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論文

Comparative study of the multistep thermal dehydration/decomposition of geopolymer pastes prepared using different active fillers

進藤愛美*; 上奥あや*; 岡村和奏*; 菊地晋; 山崎淳司*; 古賀信吉*

Thermochimica Acta, 749, p.180021_1 - 180021_14, 2025/07

https://doi.org/10.1016/j.tca.2025.180021

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Thermodynamics)

The present study focused on the multistep thermal dehydration/decomposition process of geopolymer paste samples prepared using distinct active fillers, including fly ash, blast furnace slag, and metakaolin. Besides the lower water content of the geopolymer materials compared with conventional Portland cement, the thermal dehydration/decomposition occurs as the multistep process. Water evolution behavior is critical for assessing its potential application as a construction material in water-resistant environment. The thermal dehydration/decomposition kinetics also plays a pivotal role in evaluating the thermal stability of geopolymer materials. This article presents the kinetic behavior of the multistep thermal dehydration/decomposition of different geopolymer materials in a stream of dry N $_{2}$ or wet N $_{2}$ with varying water vapor pressures. This study revealed that, irrespective of the samples, the two-step thermal dehydration/decomposition process occurred after the desorption of absorbed water. The kinetics of the initial reaction process, which is attributed to the thermal dehydration of bounded water, exhibited sensitivity to atmospheric water vapor. In contrast, the kinetics of the subsequent process of the thermal dehydroxylation of the binding phase demonstrated practically invariable behavior, irrespective of the atmospheric water vapor pressure. The latter was identified as a distinctive attribute of the irreversible process and as a pivotal process in determining the thermal stability of geopolymer materials.

論文

Phase transitions of sodium peroxide investigated by DSC

菊地晋; 古賀信吉*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 150(1), p.585 - 590, 2025/01

https://doi.org/10.1007/s10973-024-13886-y

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Thermodynamics)

The objective of this study was to ascertain the thermodynamic parameters associated with the phase transitions of Na $_{2}$ O $_{2}$ through the use of differential scanning calorimetry (DSC). Due to the high chemical reactivity of Na $_{2}$ O $_{2}$ at elevated temperatures, particular precautions were necessary for the DSC measurement, including the selection of an appropriate crucible material, the preparation of a custom-made crucible with a specialized geometrical configuration, and the meticulous calibration of the recorded temperature and enthalpy change. Furthermore, all experimental procedures for the DSC measurement were required to be conducted under controlled atmospheric conditions of inert gas. Despite the aforementioned difficulties, we were able to successfully determine the transition temperatures and enthalpy changes associated with the structural phase transition and melting of Na $_{2}$ O $_{2}$ using DSC. The reliability of these thermodynamic parameters was validated by comparing them with previously reported values.

論文

First freezing experiments with a molten mixture of boron carbide and stainless steel in core disruptive accidents of sodium-cooled fast reactors

江村優軌; 松場賢一; 菊地晋; 山野秀将

Proceedings of 13th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS13) (Internet), 8 Pages, 2024/11

Assuming the CDA of SFRs, the eutectic melting between B $_{4}$ C as a control rod material and stainless steel (SS) as a structural material could occur below their melting points. After that, the mixture produced by eutectic melting between B $_{4}$ C and SS (B $_{4}$ C-SS mixture) would relocate inside or outside of the original core region. From the viewpoint of core reactivity changes, the relocation behavior of B $_{4}$ C-SS mixture induced by its melting/freezing behavior, is one of the key elements to evaluate the CDA consequences. Many experimental studies on freezing behavior using core materials and its simulants, including molten UO $_{2}$ , SS, tin, wood's metal have been reported in the past. Based on these experimental findings, the freezing/blockage model for the severe accident simulation code was established and discussed through analyses of freezing process. Specifically, it has been considered that the experimental correlation of melt-penetration length was a key indicator to quantitatively describe freezing behavior. However, there was no experimental data for the freezing behavior of actual B $_{4}$ C-SS mixture. Therefore, the freezing experiments of B $_{4}$ C-SS mixture were conducted to investigate the freezing and blockage behavior inside a flow path such as fuel pin bundle. In the freezing experiments, B $_{4}$ C powder and SS block were heated up to around 1,750 K using a graphite heating furnace, then B $_{4}$ C-SS mixture flowed down into an SS pipe for cooling below 750 K. The experimental results showed that the B $_{4}$ C-SS mixture solidified and resulted in the blockage in the SS pipe with 4 mm or 6.7 mm in inner diameter, respectively. Furthermore, the observations for cross section of SS pipe suggested that the B $_{4}$ C-SS mixture penetrated deeper than molten SS. This difference is considered to be influenced by decrease of the melting point.

