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論文

Magnetic-ordering propagation vectors of terbium hexaboride revisited

岩佐 和晃*; 伊賀 文俊*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; 大原 高志

Journal of the Physical Society of Japan, 87(6), p.064705_1 - 064705_5, 2018/06

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic-ordered state of a single-crystal sample of TbB$$_{6}$$ has been studied with the high-precision neutron diffraction instrument SENJU installed at BL18 of the Materials and Life Science Facility in J-PARC. We observed new Bragg-reflection spots characterized by a propagation vector $$q_{rm M2}$$ = (1/4, 1/4, 0) below the N$'e$el temperature $$T_{rm N}$$ $$approx$$ 20 K, in addition to the $$q_{rm M1}$$ = (1/4, 1/4. 1/2) reported in the previous literatures. Because X-ray Thomson scattering measurements do not detect the $$q_{rm M2}$$ superlattice reflections at 13 K, $$q_{rm M2}$$ is a new magnetic-ordering propagation vector. The magnetic multi-q structure of TbB$$_{6}$$ is similar to that of CeB$$_{6}$$, whereas the ratio of the $$q_{rm M2}$$ amplitude to that of qM1 is smaller than in CeB$$_{6}$$. The combination of $$q_{rm M1}$$ and $$q_{rm M2}$$ is expected to assist the $$q_{rm L1}$$ = (1/2, 0, 0) lattice modulation.

論文

Neutron scattering study of yttrium iron garnet

社本 真一; 伊藤 孝; 大西 弘明; 山内 宏樹; 稲村 泰弘; 松浦 直人*; 赤津 光洋*; 樹神 克明; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; et al.

Physical Review B, 97(5), p.054429_1 - 054429_9, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウム鉄ガーネットの核および磁気構造と全マグノン分散を中性子散乱により調べた。低エネルギーの分散は強磁性マグノンで期待されるように14meVまで2次関数の分散を示した。$$q$$積分した動的磁化率$$chi$$"($$E$$)の虚部は低エネルギーで平方根のエネルギー依存性を示した。$$chi$$"($$E$$)から絶対値でマグノン状態密度を求めた。その値は理論的に予想されるマグノン分散でひとつのカラリティーモードに対応する。

論文

Non-aqueous selective synthesis of orthosilicic acid and its oligomers

五十嵐 正安*; 松本 朋浩*; 八木橋 不二夫*; 山下 浩*; 大原 高志; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; 佐藤 一彦*; 島田 茂*

Nature Communications (Internet), 8, p.140_1 - 140_8, 2017/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.98(Multidisciplinary Sciences)

Orthosilicic acid (Si(OH)$$_{4}$$) and its small condensation compounds are among the most important silicon compounds but have never been isolated, despite the long history of intense research due to their instability. These compounds would be highly useful building blocks for advanced materials if they become available at high purity. We developed a simple procedure to selectively synthesize orthosilicic acid, its dimer, cyclic trimer, and tetramer, as well as appropriate conditions to stabilize these species, in organic solvents. Isolation of orthosilicic acid, the dimer and the cyclic tetramer as hydrogen-bonded crystals with tetrabutylammonium halides and of the cyclic trimer as solvent-containing crystals was achieved. The solid-state structures of these compounds were unambiguously clarified by single crystal X-ray diffraction analysis and also by neutron diffraction study for orthosilicic acid. Based on these results, we also succeeded in developing a more practical synthetic procedure for high concentrations of stable orthosilicic acid stably in organic solvents via a simple hydrolysis of tetraalkoxysilanes.

論文

SENJU; A New time-of-flight single-crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:11.41(Chemistry, Multidisciplinary)

SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF$$_{2}$$ crystal were performed to evaluate its performance.

論文

Superconducting transition temperature and the thickness of CuO$$_{2}$$ planes of Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$yH$$_{2}$$O

茂吉 武人*; 小林 義明*; 安井 幸夫*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久

Solid State Sciences, 12(5), p.656 - 659, 2010/05

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The superconductivity of Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$yH$$_{2}$$O appears in two regions of $$^{59}$$Co-nuclear quadrupole frequency $$nu$$$$_{rm Q}$$ divided by a narrow non-superconducting phase in the Tc-$$nu$$$$_{rm Q}$$ phase diagram. Specific heat measurements on several samples with different $$nu$$$$_{rm Q}$$ values distributing over both the superconducting $$nu$$$$_{rm Q}$$ regions and neutron inelastic experiments on aligned crystals of Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$yD$$_{2}$$O are performed to investigate the origin of the phase diagram. The obtained results are consistent with the singlet pairing picture.

