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論文

Short- and middle-ranges order structures of KNbO$$_3$$ nanocrystals

米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 藤井 一郎*; 永田 肇*; 尾原 幸治*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SL), p.SLLA03_1 - SLLA03_7, 2019/11

We studied KNbO$$_3$$ nanocrystals grown by a solvothermal method. Average and local structures were refined by combining Rietveld and PDF analysis. We found that a rhombohedrally distorted NbO$$_6$$ octahedron was maintained in short-range order region, even in the nanocrystals with a cubic average structure. The cubic structure of KNbO$$_3$$ nanocrystals were observed as a disordered phase of the rhombohedral structure. The disordered feature can be understood that the structural transformation owing to the particle-size effect is analogous to the temperature-driven phase transition.

論文

Local structure study of the iron-based systems of BaFe$$_2$$As$$_2$$ and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analyses

Li, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.

Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

鉄系超伝導体のBaFe$$_2$$As$$_2$$とLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFe$$_2$$As$$_2$$の構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。

論文

Local structure and phase transitions of KNbO$$_3$$

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

Japanese Journal of Applied Physics, 57(11S), p.11UB07_1 - 11UB07_6, 2018/11

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

非鉛圧電体材料の母相として期待されているニオブ酸カリウムの局所構造解析をX線二体相関分布関数法を用いて行った。広い温度領域で局所構造解析フィッティングを行った結果、ユニットセル以下の短距離構造は菱面体晶構造だけが、唯一実験的に得られたデータを再現できるモデルであることがわかった。この菱面体歪みは4つの相をまたいで維持されていることがわかった。

論文

Local structure analysis of KNbO$$_3$$ nanocrystals with cubic shape

米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 尾原 幸治*; 和田 智志*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.93 - 96, 2018/04

立方体状の外形を有したKNbO$$_3$$ナノ結晶をマイクロウエーブでアシストしたソルボサーマル法で合成した。このKNbO$$_3$$ナノキューブの種々の構造パラメーターを抽出するために高エネルギーX線回折実験を行った。結晶粒径はシェラーの式を用いて評価した。ナノ粒子の粒径が増大するとユニットセルサイズは減少することがわかった。また、ナノ粒子の局所構造は平均構造によらず、バルクKNbO$$_3$$と同じ菱面体晶構造であった。

論文

Raman scattering study of the ferroelectric phase transition in BaTi$$_2$$O$$_5$$

塚田 慎也*; 藤井 康裕*; 米田 安宏; 森分 博紀*; 小西 綾子*; 秋重 幸邦*

Physical Review B, 97(2), p.024116_1 - 024116_7, 2018/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.16(Materials Science, Multidisciplinary)

BaTi$$_2$$O$$_5$$は強誘電的相転移温度が743Kの強誘電体で、分極方位が結晶学的に1軸に制限されているため、Uniaxal ferroelectricsとも呼ばれる。このBaTi$$_2$$O$$_5$$の相転移挙動を明らかにするために短距離レンジから長距離レンジに渡る構造解析を放射光X線回折で、また格子ダイナミクスをラマン分光法を用いて観察を行った。実験的結果と第一原理計算の結果から、BaTi$$_2$$O$$_5$$の相転移を理解することができた。すなわち、TiO$$_6$$八面体ユニット中のTiの振動モードの凍結によって空間群が常誘電体の$$C2/m$$から強誘電体の$$C2$$へと変化することがわかった。

論文

Local structure analysis of (Na$$_{0.5}$$K$$_{0.45}$$Li$$_{0.05}$$)NbO$$_3$$ synthesized by malic acid complex solution method

米田 安宏; 高田 愛梨*; 長井 遥*; 菊池 丈幸*; 森下 正夫*; 小舟 正文*

Japanese Journal of Applied Physics, 56(10S), p.10PB07_1 - 10PB07_7, 2017/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.22(Physics, Applied)

