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論文

$$gamma$$線照射されたアミノ酸中の照射誘導ラジカルの緩和時間

永田 夏樹*; 菰田 聖一*; 菊地 正博; 中村 秀夫*; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

JAEA-Review 2015-022, JAEA Takasaki Annual Report 2014, P. 103, 2016/02

照射食品に誘導されたフリーラジカル中の不対電子の緩和時間は、ラジカル間の相互作用の程度を示す指標のひとつとなる。緩和時間は、パルスESR装置で直接測定可能であるが装置が高価で普及していない。そのため、連続波ESR装置の測定結果を用いたシミュレーション解析により算出する手法も用いられ、Lund法は1本線信号の緩和時間の算出に適用される。照射アミノ酸の複数ピークをそのままシミュレーション解析した時、緩和時間はパルスESRの直接測定値とは大きく異なった。そこで3種類の照射アミノ酸で得られる複数ピークについてガウスピーク近似により分離して、それぞれのピークパラメータを用いてLund法のシミュレーション解析に適用した。その結果、算出されたT$$_{2}$$値はパルスESRの値とよく一致した。このことは、ピーク分離法が、複数ピークをもつESRスペクトルに対してLund法を適用する際に、緩和時間の計算精度を高める手法として有効であることを示している。

論文

$$gamma$$線照射により牛レバーに誘導される8-hydroxyguanineを指標とする検知法の検討

菊地 正博; 小林 泰彦

食品照射, 50(1), p.3 - 8, 2015/10

照射した牛生レバーからDNAを分離し、DNA中の酸化的塩基損傷である8-oxoGを抗8-OHdG抗体を用いてELISA法で検出した。その結果、冷蔵状態で照射した牛レバーの100ng DNAに対するELISAの発光シグナル強度は吸収線量の増加とともに増加した。一方、冷凍状態で照射された牛レバーを試料とした時、分離精製されたDNAに対するELISA法では線量増加による8-oxoGの増加は見られなかった。このことは凍結状態では照射によるDNA損傷の誘発が抑えられることを意味する。冷蔵状態で照射された牛レバーについてELISA反応のシグナル強度を非照射と比較することにより照射の有無を判別できる可能性がある。

論文

照射牛レバーで計測されるESRシグナル変化

菊地 正博; 小林 泰彦

食品照射, 50(1), p.9 - 12, 2015/10

生の牛レバーを氷上で$$gamma$$線照射した後、牛レバーに残存する照射誘導ラジカルを液体窒素温度の電子スピン共鳴法で計測した。その結果、328$$pm$$7.5mTの磁場範囲で吸収線量に応じてピーク強度が変化するシグナルを見出した。メインピークの線量応答曲線は5kGy程度まで直線的に増加し、その後増加率は小さくなった。メインピークの低磁場側と高磁場側に存在するサイドピークは約8kGyまで直線的な線量応答を示した。動物の骨以外の組織から、照射誘導されるラジカルを直接検出できた。液体窒素温度でのESR法は、面倒なサンプル処理が不要で、すぐにESR計測可能であるため、照射直後の牛レバーでは照射の有無を判別する検知法として利用できる可能性がある。

論文

複数ピークからなるESRスペクトルのピーク分離解析

菊地 正博; 永田 夏樹*; 菰田 聖一*; 亀谷 宏美*; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