論文

Search for magnetic excitation spectra of Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$$$_{y}$$D$$_{2}$$O; Neutron scattering

茂吉 武人*; 安井 幸夫*; 左右田 稔*; 小林 義明*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久

Journal of the Physical Society of Japan, 75(7), p.074705_1 - 074705_6, 2006/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:41.78(Physics, Multidisciplinary)

Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$yD$$_{2}$$O単結晶の試料を用いた中性子散乱実験研究が行われた。D$$_{2}$$O分子の2次元短距離秩序に由来する散漫散乱が観測された。またこの短距離秩序したD$$_{2}$$O分子のフォノン散乱も観測された。(1/2,1/2,l)方向のスキャンから水和されていない部分のNa$$_{x}$$CoO$$_{2}$$による磁気揺らぎによる弱い強度変調が観測されたが、水和されたNa$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$yD$$_{2}$$Oの成分には顕著な強磁性的磁気揺らぎはないことが明らかになった。

口頭

水和物Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$におけるD$$_{2}$$Oの短距離秩序構造; 中性子散乱

茂吉 武人*; 安井 幸夫*; 左右田 稔*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久

no journal, , 

超伝導を示す重水素で置換した水和物Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$の中性子散乱実験を行い、構造及び磁気揺らぎに関する研究を行った。実験の結果、Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$・yD$$_{2}$$Oの磁気励起ピークは観測されなかったが、(1/2, 1/2, l)に沿った、c方向に伸びた散漫散乱が観測された。この散漫散乱のQ及び温度依存性から、D$$_{2}$$Oの面間方向の短距離秩序が存在することを明らかにした。

口頭

Ordering of frustrated spin systems coupled to lattice and charge degrees of freedom; Neutron scattering investigations

加倉井 和久; 松田 雅昌; 石井 慶信; 永井 聡*; 池田 直*; 鬼頭 聖*; 井川 直樹; 左右田 稔*; 安井 幸夫*; 茂吉 武人*; et al.

no journal, , 

中性子散乱による格子や電荷の自由度と結合するスピンフラストレート系における磁気秩序の研究を2つの研究例を挙げて解説する。(1)LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$では鉄イオンが六方称の二重層を構成する。この系は330Kで電荷秩序を、250Kで磁気秩序を起こす。この磁気秩序過程の詳細な研究がスピン凍結を示唆する基底状態を明らかにした。(2)YBaCo$$_{4}$$O$$_{7}$$はCoO$$_{4}$$四面体が籠目と三角格子に交互に積層する構造を持つ。この系において70K及び105Kで構造相転移が観測され、それに伴う磁気的短距離秩序による散漫散乱が観測された。両者の系において観測された磁気相関と格子又は電荷の自由度との関係を議論する。

口頭

Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$の水和物の超伝導と磁性

茂吉 武人*; 横井 麻衣*; 左右田 稔*; 安井 幸夫*; 小林 義明*; 佐藤 正俊*; 井川 直樹; 加倉井 和久

no journal, , 

Na$$_{x}$$CoO$$_{2}$$$$cdot$$${it y}$H$$_{2}$$Oの超伝導発現機構の解明を目指し、中性子散乱や核磁気共鳴(NMR)等を主手段として基礎物性を調べた。NMRのナイトシフトは臨界温度以下でCoO$$_{2}$$面に平行,垂直どちらにかけても減少することから、超伝導電子対の対象性がsingletであることが明らかになり、単結晶を用いた中性子非弾性散乱実験の結果からCoO$$_{2}$$面内強磁性の揺らぎは非常に小さいことがわかった。また、粉末中性子回折実験結果から水分子による散漫散乱が観察され、また組成によって00${it l}$反射の強度比に違いが見られた。これらの結果から超伝導発現に対する水分子やその秩序の役割について発表する。

