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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)$$_{2}$$BO$$_{3}$$化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:11.19(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Modelling of cesium chemisorption under nuclear power plant severe accident conditions

Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03

Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.

口頭

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; 宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 鈴木 知史; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 西岡 俊一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

口頭

A Study of cesium chemisorption onto surface of stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント解析コードによるセシウム分布の評価精度向上に寄与するため、セシウムの鋼材への吸着モデルを構築することを目的として、セシウムの鋼材への化学吸着量に影響する要因を実験的に検討した。その結果、吸着量へ与える主な要因は温度、雰囲気および鋼材中のシリコンの濃度であることがわかった。また、化学吸着による生成化合物の再蒸発の影響も示唆されたことから、モデル化においては、生成化合物の化学特性を考慮する必要があることがわかった。

口頭

軽水炉重大事故時におけるCsと鋼材の化学反応の評価,1; Cs吸着量に及ぼす温度および雰囲気の影響

鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 中島 邦久; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉重大事故時に想定される様々な条件下における、Csのステンレス鋼への化学吸着挙動評価のために、温度・雰囲気をパラメータとしてCs化学吸着実験を行った。その結果、特に試験雰囲気中の水蒸気の有無によって、Cs吸着量や吸着生成物からのCs再蒸発挙動が異なることが観察され、Cs化学吸着挙動が温度のみならず雰囲気に大きく影響を受けることが分かった。

口頭

軽水炉重大事故時におけるCsと鋼材の化学反応の評価,4; モデル化に向けたCsと鋼材との反応速度の評価

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉重大事故解析コードに組み込まれている、Csの鋼材への化学吸着モデルの妥当性を評価した。新たに取得した実験データを用いて、Csと鋼材との反応速度を計算し、各種雰囲気における既存モデルの適用範囲を検討した。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,3; Csのステンレス鋼への化学吸着挙動の物質移動モデルによる解析

西岡 俊一郎; 中島 邦久; Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

実験により得られたステンレス鋼へのCsの吸着速度の温度・雰囲気依存性について、物質移動モデルを用いた解析を行い、気相中のCs濃度等が吸着速度に影響を与えることを明らかにした。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,5; 気相中凝固プロセスによる不溶性Cs粒子の生成試験

鈴木 晶大*; 伊東 賢一*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

高温で蒸発させたCsとSiを、高温水蒸気気相中で反応・凝固させることにより、Cs, Siを含む数ミクロンの球形粒子が生成することがわかった。これにより、環境で確認された不溶性セシウム粒子(タイプA球状粒子)が高温気相中の反応・凝固プロセスによって生成する可能性を検証した。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,2; Csのステンレス鋼への化学吸着挙動の実験的評価

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉に際して重要となる炉内のCs分布評価へ資するため、Csと鋼材との化学反応や反応生成物の化学特性を考慮した化学吸着モデルの構築を目的として、化学吸着挙動の実験的評価や反応生成物の化学特性の評価を進めている。最初のステップとして、現状のSAMPSON等のシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込まれているモデルの再現試験による検証を行った。その結果、反応速度定数は、Ar-H$$_{2}$$還元雰囲気では既存モデルのように温度と共に単調増加せず、800$$^{circ}$$Cよりも1000$$^{circ}$$Cで吸着量が低下した。一方、水蒸気を含んだAr-H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O雰囲気下では1Fで想定される高い気相中のCs濃度の条件下では低下傾向を示したことから、雰囲気や気相中のCs濃度の影響も考慮できる化学吸着モデルが必要であることが分かった。

口頭

Modelling of Cs chemisorption behaviour under LWR severe accident

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)解析コードを用いた福島第一原子力発電所内炉内のセシウム分布評価への貢献のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因を実験的に評価し、それらの化学的要因の影響を考慮できるようにセシウムの化学吸着モデルの改良を行った。改良したモデルの精度は既存のSA解析コードで使用されているモデルと比較して1桁程度向上した。

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

口頭

Cesium chemisorption behavior onto stainless steel at temperatures higher than 1073 K

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

原子炉圧力容器(RPV)の上部に局在した放射性セシウム(Cs)の放射線は、特に、燃料デブリの取出しをRPVの上部からアクセスする方法で行う場合、大きな懸念材料の一つになっている。RPV内のCs分布を推定するためにCs化学吸着モデルが開発され現行のシビアアクシデント解析コードに組み込まれているが、この化学吸着モデルでは正確に実験結果を再現することができていない。本研究では、Cs化学吸着挙動に影響を与える主要な因子を明らかにし、これらの因子を考慮したCs化学吸着モデルを構築した。その結果、本モデルでは、我々の実験結果だけでなく既存の化学吸着モデルを構築する際に用いた実験結果もうまく再現できることが分かった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

Comparative study of Cs silicates properties between DFT calculation and experimental data

Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦

no journal, , 

Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ and CsFeSiO$$_{4}$$ substances from all sources.

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