食品照射, 50(1), p.13 - 19, 2015/10

照射食品に誘導されたフリーラジカルの不対電子の緩和時間は、ラジカル相互作用の指標となる。連続波(CW-)ESRを用いる場合、1本線のピークに対してはLund法のシミュレーションで緩和時間を計算できる。複数ピークからなるCW-ESRスペクトルにおいて緩和時間を求めるため、ピーク分離法を検討した。緩和時間はパルスESRで直接測定可能である。CW-ESRで複数ピークとなるスペクトルに対して、そのままLund法のシミュレーションを適用して、照射アミノ酸の緩和時間を求めたところ、パルスESRの測定結果とは全く異なっていた。複数ピークをもつ照射アミノ酸のスペクトルに対してGaussianピークとしてフィッティング後、それぞれのピークに対してLund法を適用して求めた緩和時間T$$_{2}$$はパルスESRで測定された値とよく一致していた。CW-ESRによる測定で複数ピークをもつESRスペクトルが得られた場合、ピーク分離後にLund法を適用する解析法は緩和時間を求める際に有効と考えられる。パルスESRで複数ピークが同じg値をもつ時、CW-ESRでラジカル構造を踏まえたピーク分離を行うと簡単に緩和時間を求められると考えられる。

論文

Dose responses of irradiated fresh papaya recorded on ESR at different temperature

菊地 正博; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 89, 2015/03

Electron spin resonance spectroscopy (ESR) has been utilized as a detection method of irradiated foods. However, there is a problem on ESR measurement for the water-rich foods. We have examined two techniques to solve the water problem. In two ESR detection methods for fresh fruits, dose response curves of signal intensities were obtained independently. Three responses show the direct proportional relationship, except for main peak signals of freeze-dried powders. In this study, we examined whether $$gamma$$-induced radicals of papaya fleshes are changed after different sample preparations. The right side peak intensity is good agreement with the estimation. $$gamma$$-induced radicals of the side peak are not affected by the sample preparations. This study indicates that the ESR detection methods for fresh fruits are reliable as a quantitative measurement.

論文

Analysis of radicals induced in irradiated amino acid using Pulse-ESR

岸田 敬吾*; 菊地 正博; 中村 秀夫*; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 90, 2015/03

Radiation induced radicals in irradiated foods were analyzed with Pulse-ESR. The specimens were rice and wheat flour. We also analyzed 22 kinds of amino acids contained in foods to compare with the food specimens. Radiation dose level was 50,100 and 200 kGy. We could not detect any signals in all specimens before irradiation treatment. Upon radiation treatment one broad signal was detected. Using Pulse-ESR, we succeeded to detect field swept echo signal in some irradiated amino acid specimens and to analyze the relaxation times (T$$_{1}$$ and T$$_{2}$$). It is concluded that ESR is very useful to analyze the radiation induced radicals in irradiated foods.

論文

照射が向きそうな食品向きそうにない食品

千葉 悦子*; 飯塚 友子*; 市川 まりこ*; 鵜飼 光子*; 菊地 正博; 小林 泰彦

放射線と産業, (137), p.29 - 32, 2014/12

世界では食品照射が実用化されているが、日本では照射じゃがいも以外は食品衛生法で禁止され体験的な判断が難しい状況にある。本稿では我々の体験実験から、食品照射の良さを伝えやすい具体例を挙げ、健全なリスコミを推進したい。ニンニク, 次郎柿(甘柿), 白桃(モモ), ぶどう(4種), グリーンピース, 筍, 梨(新高・幸水), リンゴ(つがる・ふじ・シナノスイート), 乾燥果実(ブルーベリー・イチジク), 栗, ちりめんじゃこ, 茶(緑茶・紅茶・ウーロン茶), 牛乳, おつまみ昆布, かつお節削り節, 香辛料の保存性と食味の観点から照射の向き・不向きについて紹介した。りんごやぶどうは品種により向き不向きが異なる。乾燥果実では、脱酸素剤なしのブルーベリーは異臭がしたが、イチジクは問題なかった。照射時の酸素の有無等の条件や、料理の種類を含む使い方等により照射の向き不向きは異なり、限定的にしか使えない食品が多い。結果がばらつき向き不向きが判然としないものも多い。これまでの体験から、照射が非常に向くものは限られ、消費者は「今後、照射を許可される食品が増えても、適用対象は限定的」と冷静に考えられるだろう。