口頭

階段状カゴメ格子系Co$$_{3}$$V$$_{2}$$O$$_{8}$$の逐次磁気相転移と${it H-T}$相図

安井 幸夫*; 小林 祐介*; 茂吉 武人*; 左右田 稔*; 佐藤 正俊*; 井川 直樹; 加倉井 和久

no journal, , 

Co$$^{2+}$$イオンが階段状に歪んだカゴメ格子を形成しているCo$$_{3}$$V$$_{2}$$O$$_{8}$$の単結晶を用いて磁化率・比熱などの巨視的物性量を${it a, b, c}$の各軸方向の磁場中で測定するとともに、粉末及び(${it c}$軸方向の磁場下で)単結晶を用いた中性子回折実験を行い、詳細な磁気相図を作成した。ゼロ磁場下では11.2K, 8.8K, (6.0-7.0)Kで磁気相転移が観察され、また、磁場印加とともに転移点は大きくシフトした。また、${it c}$軸方向の磁場下では${it H}$ $$>$$1Tで新たな磁気相が現れることなどが明らかとなった。

口頭

スピンギャップを持つ歪んだハニカム格子系Na$$_{3}$$Cu$$_{2}$$SbO$$_{6}$$の磁気励起

三浦 陽子*; 安井 幸夫*; 茂吉 武人*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久

no journal, , 

稜共有のCuO$$_{6}$$八面体がSbO$$_{6}$$八面体を囲むハニカム格子を形成するNa$$_{3}$$Cu$$_{2}$$SbO$$_{6}$$において、中性子磁気非弾性散乱実験を行い、観測されたsinglet-triplet励起がb-軸方向に走るスピン鎖が反強磁性-強磁性交替鎖を形成するモデルで説明できることを明らかにした。

口頭

LiCu$$_{2}$$O$$_{2}$$の磁気構造とマルチフェロイック特性; 中性子散乱

安井 幸夫*; 佐藤 健二*; 茂吉 武人*; 小林 義明*; 佐藤 正俊*; 加倉井 和久

no journal, , 

LiCu$$_{2}$$O$$_{2}$$はCuO$$_{4}$$四角形が辺を共有した、いわゆるCuO$$_{2}$$リボン鎖(Cu$$^{2+}$$: S=1/2,量子スピン)を持つ系で、交換相互作用が競合していると考えられ、non-trivial(helical等)な磁気構造とその誘電特性の関係が議論されている。この発表では単結晶による中性子回折とNMRによる複合的な磁気構造解析を行い、高温磁気秩序相及び強誘電性低温磁気秩序相の磁気構造を明らかにする試みを報告する。

口頭

単結晶中性子構造解析装置SENJUにおける検出器増設とT0チョッパーの効果

鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

no journal, , 

J-PARC/MLFのBL18で供用を開始した単結晶構造解析装置SENJUは、温度,磁場,電場,圧力等の複合特殊環境下での微小単結晶構造解析を行うことを目的とした装置である。データ測定の更なる効率化とバックグラウンドノイズの低減のため、未設置であった検出器とT0チョッパーの据え付けを行った。検出器は新たに6台を設置し、全検出器(37台)の設置が完了した。これにより全立体角のカバー率は従来の1.2倍となった。T0チョッパーの設置により、特に低角と高角の検出器において、バックグラウンドの大幅な低減も確認された。発表では、上記の設置効果の詳細とともに、装置全体を通した最新の状況を報告する。

口頭

パルス中性子単結晶構造解析装置SENJUの校正と精度

鬼柳 亮嗣; 野田 幸男*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

J-PARC-MLF-BL18に建設されたSENJUは、無機物や低分子化合物単結晶の結晶/磁気構造解析装置である。平成25年度4月に全検出器37台の設置が完了し、それに合わせ全検出器の空間位置等、装置パラメータの精密な決定を行った。決定するパラメータ間には相関があり、1つの手法で一意に決定することができないため、様々な測定によりパラメータの決定を行った。得られたパラメータを用いて計算した格子定数の精度は0.1%程度であり、十分実用に耐えるものである。発表では、パラメータ決定の具体的な手法と現在のSENJUの格子定数精度の詳細を紹介する。

口頭

Contrasting magnetic ground state in isoelectronic compound Eu$$X_4$$ ($$X$$ = Al, Ga)

金子 耕士; 川崎 卓郎; 仲村 愛*; 茂吉 武人*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 及川 健一; et al.

no journal, , 

As a consequence of strong coupling among charge, magnetic and orbital degrees of freedom, a variety of attractive physical properties comes out in Eu compounds. In Eu$$X_4$$ ($$X$$ = Al, Ga) with the BaAl$$_{4}$$-type structure, Eu ions are divalent and, hence, carry magnetism with S = 7/2. These isoelectronic compounds exhibit contrasting magnetic properties. In order to reveal respective ground states from a microscopic point of view, single crystal neutron diffraction experiments were carried out on SENJU at BL18 in MLF. Superlattice peaks were successfully observed in both compounds. The magnetic ground state of EuGa$$_4$$ can be described by the commensurate vector. On the other hand, the ground state in EuAl$$_4$$ is characterized with the long periodic magnetic structure. This study reveals that, in addition to the transition sequence, the ground state magnetic structures are also different between these compounds.

