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論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.45(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

論文

Europium-binding abilities of dissolved humic substances isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan

寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 藤嶽 暢英*; 清田 佳美*; 飯島 和毅; 吉川 英樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(8), p.804 - 815, 2012/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:29.05(Nuclear Science & Technology)

Dissolved humic substances (HSs), i.e., fulvic and humic acids, were isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan. Eu binding abilities of the groundwater HSs were evaluated by means of three-dimensional fluorescence quenching technique. The conditional binding constants (K'), assuming 1:1 binding, were estimated at pH 5.0 and ionic strength of 0.1. The logK'values of the fulvic and humic acids were comparable with each other regardless of the fluorescence peak positions. Based on the comparisons with the logK' values of HSs from surface environments and commercial product (i.e., Aldrich humic acid), it was found that the Horonobe groundwater HSs had the smallest affinity. The results of Aldrich HA-based comparison also showed that the Horonobe groundwater HSs have the lowest affinity in the bindings of trivalent radionuclides compared to the groundwater HSs isolated from different aquifers. These findings suggest that origin of deep groundwater HSs needs to be considered in assessing the effects of HSs on speciation of radionuclides in deep groundwaters in geological disposal system.

論文

Effects of groundwater humic substances on sorption of Np(V) on sandy materials

長尾 誠也*; 坂本 義昭; Rao, R. R.*; 藤嶽 暢英*

Humic Substances Research, 5-6(1), p.9 - 17, 2009/00

湖水,浅層及び深地層地下水から分離精製した腐植物質存在下における砂質試料(砂,凝灰質砂,砂岩)に対するNp(V)の収着挙動をpH5-6,イオン強度0.01M,腐植物質濃度0-154mg/lの条件でバッチ法により調べた。その結果、浅地地下水腐植物質存在下におけるNp(V)の収着は、砂$$<$$凝灰質砂$$<$$砂岩の順に大きく、砂質試料の鉱物組成により異なっていた。また、5種類の腐植物質存在下における砂岩試料へのNp(V)の収着を調べた結果、塩水系深部地下水の腐植物質を除き、湖水及び淡水系浅地層地下水腐植物質の脂肪族炭素の存在割合とNp(V)の収着量には正の相関関係が認められた。これらの結果は、弱酸性のpH領域で、地下水腐植物質は砂質試料のNp(V)の収着を支配する要因の1つであり、その影響は砂質試料と腐植物質の特徴に依存することが明らかとなった。

論文

Association of Am with humic substances isolated from river waters with different water quality

長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 児玉 宏樹*; 松永 武; 山澤 弘実

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(3), p.459 - 464, 2003/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.04(Chemistry, Analytical)

腐植物質のような高分子の有機物は環境中において微量元素及び放射性核種との錯体の配位子として重要であることは広く認識されている。腐植物質は生成される環境によりその構造,官能基等の特性が異なるため、放射性核種等との錯形成,錯体の特性が変動する可能性が考えられる。しかしながら、腐植物質は天然水中には微量にしか存在しないこと、分離精製には大量の天然水の処理が必要なために多くの労力と時間がかかること、さらに腐植物質の特性分析には各種の分析法が必要なために、放射性核種等と腐植物質との錯体特性に関する検討はそれほど進んではいない。本研究では、水質の異なる4つの河川水から分離精製した腐植物質を用いて、Amとの錯体特性を分子サイズの観点より比較検討した。その結果、Amの分子サイズ分布は、フミン酸共存下では2つのパターン、フルボ酸存在下では3つのパターンに分類された。この分類は、フミン酸及びフルボ酸自体の分子サイズ分布のパターンに相当していた。このことは、腐植物質の特性がAmとの錯形成を支配していることを示唆している。

論文

Exisitence forms of Am(III) in the presence of humic substances in saline groundwater at pH 7-10