論文

Formation behavior of gaseous iodine from sodium iodide under SFR severe accidental condition

菊地晋; 近藤俊樹; 土井大輔; 清野裕; 小川賢吾*; 中川武志*

Proceedings of 14th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal-Hydraulics, Operation, and Safety (NTHOS-14) (Internet), 12 Pages, 2024/08

In this study, thermal behavior of NaI in different atmospheric conditions was investigated using thermal analysis technique to understand the formation behavior of gaseous iodine. Based on the results, it was revealed that the thermal behavior of NaI in inert atmosphere is phase change and approximately 10 mass% of I2 could be formed from NaI in 20 vol% oxygen atmosphere. The chemical equilibrium simulation was also performed to understand the mechanism of I2 formation. The estimated value of I2 formation in 20 vol% oxygen atmosphere was comparable to the result of thermal analysis.

論文

Multistep kinetics of the thermal dehydration/decomposition of metakaolin-based geopolymer paste

進藤愛美*; 上奥あや*; 岡村和奏*; 菊地晋; 山崎淳司*; 古賀信吉*

Thermochimica Acta, 738, p.179801_1 - 179801_12, 2024/08

https://doi.org/10.1016/j.tca.2024.179801

被引用回数：1 パーセンタイル：34.56(Thermodynamics)

This study investigated the kinetics of the multistep thermal dehydration/decomposition of the metakaolin-based geopolymer paste. The component two reaction steps were characterized by the evolution of water vapor and the simultaneous evolution of water vapor and CO $_{2}$ , respectively. In a stream of dry N $_{2}$ , the kinetics of the first and second reaction steps were characterized by the apparent activation energy (Ea) values of 92 and 166 kJ mol $^{-1}$ , respectively. Both reaction steps exhibited a diffusion-controlled rate behavior. In a stream of wet N $_{2}$ , the mass loss curves systematically shifted to higher temperatures with an increase in the water vapor pressure (p(H $_{2}$ O)). The first reaction step was significantly influenced by p(H $_{2}$ O), and the apparent Ea increased to 175 kJ mol $^{-1}$ at p(H $_{2}$ O) = 11.4 kPa. The second reaction step was less sensitive to the atmospheric water vapor, as characterized by its Ea of 165 kJ mol $^{-1}$ , irrespective of the p(H $_{2}$ O).

論文

Thinning behavior of solid boron carbide immersed in molten stainless steel for core disruptive accident of sodium-cooled fast reactor

江村優軌; 高井俊秀; 菊地晋; 神山健司; 山野秀将; 横山博紀*; 坂本寛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.911 - 920, 2024/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2287109

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

Boron carbide (BC)- stainless steel (SS) eutectic reaction behavior is one of the most important issues in the core disruptive accidents (CDAs) of sodium-cooled fast reactors (SFRs). In this study, the immersion experiments using BC pellets with molten SS were conducted to evaluate the CDA sequences such as contact event of solid BC with degraded core materials including SS at very high temperature. The immersion experiment aims at understanding the kinetic behavior of solid BC-liquid SS reaction based on the reduced thickness of BC pellet after the experiment in the temperature ranges from 1763 to 1943 K, which is higher than the temperature of solid BC-solid SS reaction. Based on the kinetic consideration of the reaction rate constants for solid BC-liquid SS reaction, it was found that similar temperature dependency was identified between solid BC-liquid SS and solid BC-solid SS. Besides, the reaction rate constants of solid BC-liquid SS were smaller than those of solid BC-solid SS extrapolated in higher temperature region by two or more orders of magnitude due to two different evaluation method for BC side/SS side. It was confirmed that this difference was reasonable through the consideration of previous reaction tests in solid-solid contact for BC side/SS side.

論文

ナトリウム-溶融塩熱交換器を有する蓄熱式高速炉の安全設計技術開発,1; 全体概要及び伝熱管破損の影響検討

山野秀将; 高野和也; 栗坂健一; 菊地晋; 近藤俊樹; 梅田良太; 佐藤理花; 白倉翔太*

第28回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2024/06

溶融塩蓄熱式高速炉の安全設計方針及びリスク評価技術、ナトリウム-溶融塩の熱交換性能評価技術と伝熱向上方策、及びナトリウム-溶融塩の化学反応特性評価と安全性向上方策を開発する研究プロジェクトを進めている。ここでは、プロジェクト全体概要に加えて、ナトリウム-溶融塩伝熱破損の影響検討について報告する。