口頭

Eu$$X_4$$($$X$$=Al, Ga)で実現する対照的な基底状態

金子 耕士; 川崎 卓郎; 仲村 愛*; 茂吉 武人*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 及川 健一; et al.

no journal, , 

価数揺動など多彩な物性を示すEuT$$_2X_2$$化合物の母物質であるEuX$$_4$$($$X$$=Al,Ga)では、Euは2価の電子状態を取り、S=7/2で記述される物性を示す。EuGa$$_4$$では、T$$_N$$=16Kの反強磁性転移を示すのに対し、EuAl$$_4$$は、基底状態に至るまでに5つの転移点を持つ、複雑な物性を示す。この両者における各転移の詳細な描像に関して、単結晶中性子回折を用いて明らかにしたので、報告する。

口頭

Current status of an extreme environment single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 及川 健一; et al.

no journal, , 

SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals, less than 1.0 mm$$^{3}$$ in volume. Just after the launch of SENJU in March 2012, we newly installed and/or upgraded some sample environment devices. SENJU has a vacuum sample chamber and 37 two-dimensional scintillation detectors. Wavelength of incident neutron is 0.3 - 4.4 A; for the 1st frame and 4.6 - 8.8 A; for the 2nd frame. As sample environment devices, 4 K cryostat with 2-axes goniometer, longitudinal magnet, high-pressure cell, high temperature furnace and other devices are available or in commissioning. In this presentation, we will show the current status of sample environment devices for SENJU such as cryostat, magnet and other devices.

口頭

SENJU, extreme environment single crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*

no journal, , 

SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals, less than 1.0 mm$$^{3}$$ in volume. Just after the launch of SENJU in March 2012, we newly installed and/or upgraded some sample environment devices. The most popular sample environment device on SENJU is the 4 K cryostat with a fixed-chi type 2-axes goniometer. We adopted piezo-rotators to rotate the sample crystal under vacuumed and cryo conditions. A longitudinal magnet was recently installed on SENJU. The lowest temperature was 1.42 K and the maximum magnetic field was 6.85 T. In this presentation, we will show the current status of sample environment devices for SENJU such as cryostat, magnet and other devices.

口頭

Current status of extreme environment single crystal neutron diffractometer SENJU, and latest news from JRR-3

金子 耕士; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 山内 康弘; 花島 隆泰*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

The TOF-Laue single crystal neutron diffractometer, SENJU installed at BL18 in MLF, J-PARC aims at structural studies in extreme sample environments. The instrument is equipped with 36 two-dimensional scintillation detectors arranged cylindrically around the demountable sample chamber, and one additional detector beneath the sample. The standard sample environment in SENJU is standard 4 K CCR, in which the fixed-$${chi}$$ two-axes goniometers driven by piezo-based motors are attached to the cold finger. This enables us to rotate a sample without moving the cryostat, which helps to reduce background. Since the first beam in 2012, several improvements were achieved, and the system can be steadily used in user programs. In addition to the 4 K CCR, other apparatuses including superconducting magnet were tested and used in the experiment. I will present representative data taken on SENJU, and latest news from the research reactor JRR-3.

口頭

Current status of a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer SENJU

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 金子 耕士; 田村 格良; 及川 健一; et al.

no journal, , 

SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals. The most popular sample environment device on SENJU is the 4 K cryostat with a fixed-chi type 2-axes goniometer. We adopted piezo-rotators to rotate the sample crystal under vacuumed and cryo conditions. The 2-axes goniometer works stably even at 4 K and the time for cooling was 4.5 hours. A longitudinal magnet was recently installed on SENJU. The lowest temperature was 1.42 K and the maximum magnetic field was 6.85 T. A test diffraction measurement of a CeCoGe3 single crystal under 1.5 K and 0.5 T showed that Bragg reflections from the sample was clearly observed and the Bragg peaks of the sample crystal were much higher than the peaks from the magnet itself.

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