論文

加工食品を対象としたアルキルシクロブタノン法(EN1785)の性能評価

堤 智昭*; 足立 利華*; 高附 巧*; 根井 大介*; 亀谷 宏美*; 等々力 節子*; 菊地 正博; 小林 泰彦; 松田 りえ子*; 手島 玲子*

食品照射, 49(1), p.9 - 15, 2014/12

2-アルキルシクロブタノン(ACB)法は、食品中の脂質から放射線照射(以下、照射)に特異的に生じる2-ドデシルシクロブタノン(DCB)と2-テトラデシルシクロブタノン(TCB)を検知指標として、照射の有無を判定する定性試験法である。本研究では、我々が既に報告しているACB法の単一試験室における性能評価法を用いて、汎用されているACB法であるヨーロッパ標準分析法(EN1785)の液卵, カマンベールチーズ, ソーセージ、及びウナギ白焼き対する適用性を評価した。未照射の各食品から抽出した脂肪を陰性試料にDCB及びTCBを0.05$$mu$$g/g lipid添加した脂肪を陽性試料とした。各食品について4個の陰性試料、及び16個の陽性試料を分析し、本法の検知性能を評価した。本法は各食品の陰性及び陽性試料を全て正しく判定でき、これらの食品への適用が妥当であると判断できた。次に妥当性評価した本法の検知性能を確認するため、未照射及び$$gamma$$線照射(0.5-4kGy)した上記と同種の食品を本法により分析した。その結果、全ての試料について照射の有無を正しく判定することができ、実用されている線量で照射された食品に対して十分な検知性能を有していた。

論文

Electron-spin relaxation times of irradiated fructose measured with pulsed ESR

菊地 正博; 亀谷 宏美*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 85, 2014/03

In this study, the relaxation times of radiation-induced radicals in fructose crystals were directly measured using pulsed ESR to reveal the strength of interaction with the neighboring dipoles. ESR spectra of the irradiated fructose by CW ESR were essentially same at tested dose levels. While, ESR spectra by pulsed ESR were drastically different according to dose levels. Furthermore, relative heights of side peaks increased as the increasing of dose levels. It is suggested that CW ESR can measure all of the unpaired electrons, while pulsed ESR can detect the interactions based upon neighboring unpaired electrons as the electron-spin echo swept in magnetic field. The relationship between the dose level and the relaxation times showed T$$_{2}$$ of the side peaks were longer than those of the main peaks in fructose, indicating that radicals of the side peaks interact less with neighboring dipoles than do those of the main peak.

論文

Relaxation times of radicals induced in irradiated foods using pulse-ESR and CW-ESR

岸田 敬吾*; 川村 翔栄*; 菊地 正博; 中村 秀夫*; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 86, 2014/03

Using pulse-ESR and CW-ESR, we attempted the measurement of relaxation times (T$$_{1}$$, T$$_{2}$$) of radicals induced in irradiated foods. The specimens were black pepper and hard wheat flour. We succeeded in measurement of the field swept echo signal of irradiated specimen and in direct analysis of relaxation times (T$$_{1}$$, T$$_{2}$$). T$$_{1}$$ of irradiated black pepper was 33 $$mu$$s, and T$$_{1}$$ of irradiated hard wheat flour was 21 $$mu$$s. T$$_{2}$$ of irradiated black pepper was 420 ns, and T$$_{2}$$ of irradiated hard wheat flour was 260 ns. We also succeeded in measurement of the signal of irradiated specimens by CW-ESR. We detected the strong singlet signal from irradiated pepper, and the broad complicated signal from irradiated hard wheat flour. It suggested that the radiation-induced radicals of these two specimens are different.