論文

ナトリウム-溶融塩熱交換器を有する蓄熱式高速炉の安全設計技術開発,3; 硝酸系溶融塩とナトリウムの化学反応

菊地晋; 佐藤理花; 近藤俊樹; 梅田良太; 山野秀将

第28回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 4 Pages, 2024/06

蓄熱式ナトリウム(Na)冷却高速炉では、冷却材のNaと蓄熱材の硝酸系溶融塩との熱交換器部位におけるバウンダリ破損に起因した、Naと硝酸系溶融塩との化学反応性を把握することが安全評価上、重要である。本報告では、硝酸系溶融塩とNaとの反応性を把握するため、その第一段階として、硝酸系溶融塩を用いた熱分析試験を実施し、反応性評価に資するベースデータとなる硝酸系溶融塩の基本的な熱的挙動を確認した。さらに、これらの結果を踏まえて、Naと硝酸系溶融塩との反応に関する予備試験を実施した。

論文

Production rates of long-lived radionuclides $^{10}$ Be and $^{26}$ Al under direct muon-induced spallation in granite quartz and its implications for past high-energy cosmic ray fluxes

櫻井敬久*; 紅林泰*; 鈴木颯一郎*; 堀内一穂*; 高橋唯*; 堂下典弘*; 菊地聡*; 門叶冬樹*; 岩田尚能*; 田島靖*; et al.

Physical Review D, 109(10), p.102005_1 - 102005_18, 2024/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevD.109.102005

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Astronomy & Astrophysics)

銀河宇宙線の永年変化は銀河の活動に密接に関係しており、局所的な銀河磁場・星間雲・超新星残骸の近くの環境が反映される。高エネルギー銀河宇宙線によって大気中で生成される高エネルギーミューオンは、深い地層まで透過し、岩石中に放射性同位体を生成する。 $^{10}$ Beや $^{26}$ Alのような長寿命の放射性核種は岩石中に蓄積されるため、高エネルギーミューオンの収量の長期変動、ひいては数百万年間の高エネルギー銀河宇宙線(GCR)の長期変動の調査に利用できる。本研究では、CERN SPSのCOMPASS実験ラインにて、160GeV/cの正ミューオンを合成石英プレートと花崗岩コアに照射して、岩石中の $^{10}$ Beと $^{26}$ Alの生成断面積を測定した。更に、ミューオンが直接起こす核破砕反応とミューオンが生成した二次粒子が引き起こす反応が、岩石中での長寿命核種の生成にそれぞれどの程度寄与するかを明らかにした。

論文

Thermophysical properties of dense molten Al $_{2}$ O $_{3}$ determined by aerodynamic levitation

Sun, Y.*; 高谷友哉*; 牟田浩明*; 藤枝俊*; 近藤俊樹; 菊地晋; Kargl, F.*; 大石佑治*

International Journal of Thermophysics, 45(1), p.11_1 - 11_19, 2024/01

https://doi.org/10.1007/s10765-023-03302-2

被引用回数：1 パーセンタイル：35.22(Thermodynamics)

ガス浮遊法は熱物性を非接触で測定するための有用な手法であるが、これまでの測定は溶融試料の中に気泡がなく、楕円球状であることを仮定して行われてきた。本研究ではアルミナを用いて、ガス浮遊法による物性測定と測定後試料の走査型電子顕微鏡による断面観察を行い、試料に含まれる気泡が測定値に与える影響を評価した。また、浮遊ガスにより試料が変形することによる測定誤差の考察も行った。

論文

ナトリウム-溶融塩熱交換器を有する蓄熱式高速炉の安全設計技術開発; プロジェクト全体概要

山野秀将; 栗坂健一; 高野和也; 菊地晋; 近藤俊樹; 梅田良太; 白倉翔太*

第27回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 5 Pages, 2023/09

溶融塩蓄熱式高速炉の安全設計方針及びリスク評価技術、ナトリウム-溶融塩の熱交換性能評価技術と伝熱向上方策、及びナトリウム-溶融塩の化学反応特性評価と安全性向上方策を開発する研究プロジェクトを進めている。ここでは、プロジェクト全体概要について報告する。

論文

Thermophysical properties of molten (Fe $_{2}$ O $_{3}$ ) $_{0.95}$ -(SiO $_{2}$ ) $_{0.05}$ measured by aerodynamic levitation

近藤俊樹; 戸田太郎*; 竹内淳一*; 菊地晋; Kargl, F.*; 牟田浩明*; 大石佑治*

High Temperatures-High Pressures, 52(3-4), p.307 - 321, 2023/06

https://doi.org/10.32908/hthp.v52.1405

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Thermodynamics)

