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論文

Na-montmorillonite dissolution rate determined by varying the Gibbs free energy of reaction in a dispersed system and its application to a coagulated system in 0.3M NaOH solution at 70$$^{circ}$$C

小田 治恵; Walker, C.; 千野 大輔*; 市毛 悟; 本田 明; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

Applied Clay Science, 93-94, p.62 - 71, 2014/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.07(Chemistry, Physical)

pH12, 70$$^{circ}$$Cの0.3M NaOH水溶液中におけるNaモンモリロナイトの溶解速度について、フロースルー式実験とバッチ式実験とを組合せて調べた。フロースルー式実験ではSiとAlの濃度を変化させた分散系で行い、Naモンモリロナイト溶解速度を溶解反応のギブス自由エネルギー(dGr)の非線形関数として求めた。この溶解速度式を用いてバッチ式実験のシミュレーションを行い、溶解速度式のdGrがより高くなる凝集系への適用性と、凝集系で生じる二次鉱物生成が及ぼす溶解速度への影響を調べた。シミュレーションはNaモンモリロナイト溶解量や溶液中のSiとAlの濃度の実験結果をよく再現することができた。本研究によって、分散系で求めた溶解速度式が、より高いdGrの領域にある凝集系に適用可能であることと、バッチ系での溶液中のSiとAlの濃度がアナルサイムの沈殿によってコントロールされたことを示した。

口頭

Effect of compaction on dissolution rate of smectite under hyperalkaline condition

佐藤 努*; 高山 英樹*; 千野 大輔*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*

no journal, , 

ベントナイトとセメント間隙水との反応は放射性廃棄物処分の評価において重要な研究課題である。そのため従来、ベントナイトの主要な構成鉱物であるスメクタイトの溶解速度が測定されてきた。しかしながら、これらの溶解速度の多くは、スメクタイトに対する溶液の重量比が大きく、実際の処分場での圧縮されたベントナイトと条件が異なる。そのため本研究では、圧縮がスメクタイトの溶解速度に与える影響を理解するため、異なる乾燥密度のスメクタイトの溶解試験を実施した。その結果、より圧縮されたスメクタイトほど小さい溶解速度を示した。また、別途実施したセシウムの吸着試験から、乾燥密度が増加するほど変異電荷密度が減少する結果が得られた。変異電荷は粒子端面に起因する電荷であり、また、Yokoyama, et al. (2005)などによればスメクタイトは粒子端面が支配的に溶解するため、変異電荷量の減少は溶解速度の減少につながる。しかし、変異電荷の減少量から推定される反応表面積の減少のみから溶解速度の相違は説明しがたく、Sato, et al.(2007)で報告されている$$Delta$$Gr効果を考えに取り込む必要があることがわかった。

口頭

Effect of aqueous aluminium and silica concentrations on smectite dissolution kinetics at hyperalkaline conditions

千野 大輔*; 佐藤 努*; 大谷 祐介*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*

no journal, , 

溶液中のAl濃度あるいはSi濃度が異なる条件下でスメクタイトの溶解速度を求めるため、攪拌反応容器を使用したフロースルー試験を実施した。温度は70$$^{circ}$$Cでインプット溶液として0.3M-NaOHを使用し、インプット溶液中のアルミニウム濃度及びシリカ濃度を変化させた。排出溶液中の定常状態のSi濃度あるいはAl濃度からスメクタイトの溶解速度を求めた。また、排出溶液中のSi濃度あるいはAl濃度がインプット溶液中のSi濃度あるいはAl濃度より低くなっているケースがあり、その場合には、スメクタイトを反応器から取り出し、AFM観察を行い、スメクタイトの溶解速度を決定した。フロースルー試験及びAFM観察の結果から、溶液中のSi及びAlの存在によってスメクタイトの溶解速度が小さくなっていると解釈できた。しかしながら、スメクタイトの溶解速度には溶液中のSi及びAlの溶解阻害性のみではなく、平衡からのずれ具合も影響している。そこで測定した溶解速度を$$Delta$$Grで整理すると、Cama, et al. (2000)と同様のギブス自由エネルギーと溶解速度の非線形な関係が得られた。

口頭

X線CT法による高アルカリ間隙水-ベントナイト相互作用の観察とその地球化学モデリング

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 千野 大輔*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 小田 治恵; 金子 勝比古*

no journal, , 

高アルカリ溶液による低圧縮ベントナイトへの通水溶解実験とX線CTによるその場観察を行った。その結果、撮影箇所における二次鉱物生成の経時変化を定量化することができた。また、一次元反応輸送コードを用いた地球化学モデルにより、実験中の鉱物の空間分布及び回収溶液中のSi, Al濃度の経時変化を再現した。

口頭

X線CT法による高アルカリ間隙水-ベントナイト相互作用の評価; 圧縮ベントナイト中のモンモリロナイトの溶解速度の検討

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 千野 大輔*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 小田 治恵; 金子 勝比古*

no journal, , 

セメント-ベントナイト相互作用を定量的に理解することを目的として、圧縮系にある精製ベントナイトへのアルカリ性溶液の通水溶解実験を行い、X線CT法を適用したその場観察、試験後の試料のX線回折を用い、これらを組合せて分析することで変質現象の定量化を試みた。また、本実験について、モンモリロナイトの反応速度論を考慮した地球化学モデルシミュレーションを行った。この結果、(1)圧縮系のモンモリロナイト(精製ベントナイトの主要鉱物)の溶解速度が粉末系のモンモリロナイトの溶解速度よりも遅延すること、(2)遅延した結果としてモンモリロナイト乾燥密度に変化が現れなかったことが実験結果と一致すること、(3)この遅延理由が圧縮によるモンモリロナイトの反応表面積の制限と間隙水中の飽和度の影響により説明可能であることが判明した。