論文

ESRスピントラップ法による放射線照射漢方エキス剤のラジカル捕捉活性評価

太多 由依*; 川村 翔栄*; 菊地 正博; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*; 中村 秀夫*

Radioisotopes, 63(3), p.119 - 129, 2014/03

100kGy放射線照射及び未照射のそれぞれ13種類の漢方エキス剤を用い、新規ラジカル試薬CYPMPOを用いたESRスピントラップ法によりラジカル捕捉活性を計測した。複数のエキス剤でアルコキシラジカルやヒドロキシラジカルに対する高いラジカル捕捉活性を確認した。100kGy放射線照射により、いくつかの漢方エキス剤のラジカル捕捉活性が変化した。ESRスピントラップ法を用いて、放射線照射による漢方エキス剤のラジカル捕捉活性への影響を評価できた。

論文

放射線照射食品に誘導されるラジカルのPulse-ESRとCW-ESRによる緩和時間の検討

岸田 敬吾*; 川村 翔栄*; 亀谷 宏美*; 中村 秀夫*; 菊地 正博; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

Radioisotopes, 63(3), p.131 - 137, 2014/03

放射線照射食品に誘導されるラジカルをPulse-ESRとCW-ESRで計測し、緩和時間(T$$_{1}$$, T$$_{2}$$)の計測を行った。緩和時間はPulse-ESRにより直接求めたが、CW-ESRでは計測した信号パラメーターより間接的に算出した。照射強力粉及び照射黒コショウのPulse-ESR信号の観測に成功した。照射食品のT$$_{1}$$, T$$_{2}$$はCW-ESR法により算出できるが、値が若干小さくなる傾向があることがわかった。これは食品中の含有する蛋白質のような成分によりESR信号が与える算出のためのパラメーターが影響を受けるからである。

論文

照射穀類粉に誘導されるラジカルのESRによる解析

川村 翔栄*; 岸田 敬吾*; 菊地 正博; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

食品照射, 48(1), p.3 - 10, 2013/09

ESRを用いて、$$gamma$$線及び電子線を照射した穀類粉(市販の小麦粉と米粉)を計測し、照射誘導ラジカルの飽和挙動およびラジカル減衰過程について解析した。$$g$$=2.0の位置に幅広のsinglet信号を観測した。この信号はsinglet信号とtriplet信号からなり、singlet信号は有機フリーラジカル由来の信号、triplet信号は$$^{14}$$N由来の信号であると推察された。$$gamma$$線または電子線照射処理された小麦や米の穀類粉のESRスペクトルには違いはなかった。照射により誘導されたESR信号強度は吸収線量の増加に伴い増加する傾向を示した。緩和時間は照射処理後、時間経過に伴い変化し、T$$_{1}$$は減少し、T$$_{2}$$は増加した。本研究では緩和時間はESR信号の飽和挙動から得られるパラメータを用いてLund法で算出したが、今後は、pulsed ESRで直接測定することが必要である。

論文

長期保存中の照射食品に誘導されるラジカルの減衰挙動の解析

岸田 敬吾*; 川村 翔栄*; 中村 秀夫*; 菊地 正博; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

食品照射, 48(1), p.11 - 18, 2013/09

照射処理により誘導されるラジカルをESR計測し、長期保存中の減衰挙動を解析した。試料は黒コショウ,コーヒー生豆,朝鮮人参,小麦粉(強力粉・薄力粉), 米粉(上新粉)を用いた。ESR測定により$$g$$=2.0に観測される信号は吸収線量の増加に伴い、信号強度が増していくことから照射誘導ラジカルと考えられた。照射処理後、長期に保存することによりESR信号強度は減衰し、ほぼ安定した。照射終了直後から約3時間までに急激な減衰(1st stage)と、その後の穏やかな減衰(2nd and 3rd stage)に分かれた。このラジカル減衰過程を、数種類存在するラジカルが同種のラジカルと反応して消滅する2次反応であると仮定した速度論的解析によると、この減衰は早い段階で消滅するラジカルと遅い速度で消滅するラジカルが少なくとも3種類以上存在する場合に実験結果とよく一致した。

論文

Development of small specimen test techniques for the IFMIF test cell

若井 栄一; Kim, B. J.; 野澤 貴史; 菊地 孝行; 平野 美智子*; 木村 晃彦*; 笠田 竜太*; 横峯 健彦*; 吉田 崇英*; 野上 修平*; et al.