原子炉のシビアアクシデントを評価する手法や数値シミュレーションを確立するためには、関連する溶融物の高温物性、特に流動性の取得が不可欠である。本試験ではシビアアクシデントの初期段階で、原子炉の主構成材である鋼材の酸化物と基盤であるコンクリートの主成分であるSiO $_{2}$ の接触により生じると考えられる代表組成の、(Fe $_{2}$ O $_{3}$ ) $_{0.95}$ -(SiO $_{2}$ ) $_{0.05}$ 混合物の密度や粘度などの熱物性を取得した。その結果、(Fe $_{2}$ O $_{3}$ ) $_{0.95}$ -(SiO $_{2}$ ) $_{0.05}$ 混合物の物性値は、以前の研究で得られたFe $_{2}$ O $_{3}$ の物性値とほぼ同じであり、微量のSiO $_{2}$ (約5mol.%)は、Fe $_{2}$ O $_{3}$ の流動性に大きな影響を与えないと結論付けることができた。

論文

Development of safety design technologies for sodium-cooled fast reactor coupled to thermal energy storage system with sodium-molten salt heat exchanger

山野秀将; 栗坂健一; 高野和也; 菊地晋; 近藤俊樹; 梅田良太; 白倉翔太*; 林正明*

Proceedings of 8th International Conference on New Energy and Future Energy Systems (NEFES 2023) (Internet), p.27 - 34, 2023/00

https://doi.org/10.3233/ATDE231072

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Green & Sustainable Science & Technology)

論文

Thermophysical properties of molten FeO $_{1.5}$ , (FeO $_{1.5}$ ) $_{0.86}$ -(ZrO $_{2}$ ) $_{0.14}$ and (FeO $_{1.5}$ ) $_{0.86}$ -(UO $_{2}$ ) $_{0.14}$

近藤俊樹; 戸田太郎*; 竹内淳一*; Kargl, F.*; 菊地晋; 牟田浩明*; 大石佑治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1139 - 1148, 2022/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2032445

被引用回数：1 パーセンタイル：14.04(Nuclear Science & Technology)

原子炉の過酷事故時の対策として、酸化鉄(FeO $_{1.5}$ )を犠牲材として用いることにより炉心溶融物の流動性を維持し、コアキャッチャーへと効率的に導く効果が期待されている。また、過酷事故時に原子炉構成材である鉄が酸化される可能性があるため、この酸化物の性質は事故時の挙動解明のためにも重要である。一方で、高温融体、特に高温酸化物融体の物性はその高温反応性のために知見がほとんどないのが現状であり、溶融後の酸化鉄が犠牲材として適した物性を有しているのかは不明であった。本研究では、ガス浮遊法測定装置を用いてFeO $_{1.5}$ , (FeO $_{1.5}$ ) $_{0.86}$ -(ZrO $_{2}$ ) $_{0.14}$ ならびに(FeO $_{1.5}$ ) $_{0.86}$ -(UO $_{2}$ ) $_{0.14}$ の密度と粘性を評価し、FeO $_{1.5}$ の添加によって炉心溶融物の融点が低下すること、また、流動性が低い温度でも維持されることを明らかにした。

論文

Thermal decomposition of perlite concrete under different water vapor pressures

岩崎春*; 酒井康宏*; 菊地晋; 古賀信吉*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 147(11), p.6309 - 6322, 2022/06

https://doi.org/10.1007/s10973-021-10917-w

被引用回数：12 パーセンタイル：58.40(Thermodynamics)

高速炉の構造コンクリートに用いられるパーライトコンクリートの多段的な熱分解反応に対する雰囲気水蒸気の影響について、速度論解析手法(KDA)による各反応段階の詳細を検討した。その結果、水蒸気の影響により、水酸化カルシウムの熱分解反応の遅れや炭酸カルシウムの熱分解反応の加速を特定した。

論文

Influence of atmospheric CO $_{2}$ on the thermal decomposition of perlite concrete

酒井康宏*; 岩崎春*; 菊地晋; 古賀信吉*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 147(10), p.5801 - 5813, 2022/05

https://doi.org/10.1007/s10973-021-10916-x

被引用回数：14 パーセンタイル：64.47(Thermodynamics)

高速炉の構造コンクリートに用いられるパーライトコンクリートの多段的な熱分解反応に対する雰囲気二酸化炭素の影響について、速度論解析手法(KDA)により各反応段階の詳細を検討した。その結果、二酸化炭素の影響により、水酸化カルシウムの炭酸化と炭酸カルシウムの熱分解反応の遅れを特定した。