錯体重合法を用いて作製した(Na$$_{0.5}$$K$$_{0.45}$$Li$$_{0.05}$$)NbO$$_3$$の単射晶相を放射光を用いて構造解析した。(Na$$_{0.5}$$K$$_{0.45}$$Li$$_{0.05}$$)NbO$$_3$$の平均構造は単射晶構造であるが、局所構造はKNbO$$_3$$と同じ菱面体晶構造モデルで再現することができた。この結果から平均構造の単射晶構造は菱面体晶がdisorderして変調されて観測されたと考えられる。

論文

Local structure analysis of relaxor Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

米田 安宏; 谷口 博基*; Fu, D.*

Ferroelectrics, 513(1), p.1 - 6, 2017/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$の局所構造解析をExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)を用いて行った。Nb周辺の局所構造をAgNbO$$_3$$と比較し、Pb周辺の局所構造をPbTiO$$_3$$と比較した。PMNのNb周辺構造はAgNbO$$_3$$とよく一致しており、AgNbO$$_3$$と同様のNb off-center shiftに起因する1.91と2.01${AA}$の2つの結合に分裂していた。一方、disorderしたPbサイトはPDF解析から構造を抽出することに成功した。

論文

Local structure analysis of ZrN, and Dy$$_{0.5}$$Zy$$_{0.5}$$N surrogate materials for fast reactor nitride fuel

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(2), p.23 - 26, 2017/04

窒化物模擬燃料物質のDyNとZrNの結晶構造解析を行った。DyNとZrNの格子ミスマッチは7%近くありながら、Dy$$_{1-x}$$Zr$$_x$$Nは単相の試料が得られ、平均構造の格子定数はVegard則に従う。局所構造解析は放射光X線を利用したXAFSとPDF解析を併用して行ったところ、Zr-Nの原子間距離が平均構造の格子定数のより大きなDy$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$NにおいてZrNよりも縮んでいることがわかった。このような局所的なモジュレーションが熱伝導率などの物性に与える影響を検討した。

論文

Local structure analysis of NaNbO$$_3$$ and AgNbO$$_{3}$$ modified by Li substitution

米田 安宏; 青柳 倫太郎*; Fu, D.*

Japanese Journal of Applied Physics, 55(10S), p.10TC04_1 - 10TC04_5, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.57(Physics, Applied)

X線吸収微細構造(XAFS)と2体相関分布関数(PDF)を併用して、NaNbO$$_3$$及びLi置換したNa$$_{0.94}$$Li$$_{0.06}$$NbO$$_3$$の局所構造解析を行った。NaNbO$$_3$$は室温で反強誘電体として知られ、室温以下では反強誘電体の斜方晶と強誘電体の菱面体晶相が混在する温度領域が広く存在するため、相転移の全容は未だ明らかにはなっていない。我々は局所構造解析によって最低温相が菱面体晶構造であることを明らかにし、さらに秩序-無秩序型の相転移を仮定することでLi置換効果が理解できることがわかった。また、同様の現象がAgNbO$$_3$$においても観測されたため、これについても述べる。

論文

XAFSとPDFを併用した強誘電体の局所構造解析

米田 安宏

セラミックス, 51(10), p.689 - 693, 2016/10

放射光偏向電磁石ビームラインを利用した局所構造解析として、XAFSとPDFを併用したBaTiO$$_3$$とNaNbO$$_3$$の研究例を紹介する。これらのサンプルは室温以下で正方晶構造から菱面体晶構造へと相転移を引き起こす。しかし局所構造解析では、強誘電相においてはいずれも菱面体晶構造に帰結する。BaTiO$$_3$$においてはPDFで得られたナノスケールの中距離レンジ構造を、NaNbO$$_3$$においてはXAFSとPDFを併用して得られた結果について概説する。

論文

Piezoelectric properties and local structure analysis of (Na$$_{0.5}$$K$$_{0.45}$$Li$$_{0.05}$$)NbO$$_3$$ solid solutions by malic acid complex solution method

中井 友晃*; 小舟 正文*; 永本 健留*; 菊池 丈幸*; 米田 安宏

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 41(3), p.251 - 254, 2016/09

非鉛圧電体としての応用が期待されているNaNbO$$_3$$とKNbO$$_3$$の固溶体は、焼結温度の違いから通常の固相反応法による合成が困難である。そこで、錯体重合法による合成法を開発し、固相反応法では得られないような緻密な焼結体を得ることができた。放射光を用いた構造解析を行ったところ、NaNbO$$_3$$とKNbO$$_3$$の相境界に加えて焼結助剤として加えたLiNbO$$_3$$も構造変化を誘起することがわかった。