Proceedings of 24th IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2012) (CD-ROM), 6 Pages, 2013/03

Recent progress of small specimen test technique and the engineering design and engineering validation tests of high flux test module (HFTM) for the IFMIF test cell is mainly summarized and evaluated in the IFMIF/EVEDA (Engineering validation and engineering design activities) projects under Broader Approach Agreement between EURATOM and Japan. Effects of specimen size on mechanical properties such as impact properties and ductile-to-brittle transition temperature are known to occur in ferritic/martensitic steels, and some parts of them have been prepared in the guideline and standard of mechanical tests by ASTM-international and ISO. However, our research of ferritic/martensitic steel F82H showed that it did not match with our data, i.e., master curve method for fracture in ductile-to-brittle transition behaviour of F82H steel. Accordingly, we need to modify and develop these standards for the tests including small size specimens of fusion materials in IFMIF. Also, some designs were prepared in the design of HFTM.

論文

Rapid ESR measurement of irradiated fresh papaya

菊地 正博; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 78, 2013/01

照射食品検知法として利用される電子スピン共鳴(ESR)で生鮮果実の迅速判定を試みた。3kGy照射後に生鮮パパイア果肉中のラジカルのESRスペクトルを77Kで測定すると、1本線のメインピーク及び2本のサイドピークが観察された。しかし、0kGyでは果肉検体はほとんどESRサイレントであった。$$gamma$$線照射後のメインピークとサイドピーク強度は線量依存性を示した。果肉の凍結乾燥検体から測定されたESRスペクトルのメインピークは、照射・非照射の検体で観察され、線量依存性はなかった。しかしサイドピークは線量依存性を示した。この結果から、照射された生鮮パパイア検知のためのスキームを提案した。最初に、生鮮パパイア果肉は、照射処理検査のため液体窒素温度の下でESR測定に供され、ここでメイン・サイドピーク領域にピークがなければ、パパイアは照射されていないと考えることができる。逆に、両方のピークが生鮮果肉において観測できる場合、パパイアが照射されたと結論できる。パパイアのESRスペクトルが77Kで曖昧な場合、パパイアの凍結乾燥検体を用いて、追加のESR測定が必要だろう。迅速なESR測定法は生鮮果実の照射・非照射の識別に有効である。

論文

ESR studies on decay of radicals induced in irradiated foods

貝森 良彦; 坂本 侑輝*; 川村 翔栄*; 岸田 敬吾*; 菊地 正博; 中村 秀夫*; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 79, 2013/01

放射線照射によって誘起された食品中のラジカル減衰について電子スピン共鳴分光(ESR)法を用いて検討した。黒コショウ,コーヒー生豆及び朝鮮人参を試料としてコバルト60で50kGyまで照射した。放射線で誘起されたラジカルを1本線ESR信号として検出することに成功した。その信号強度は線量の増加に依存して増加した。照射後、信号強度は急速に減少した。減衰過程の分析によって2種類以上のラジカル種が照射食品に誘導されたことが示唆された。ラジカルは最初の数時間内で急速に減衰し、その後ゆっくり減衰した。ゆっくり減衰するラジカル成分の存在により、照射ラジカルが安定であることがわかった。照射食品検知のため、ESR法を使用することは非常に有用であると考えられる。

論文

Electron-spin relaxation phenomena in irradiated saccharides detected by pulsed electron paramagnetic resonance spectroscopy

菊地 正博; 亀谷 宏美*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*; 小林 泰彦

Radiation Physics and Chemistry, 81(10), p.1639 - 1645, 2012/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.4(Chemistry, Physical)