長尾 誠也; 中口 譲*; 鈴木 康弘*; 平木 敬三*; 藤嶽 暢英*; 小川 弘道

Proceedings of International Conference on the Biogeochemistry of Trace Elements (ICOBTE2001), P. 666, 2001/00

地下水中に溶存する高分子電解質の腐植物質は、放射性核種と錯体を形成するために地下環境における放射性核種の移行性に影響を及ぼす可能性が指摘されている。本研究では、沿岸付近での処分場を想定した場合に必要となる塩水地下水におけるAmと腐植物質との錯体特性を把握するために、塩水地下水から分離精製した腐植物質を用いて錯体実験を行い、分子サイズを基に腐植物質が共存した場合のAmの存在形態を調べた。その結果、pH7$$sim$$10の人工海水において、腐植物質が存在しない場合には85$$sim$$100%のAmは孔径450nmのフィルターに捕集される粒子態として存在したが、腐植物質が存在する場合には、Amは腐植物質と錯体を形成するために粒子態Amの割合は30~60%と減少することが明らかとなった。また、溶存成分のAmは、主に、分子サイズ3万~1万と5千以下に存在し、フミン酸とフルボ酸により違いは認められなかった。これは、フミン酸とフルボ酸の構造特性が比較的似ているためと考えられる。

論文

Characteristics of humic substances in a saline groundwater in Boso peninsula, Japan

長尾 誠也; 中口 譲*; 藤嶽 暢英*; 小川 弘道

Proceedings of 10th International Meeting of the International Humic Substances Society (IHSS10), p.1143 - 1146, 2000/07

地下水に存在する高分子電解質の有機酸である腐植物質は、溶存有機物の大部分を占め、放射性核種との錯形成能が高いため、地中における放射性核種の行移行に影響を及ぼすと考えられている。有機物の影響を定量的に行うには、地下水から腐植物質(フミン酸、フルボ酸)を分離精製し、影響評価実験を行うとともにその特性を調べる必要がある。本研究では、比較的有機物濃度の高い海水地下水から腐植物質を分離精製し、各種の分析法により腐植物質の特性を調べた。海水系地下水のフミン酸は地表水のフミン酸に比べて芳香族炭素の割合が低く、より低分子の有機物で構成されていた。フルボ酸では、構成有機物の組成はフミン酸ほどの変動は認められなかったが、窒素含量が2.5%と地表水(0.7-1.8%)に比べて高かった。これらの結果より、海水系地下水の腐植物質が地表水の腐植物質とは異なる特性を有することが明らかとなった。

論文

Dissolved forms of $$^{90}$$Sr, $$^{239+240}$$Pu and $$^{241}$$Am in the Sahan river waters from the Chernobyl area

長尾 誠也; 松永 武; 藤嶽 暢英*; 天野 光

Proceedings of the International Workshop on Distribution and Speciation of Radionuclides in the Environment, p.162 - 168, 2000/00

環境中における放射性核種の挙動を予測するためには、天然水中の放射性核種の溶存形態を調べる必要がある。本研究では、ウクライナのチェルノブイル地域を流れる有機物濃度が高いpH7-8の河川水を対象に、放射性核種の溶存形態を分子サイズの観点より調べ、無機及び有機コロイドとの親和性を検討した。1996年3月と9月に採取した河川水は、限外濾過法により分画分子サイズ1万以上とそれ以下に分別した。分子サイズ1万以上に存在する$$^{90}$$Sr,$$^{239+240}$$Pu,$$^{241}$$Amの割合は、それぞれ2-20%,68-79%,57-62%であった。有機物の有機炭素は25-36%存在したが、アルミノ珪酸塩鉱物の主成分であるケイ素は3%しか検出されなかった。また、河川水から分離した高分子の有機物の腐植物質存在下で、$$^{241}$$amは河川水と同様な分子サイズ分布を示した。以上の結果より、上記の河川水中でアクチノイドは有機物との擬似コロイドとして溶存していると考えられる。

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