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$, Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.4}$$Li$$_{0.1}$$TiO$$_3$$, and 0.95Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ $$cdot$$ 0.05BaMn$$_{1/3}$$V$$_{2/3}$$O$$_3$$

米田 安宏; 永本 健留*; 中井 友晃*; 小舟 正文*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 41(2), p.197 - 200, 2016/06

ペロブスカイト型ビスマス化合物のBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)は非鉛圧電体として研究されてきた。詳細な構造解析を行ったところ、低温焼成では菱面体晶構造であるが、焼成温度を上げていくと次第に単射晶構造が安定化する。我々は、焼成温度によって格子が収縮しイオン半径の異なるビスマスとナトリウムの相対的な位置が変化する仮説を提案した。この仮設の検証のためにイオンサイズの異なる元素で置換し、局所構造解析を行った。その結果、我々の仮説で矛盾なく説明できることがわかった。

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Local structure analysis of KNbO$$_3$$ nanocubes by solvothermal synthesis

米田 安宏; 小原 真司*; 中島 光一*; 永田 肇*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 54(10S), p.10NC01_1 - 10NC01_6, 2015/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:74.64(Physics, Applied)

高エネルギーX線回折実験で得られたデータを元に、2体相関分布関数法を用いてソルボサーマル法で合成されたニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)ナノパウダーの局所構造解析を行った。ナノ粒子の局所構造は原子揺らぎのために平均構造とは一致していないことがわかった。平均構造は正方晶系でありながら、局所構造は菱面体晶構造を有し、ニオブ原子がNbO$$_6$$八面体ユニットの中心位置からずれており、この原子変位はアニールによる粒成長後も保持されていた。

論文

結晶PDF(Pair Distribution Function)解析で観る短配位-中距離構造の世界

米田 安宏

放射光, 28(3), p.117 - 123, 2015/05

2体相関分布関数(pair-distribution function)法は、短距離(ユニットセル以下)から中距離レンジ(ナノメートルスケールオーダー)の構造を可視化する手法である。従来は液体やアモルファスなどの非晶質物質に対して適用されてきたが、放射光X線やパルス中性子線などの光源を用いることで結晶化した物質にも用いられるようになった。強誘電体や磁性体、水素吸蔵合金など、ドメインを介在した物性はドメイン構造があるために従来の結晶構造解析で得られる平均構造ではドメイン内部の構造との間にずれが生じる。PDF解析は局所構造と平均構造の橋渡しをする手法として注目されている。本稿では特に、放射光を用いた結晶PDF解析について研究手法の開発と利用研究の概要を述べる。

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 永田 肇*; 竹中 正*

Journal of the Korean Physical Society, 66(9), p.1339 - 1343, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.9(Physics, Multidisciplinary)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)は非鉛圧電体として極めて有望視されている強誘電体材料である。BNTは、室温で菱面体$$R3c$$の対称性を有するとされている。最近になって、BNTの平均構造は単斜晶$$Cc$$であるという報告があった。そこで、2体相関分布関数法(PDF)を使ってBNTの局所構造解析を行った。BNTの基底状態は、ペロブスカイト構造においてビスマス原子とナトリウム原子が${it A}$-サイトを交互に占めた菱面体構造であると示すことができた。

論文

Local structure analysis of BaTiO$$_3$$ modulated by Mn substitution

米田 安宏; 小原 真司*; 野口 祐二*; 宮山 勝*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(1), p.29 - 32, 2015/03

積層型セラミッックコンデンサとして広く用いられている強誘電体材料のチタン酸バリウム(BaTiO$$_3$$)は特性向上のための添加物ドーピングが研究されている。特にマンガン(Mn)はBaTiO$$_3$$の特性を大きく向上させる添加物として重要である。しかしながらMnは酸素欠損などの周囲の状況によって、その働きが大きく異なるため、Mn添加効果を正しく評価することは困難であった。しかしながら近年、酸素空孔がコントロール可能な作成法が実現し、Mnの添加効果を正確に評価できるサンプルが入手できるようになった。そこで、BaTiO$$_3$$にドープされたMnの価数をX-ray absorption fine structure (XAFS)を用いて決定し、添加物効果がもたらす構造変化を2体相関分布関数法を用いて検討した。その結果、MnはTiと同じ4価でドープされMn添加は局所構造に大きな影響を与えていることがわかった。