本研究ではX-バンドEPR分光法を用いて$$gamma$$線照射された糖類におけるラジカル緩和時間を測定した。パルスEPR装置を用いて1kGyから100kGy照射した果糖の磁場掃引信号を測定すると、線量によって3から4個のピークが得られた。一方、非照射検体ではパルスエコー信号が観測できなかった。それぞれの照射検体からのサイドピークの緩和時間($$T$$$$_{1}$$$$T$$$$_{2}$$)は、メインピークで測定された緩和時間より長かった。このことはサイドピークを示すラジカルが周辺環境と相互作用が少ないことを示している。数種の照射糖類の緩和時間測定から、緩和時間$$T$$$$_{2}$$は線量増加につれて減少するが、緩和時間$$T$$$$_{1}$$は照射に影響されないと考えられた。CW-EPRではメインピークに比べてサイドピークが小さいが、パルスEPRで測定すると、1kGyの試料でもサイドピークは明確に測定され、100kGyではメインピークと同じ程度の信号強度として測定された。このことは、$$gamma$$線照射によって誘起されたラジカルペアが極近傍に優先的に残存していることを示唆しており、ラジカル生成過程と関係があると考えられる。したがって、パルスEPRは照射誘起ラジカルの選択的な測定に優位性があるかも知れない。

論文

照射処理により食品に誘導されるラジカルの解析

岸田 敬吾*; 貝森 良彦*; 川村 翔栄*; 坂本 侑輝*; 中村 秀夫*; 菊地 正博; 下山 雄平; 小林 泰彦; 鵜飼 光子*

食品照射, 47(1), p.1 - 5, 2012/09

$$gamma$$線照射した食品(黒胡椒,コーヒー生豆,朝鮮人参)のフリーラジカルを電子スピン共鳴法を用いて調べた。$$gamma$$線照射した食品のESRスペクトルはg=2.0を中心とした6本線とそれに重なる1本線とg=4.0の1本線から成っていた。有機フリーラジカル由来と考えられるg=2.0の1本線のピーク強度は線量依存性を示した。照射食品のラジカルの減衰挙動を経時的に解析すると、シグナル強度は照射3時間後まで早く減少し、それ以降はゆっくり減少した。反応速度論に基づくシミュレーション法を用いて減衰過程を解析すると、少なくとも2種類のラジカルが食品保存中に誘導されると考えられた。そこで、ラジカルの安定性や周辺環境を示す指標である緩和時間を用いてラジカル種の違いを検討した。長期保管中におけるラジカル緩和時間の変化を調べると、50kGy照射した黒胡椒でT$$_{1}$$は増加傾向、T$$_{2}$$は減少傾向があり、このことからもラジカル種の違いが示唆された。

論文

Pulse-ESRとCW-ESRによる照射黒コショウ中のラジカルの緩和時間解析

亀谷 宏美*; 菊地 正博; 等々力 節子*; 古田 雅一*; 小林 泰彦; 原 英之*; 下山 雄平; 鵜飼 光子*

食品照射, 47(1), p.6 - 10, 2012/09

本研究では、パルスESRと連続波(CW)ESRを用いて照射黒コショウ中のフリーラジカルを測定し相互比較を行った。まず、照射黒コショウを検体としてパルスESRでの測定条件を検討し、初めてエコー観測に成功した。そこで、黒コショウ中のラジカルの緩和時間(T$$_{1}$$, T$$_{2}$$)をパルスESRで測定すると、T$$_{1}$$は線量依存性を示さなかったが、T$$_{2}$$は照射につれて増加した。一方、CW-ESRで測定したシグナル飽和挙動の理論解析からもT$$_{1}$$とT$$_{2}$$を計算した。その結果、パルスESRとCW-ESRで求めたT$$_{1}$$とT$$_{2}$$の値に一致は見られなかったが、線量増加したときの数値の変化の傾向は同じであった。パルスESRで測定されるT$$_{2}$$の値は線量依存性が非常に強かった。今後、実用線量で照射された試料で検討を行うことで、新たな照射検知に応用できる可能性がある。

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