論文

Thermal behavior and kinetics of the reaction between liquid sodium and calcium hydroxide

菊地晋; 古賀信吉*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 147(7), p.4635 - 4643, 2022/04

https://doi.org/10.1007/s10973-021-10856-6

被引用回数：2 パーセンタイル：9.31(Thermodynamics)

ナトリウム冷却高速炉では、構造コンクリートを保護するライナが破損に至るような液体ナトリウムの漏えいが発生した場合、ナトリウム-コンクリート反応が発生する。高速炉構造コンクリートは主要な部位にシリカ系コンクリートが使用され、その表層に断熱・保護機能を持たせたパーライトコンクリートを敷設している。そのため、ナトリウム-コンクリート反応の初期段階におけるパーライトコンクリートとナトリウムの反応に着目する必要がある。本研究では、その第一段階として、ナトリウムと水酸化カルシウムとの反応を対象とした熱分析を実施した。その結果、当該反応は550Kで開始し、反応生成物としてカルシアや水酸化ナトリウムが生成することが分かった。また、当該反応の速度論評価を実施し、活性化エネルギーを求めた。

論文

France-Japan collaboration on thermodynamic and kinetic studies of core material mixture in severe accidents of sodium-cooled fast reactors

Quaini, A.*; Goss, S.*; Payot, F.*; Suteau, C.*; Delacroix, J.*; Saas, L.*; Gubernatis, P.*; Martin-Lopez, E.*; 山野秀将; 高井俊秀; et al.

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 10 Pages, 2022/04

CEAと原子力機構は、現在の実施体制の下で新しいサブタスク、炉心混合物質における相互作用の動力学、炉心混合物質の物性、UO $_{2}$ -Fe-B $_{4}$ C系の高温熱力学データ、B $_{4}$ C-SS速度論およびB $_{4}$ C-SS共晶材料の再配置(凍結)に関する実験的研究、SIMMERコードシステムのB $_{4}$ C/SS共晶および動力学モデル、混合物の液相化速度をモデル化するための方法論を定義した。この論文は、以前の実施協定の下での日仏協力で得られた主要な研究開発結果と、現在の協定の下での実験的および分析的ロードマップについて説明する。

論文

Thermally stimulated liquid Na-CaCO $_{3}$ reaction; A Physicogeometrical kinetic approach toward the safety assessment of Na-cooled fast reactors

古賀信吉*; 菊地晋

Industrial & Engineering Chemistry Research, 61(7), p.2759 - 2770, 2022/02

https://doi.org/10.1021/acs.iecr.1c04773

被引用回数：2 パーセンタイル：9.99(Engineering, Chemical)

In this study, we characterized the kinetic features of the thermally stimulated reaction of CaCO $_{3}$ with the liquid Na as a model process of the liquid Na-structural concrete reaction that possibly occurs under a postulated severe accident in a Na-cooled fast reactor. Two sampling conditions characterized by the dispersion of CaCO $_{3}$ powders in the liquid Na and the limited contact of liquid Na with the CaCO $_{3}$ pellet surface were applied to investigate the kinetics and physicogeometrical mechanism of the liquid Na-CaCO $_{3}$ reaction using differential scanning calorimetry (DSC) and morphological observations of the products. Under both sampling conditions, the exothermic liquid Na-CaCO $_{3}$ reaction started at the initial contact area of the reactants and proceeded while liquid Na penetrated CaCO $_{3}$ powder and pellet, exhibiting the apparent multistep reaction behaviors.

論文

Kinetic study on eutectic reaction between boron carbide and stainless steel by differential thermal analysis

菊地晋; 中村勤也*; 山野秀将

Mechanical Engineering Journal (Internet), 8(4), p.20-00542_1 - 20-00542_13, 2021/08

https://doi.org/10.1299/mej.20-00542

ナトリウム冷却高速炉の仮想的過酷事故条件では、炭化ホウ素(B $_{4}$ C)とステンレス鋼(SS)との共晶反応が発生する恐れがある。当該共晶反応の速度論的挙動は、ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故の評価における重要現象の一つである。本研究では、B $_{4}$ C-SS共晶反応の速度論的特徴を明らかにするための第一段階として、既往のアプローチとは異なる、B $_{4}$ CとSSの試薬を用いたTG-DTA測定を実施した。その結果、昇温速度の増加に伴い当該共晶反応の温度が1483Kから1534Kにシフトする速度論的な特徴が出現し、Kissinger法により活性化エネルギーと前指数因子を算出した。ここで求めた高温域における速度論パラメータは既往知見と概ね一致することが分かった。