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論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

口頭

幌延深部地下水中のフミン酸のプロトン化反応機構について

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 水野 崇; 天野 由記; 南條 功*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が、地下水中の天然有機物の一種であるフミン物質と錯生成することで移行が促進される可能性が指摘されており、フミン物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。フミン物質は組成不均質性をもつ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際に深部地下水中に溶存しているフミン物質を用いた研究は限られている。そこで本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存しているフミン物質を抽出し、プロトン化反応における熱力学量を求めることから表層のフミン酸と反応機構の比較を行った。その結果、幌延フミン酸は、プロトン化反応および酸解離反応ともに標準物質であるIHSSの表層フミン酸とは異なる反応機構を有し、これは単純有機酸に近いことが分かった。これはフミン酸の起源による影響が大きいことに因ると考えられる。

口頭

Characterization and thermodynamic study of the protonation of humic acid dissolved in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際の深部地下水中に溶存している腐植物質を用いた研究は限られている。本研究ではこれまでに、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、熱量滴定法により、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べてきている。本発表では、サイズ分画クロマトグラフィ(SEC法)およびフロー・フィールド・フロー・フラクショネーション法(Fl-FFF法)により、腐植物質の分子量および流体力学径を新たに取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、IHSSの標準腐植物質より小さな分子量、流体力学径、プロトン化エンタルピーを持つことが明らかになった。このことから、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斉藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

北海道幌延の深度250m/350m地下水からIHSS法を用いて抽出したフミン酸に対してサイズ排除クロマト(SEC), 流動場分画法(Fl-FFF), 熱量滴定法を適用し、特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出を行った。また、表層土壌から抽出された標準フミン酸と結果を比較し、反応機構を考察した。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出,2

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

地中で放射性核種と相互作用する可能性の高い天然の物質の一つである腐植物質は、不均質な組成を持つ高分子電解質として知られ、その高い錯形成能から結果的に放射性核種の溶解度を増加させる可能性が指摘されている。これまでに幌延深地層研究センター地下施設の250m及び350m調査坑道において採取した地下水から、IHSS法を用いて抽出されたフミン酸の特性評価及びプロトン化反応熱力学量の導出を行い、幌延フミン酸が低分子有機酸と類似した性質を持つことと、採取深度により反応機構が異なる可能性が示されてきた。本研究では、幌延フミン酸の特性や深度依存性、反応機構について理解を進めるため、5kDaと3kDaの限外ろ過フィルタを用いて分画したフミン酸の全有機炭素量を測定した。その結果、幌延深部地下水中のフミン酸は、分子量3000Da以下の画分が占める割合が最も大きいことが明らかになった。また、深度250mの試料は、深度350mの試料と比較して、大きな画分を持つ割合が大きいことが明らかになった。

口頭

沿岸部の堆積岩地下水に溶存する腐植物質の定量評価

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 宮川 和也

no journal, , 

疎水性樹脂(DAX-8)を腐植物質の固相抽出剤として用いる定量分析手法を用いて、北海道沿岸部の異なる深度に存在する堆積岩地下水と新潟県沿岸部に存在する堆積岩地下水に溶存する腐植物質を定量評価し、堆積岩地下水に溶存する天然有機物の組成とともに表層水における組成との違いを提示した。

口頭

二酸化ウランの溶出におよぼす炭酸イオンの影響

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

福島第一原子力発電所の過酷事故を契機として、原子力利用における柔軟性を確保しつつ今後のバックエンド対策を着実に進めるために、使用済み燃料の直接処分についての技術的検討を行っていく必要がある。本研究では、日本の地下水に炭酸イオンが諸外国と比較して多く含まれていることに着目し、使用済燃料の主要な構成物である二酸化ウランの溶解挙動におよぼす炭酸イオンの影響をバッチ試験から調査した。深部地下環境を模擬するために、溶出試験はArガスを使用して嫌気雰囲気を維持したグローブボックス内で行い、還元剤として亜ジチオン酸ナトリウムを用いた。二酸化ウランのペレットを最長25日間炭酸濃度の異なる溶液に浸漬した結果から、炭酸イオン濃度が増加するとウランの溶出が促進されることが明らかとなった。また、得られた結果からウランの溶解速度を求めると、炭酸イオン濃度とともに溶解速度が増加することが明らかとなった。

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