論文

Local structure analysis of Nb-related perovskite materials

米田 安宏; 小原 真司*; 永田 肇*; Fu, D.*; 竹中 正*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(4), p.455 - 458, 2014/12

Nb系ペロブスカイト酸化物は豊田中央研究所で開発されたLF4に代表されるように非常に大きな自発分極を有する強誘電体材料の有力なエンドメンバーである。しかしながら、LF4のような特性を示す材料の発見がごく最近であるため、その特性発現機構は未だ明らかにはされていない。また、Nb系ペロブスカイト酸化物はAサイトにアルカリ金属を有するために合成が困難で、良質のサンプルを得ることが困難であった。近年、合成法の改善により各種のNb系ペロブスカイト酸化物の高品位サンプルが入手できるようになった。そこで、これらのNb系ペロブスカイト酸化物の中から、NaNbO$$_3$$, KNbO$$_3$$、およびAgNbO$$_3$$の3種類のNb系ペロブスカイト化合物を選択し、2体相関分布関数法(pair-distribution function: PDF)を用いた局所構造解析を行うこととした。これらの局所構造は、平均構造で概ね再現できる。しかし、Nbが占める${it B}$サイト周辺の相関が非常に強固であり、${it A}$サイトを占めるアルカリ金属のイオンサイズに応じて相関長が変化することがわかった。

論文

Local structure analysis of BaTiO$$_3$$ and KNbO$$_3$$ solid solution

米田 安宏; 小原 真司*; 熊田 伸弘*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 53(9S), p.09PD01_1 - 09PD01_5, 2014/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.43(Physics, Applied)

チタン酸バリウム(BaTiO$$_3$$, BT)とニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)は共にペロブスカイト構造を有する 強誘電体でほぼ同じ逐次相転移を起こすことが知られている。スレーターモードとして知られるBサイトイオンのオフセンターシフトを分極発現機構に持つBTに対し、アクセモードと呼ばれるBサイトイオンを含む八面体の回転モードを分極発現機構に持つKNはBサイトのNbと酸素の相関が非常に強く、Nbサイトのネットワークがペロブスカイト構造を形成している。BTとKNは同じペロブスカイト構造を有していながら、局所的には異なるネットワーク構造で形成されている。このように、異なるネットワーク構造を持つ物質で混晶を作製した場合、どのような局所構造が現れるのか、興味が持たれる。BT-KN混晶の高エネルギーX線回折とBa-L3吸収端XAFSを行い、局所構造解析を行った。BTとKNは局所構造に類似性が認めら れるが、固溶化が進むにつれて局所構造が変調 を受けることがわかった。その局所構造の変調の原因として、ドメインサイズの微小化によってドメイン内部の強誘電的な相関が弱められたことが考えられる。

論文

Local structure analysis of Li-substituted (Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$)TiO$$_3$$ and NaNbO$$_3$$

米田 安宏; 青柳 倫太郎*; Fu, D.*; 竹中 正*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(3), p.247 - 250, 2014/09

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$とNaNbO$$_3$$は共に${it AB}$O$$_3$$型のペロブスカイト強誘電体である。これらの物質は比較的高い圧電特性を有していることから、比鉛圧電素子への応用が期待されている。圧電素子として利用する場合、圧電振動中に自身の発する熱によって相変態することを防ぐために、広い温度領域で強誘電相を安定化させる必要がある。これらの物質にはアルカリ金属であるナトリウムが含まれているがナトリウムをリチウムで置換すると強誘電相が広い温度領域で安定化することがわかった。そこで、この安定化機構の解明のため平均構造のみでなく、局所構造も調べた結果、ナトリウムをリチウムに置換した際だけに観測される局所構造を見出した。

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