムRIファーマと共同でTc国内供給のための研究開発を行っている。材料試験炉(JMTR)を用いたMo(n,)による方法と加速器を用いたMo(n,2n)法によりMoを製造し、得られたMoからTcの安定供給を計画している。このMo製造方法は、安全、核不拡散及び放射性廃棄物の低減から選定されているが、これらの方法で得られるMoの生成量は従来の製造方法である(n,f)法と比較して、非常に低い。このため、溶媒抽出法及び昇華法によるTcの分離・濃縮・回収技術を開発を進め、この2つの方法によるTc分離・濃縮・回収技術を確立した。将来、日本の需要の約20%の国産化を目指して、国内製造のためのさらなる研究開発を進めていく。
土谷 邦彦; 川又 一夫; 竹内 宣博*; 石崎 博之*; 新関 智丈*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 荒木 政則
no journal, ,
医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法(放射化法)を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存している。2014年、JMTRを用いた放射化法によるMo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本の大学及びメーカと共同でR&Dを行っている。また、本プロジェクトにおいて、JMTRホットラボ施設内にTc溶液製造のための様々な試験装置が整備された。R&Dの主な項目は、(1)MoOペレットの製造技術開発、(2)Tcの抽出・濃縮、(3)Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。特に、照射ターゲットとして、高密度MoOペレットの製造を確立するとともに、Tcの模擬元素としてReを用いて、MEKによる溶媒抽出法にてTc溶液の製造予備試験を行っている。本発表では、R&Dの状況及び今後の計画について報告する。
土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*
no journal, ,
放射化法によるMo/Tc製造開発の一環として、Mo(n,)Mo反応で生成するMoから高放射能濃度のTc溶液を得る方法として、Mo/Tcのアルカリ溶液からTcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せたMo/Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoOペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoOペレットとMoO粉末を混合した試料(約300g)は、50Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。
川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹
no journal, ,
Moを親核とするTcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用したMo製造とTc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後のTcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへのTc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液でTcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムでTcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率90%と合わせて、本熱分離システムでのTc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。
西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 山本 朝樹*; 石田 卓也; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 森川 康昌*; 小林 正明*; et al.
no journal, ,
材料試験炉JMTR再稼働後における産業利用拡大の一環として、Uを原料としない(n,)法によるMo製造方法に関する技術開発を進めている。本発表は、研究の一環として行った、京都大学研究用原子炉KURにて照射したMoOペレットを用いたMo/Tc製造予備試験に関するものである。予備試験の結果より、低照射量では高密度ペレットへの照射による影響はほとんどないこと、Tc回収時に酸性アルミナカラムをエンドトキシンフリー水で洗浄することにより、各不純物が低減することなどがわかった。一方、Tc回収率が目標値より低い値であること、回収溶液の浸透圧比が低いことなどから、回収操作の改善が必要であることを明らかとした。
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 竹内 宣博*; 小林 正明*; 河村 弘
no journal, ,
放射化法によるMo/Tc製造開発の一環として、プラズマ焼結法による高密度MoOペレット(目標焼結密度: 9095%T.D.)の製造方法に着目し、(n,)法による照射ターゲットの製造技術開発を行い、MoOペレット製造特性に与えるMoO粉末の影響及び開発した高密度MoOペレットの照射特性を調べた。この結果、焼結温度がMoO粉末特性(平均粒子径及び2次粒子の存在)に影響していることが分かった。次に、照射済MoOペレットの照射後試験により、低中性子照射量では、照射済MoOペレットの粒子径は、未照射MoOペレットと比べほぼ同程度の大きさであること、結晶構造に大きな変化がないことが分かった。さらに、溶解したMo溶解液中のMo放射能を測定し、Mo生成量評価には全中性子エネルギーを考慮する必要があることも分かった。
土谷 邦彦; 相沢 静男; 竹内 宣博*; 鈴木 康明*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 荒木 政則
no journal, ,
JMTRの産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法(放射化法)を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存している。2013年、JMTRを用いた放射化法によるMo国産化製造に関する高度化研究がつくば国際総合戦略特区のプロジェクトとして採用され、日本のメーカと共同でR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)MoOペレットの製造技術開発、(2)Tcの抽出・濃縮、(3)Tc溶液の標識試験及び(4)Moリサイクルである。本発表では、これまでに得られたで得られた成果及び今後の計画について報告する。