口頭

X-ray CT observations and geochemical modeling of bentonite alteration by hyperalkaline fluids

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*; 小田 治恵; 米田 哲朗*; 金子 勝比古*

no journal, , 

本研究の目的は、ベントナイトと高アルカリ性水溶液との相互作用によって生じるベントナイト変質過程を調べるためにX線CTによる微小構造解析法を開発し、その結果を用いて変質過程の地球化学モデルの妥当性を確認することである。80$$^{circ}$$Cでの通水式ベントナイト変質実験(pH=13.5 at 25$$^{circ}$$C、実験期間180日)を行い、X線CTによるその場解析を実施した。また、地球化学反応輸送解析コードPHREEQCを用いて、実験シミュレーションを実施した。この結果、ベントナイト中に生成した二次鉱物(アナルサイム)を、経時的なX線CT観察で確認することができ、また、画像解析によって定量化することができた。地球化学反応輸送解析によって計算されたアナルサイムの生成量(体積)の時間依存性は、X線CTによって得られた結果をおおよそ再現できることがわかった。また、モデル計算により排水液中の溶存Si及びAl濃度を再現できた。

口頭

X-ray CT observations of altered bentonite by hyperalkaline-fluids; Dissolution kinetics of montmorillonite in compacted bentonite

中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 小田 治恵; 米田 哲朗*; 金子 勝比古*

no journal, , 

本研究の目的は、ベントナイトと高アルカリ性水溶液との相互作用を捉えるためのX線CTによる微小構造解析法を開発し、その結果を用いてモンモリロナイトの溶解速度に及ぼす圧密の影響を調べることである。そこで、80$$^{circ}$$Cで0.3M-NaOH水溶液を通水させたベントナイト変質実験(実験期間180日)を行い、X線CTによるその場解析を実施した。この結果、本実験条件ではモンモリロナイトの顕著な溶解は生ぜず、一方、二次鉱物が経時的に生成することをX線CT観察で確認した。また、画像解析によって二次鉱物生成量を定量化することができた。また、分散系で得られているモンモリロナイト溶解速度を用いた地球化学モデルでは、本実験結果を再現することができないが、有効反応表面積と飽和度影響を考慮することによって再現することができた。本研究は、分散系と圧密系とでは、モンモリロナイトの有効反応表面積や溶解速度に与える飽和度影響が異なることを示唆する。

口頭

Alteration of montmorillonite by KOH solutions

上田 麻衣*; 中林 亮*; 木嶋 達也*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 大竹 翼*; 小田 治恵

no journal, , 

セメント由来の高アルカリ性条件におけるモンモリロナイトの変質は、低レベル放射性廃棄物の地層処分施設に使われるモンモリロナイトを主成分とするベントナイト緩衝材の長期性能に関する重要課題である。本研究では、35及び60$$^{circ}$$Cの条件で、0-3.0MのKOH水溶液とモンモリロナイトのバッチ式反応実験を行い、KOHによるモンモリロナイトのイライト化の可能性を調べた。反応時間は最大270日である。反応後の固相について、X線回折分析(XRD)を用いた底面間隔測定及びアルキルアンモニウム法による層電荷測定、並びに原子間力顕微鏡観察(AFM)を実施し、イライト化について考察を行った。底面間隔測定結果からは、0.1M及び3.0Mでそれぞれ10及び35%のイライト化(不規則型混合層)したと算定されたが、判定に用いられたピーク強度がモンモリロナイトの溶解によって著しく低下していたため、イライト化率算定値には不確実性があった。一方、層電荷測定及びAFM観察からは明確なイライト化は示されなかった。これより、本実験条件ではイライト化を示す直接的な証拠はないと判断された。低い温度条件のKOH水溶液中では、モンモリロナイトのイライト化は溶解に比べて重要ではないと考えられる。

口頭

Ca(OH)$$_{2}$$水溶液中におけるモンモリロナイトの溶解速度; pH及びC-S-H生成の影響

木嶋 達也*; 中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 小田 治恵; 大竹 翼*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

no journal, , 

Ca-Cl-OH水溶液系におけるモンモリロナイト溶解速度のpH依存性を流動系溶解実験により確認した。pHやCa濃度の条件によっては二次生成物としてC-S-Hが生成することが認められ、C-S-Hの生成が認められた条件では、NaOH水溶液系でのモンモリロナイトの溶解速度と相違した。

口頭

35$$^{circ}$$C及び60$$^{circ}$$Cにおける水酸化カリウム水溶液によるモンモリロナイトの変質

上田 麻衣*; 中林 亮*; 木嶋 達也*; 佐藤 努*; 米田 哲朗*; 大竹 翼*; 小田 治恵

no journal, , 

モンモリロナイトを主要鉱物とするベントナイトは放射性廃棄物の地層処分における緩衝材として用いられる。KOHやNaOHを含む高アルカリ性のセメント反応水によってモンモリロナイトの変質が生じ、緩衝材に適したベントナイトの特性にも影響が及ぶ可能性がある。本研究では、Kが豊富な高アルカリ性環境下ではモンモリロナイトの変質過程の一つとしてイライト化が懸念されるため、KOH水溶液中でのモンモリロナイトのイライト化を調べることとし、35$$^{circ}$$C及び60$$^{circ}$$Cでのバッチ式反応実験を最大270日まで行った。反応後の試料の分析には、X線回折(XRD)分析及び原子間力顕微鏡(AFM)観察を用いた。XRD分析結果からイライト/スメクタイト混合層鉱物の生成及び層電荷の上昇が認められ、イライト化が示唆された。また、AFM観察結果からは、分散粒子の厚みの増加と粒子径の減少が明らかにされ、イライト化がモンモリロナイトの溶解と同時に進行したことが示唆された。

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