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報告書

依頼分析及びガラス工作業務報告書; 平成13, 14年度

伊藤 光雄; 小原 和弘; 樋田 行雄*; 鈴木 大輔; 郡司 勝文*; 渡部 和男

JAERI-Review 2004-007, 65 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-007.pdf:5.53MB

分析科学研究グループでは、研究所内の各課室から要求される依頼分析及びガラス工作業務を実施している。依頼分析では、核燃料,各種材料及び放射性廃棄物をはじめとする非常に多種多様な分析試料に適切に対応した。また、依頼分析に関連する分析技術開発も実施した。ガラス工作では、工作室内でのガラス器具の製作や修理のほかに、実験室等に設置されている大型ガラス製装置,放射性物質を取り扱うガラス製装置の現場修理を行った。平成13年度の依頼分析件数は28件、分析成分数は1285、平成14年度の依頼分析件数は15件、分析成分数は830であり、ガラス工作件数はそれぞれ106件,76件であった。本報告書は、平成13, 14年度に実施した依頼分析,関連技術開発及びにガラス工作業務についてまとめたものである。

報告書

原研におけるクリーン化学分析所の整備; 高度環境分析研究棟(CLEAR)

半澤 有希子; 間柄 正明; 渡部 和男; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 郡司 勝文*; 山本 洋一; 高橋 司; 桜井 聡; et al.

JAERI-Tech 2002-103, 141 Pages, 2003/02

JAERI-Tech-2002-103.pdf:10.38MB

原研で整備した、クリーンルームを有する実験施設である高度環境分析研究棟(CLEAR)について、設計,施工及び2001年6月の運用開始段階における性能評価までを概観する。本施設は、保障措置環境試料分析,包括的核実験禁止条約(CTBT)遵守検証及び環境科学にかかわる研究を目的として、環境試料中の極微量核物質等の分析を行うための施設である。本施設では、クリーンルームの要件と核燃料物質使用施設の要件とを両立した点及び、多量の腐食性の酸を使用した金属元素の微量分析に対応してクリーンルームの使用材料に多大な注意を払った点に大きな特徴がある。そのほか、空調及び空気清浄化の設備,クリーンフード等の実験用設備,分析施設としての利便性及び安全設備についてもその独自性を紹介し、さらに完成したクリーンルームについて、分析操作に対するバックグラウンド評価の結果を示した。本施設の整備により、環境試料中の極微量核物質等の信頼性のある分析を行うための条件が整った。

論文

Establishment of a clean laboratory for ultra trace analysis of nuclear materials in safeguards environmental samples

半澤 有希子; 間柄 正明; 渡部 和男; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 郡司 勝文*; 桜井 聡; 高野 清之丞*; 臼田 重和; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(1), p.49 - 56, 2003/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.48(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究所は、ISOクラス5の清浄度を持つクリーンルーム施設として、高度環境分析研究棟(CLEAR)を整備した。本施設は保障措置,包括的核実験禁止条約遵守検証及び環境科学にかかわる研究を目的として、環境試料中の核物質の分析を行うための施設である。本施設は、外部からの汚染を避けるというクリーンルームの要件と、日本の法規に従って核物質を使用するため、放射性物質を施設内に閉じこめるという、相反する要件を両立するように設計した。本施設は湿式化学処理、機器分析及び粒子試料の処理を行えるものとした。核物質を取り扱うための清浄な作業面を確保するため、クリーンフードを特別に設計した。腐食性の酸の使用のため、建設資材の選択に多大な注意を払った。クリーンルームの性能及び実験室における分析上のバックグラウンドについて議論した。本施設はIAEAネットワーク分析所に参加するのに申し分ない仕様を持っており、環境試料中のサブピコグラムレベルの極微量核物質分析が可能になった。

論文

クリーンルームにおける保障措置環境試料中の極微量U及びPu分析手法の開発

高橋 正人; 間柄 正明; 桜井 聡; 黒沢 節身; 江坂 文孝; 田口 拓志; 高井 木の実; 福山 裕康; Lee, C. G.; 安田 健一郎; et al.

第23回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2002/09

未申告の原子力施設及びその活動を検知することを目的としたIAEAの保障措置強化・効率化策の一つとして、原子力関連施設の内外で採取したスワイプ試料中のU及びPuに対する分析技術の開発を原研は行っている。スワイプ試料に採取されるU及びPuは極微量のため、クリーンルーム内での分析により外部からの汚染等を十分に管理し、分析結果の信頼性を確保することが必要である。試料を化学処理し各試料の平均値としての核物質量及び同位体比を求めるバルク分析においては、測定の簡易性の観点から少量多検体の試料分析に有効であるICP-MSを導入し、極微量のU及びPu同位体測定手法について検討している。現在までに、分析環境からの対象元素の混入や分析上妨害となる因子等について評価した。その結果、プロセスブランクの低減により100pgまでのU同位体分析が、またPuについてはU-Pu混合試料による回収率とUによる妨害を評価することにより100fgまでのPu同位体分析が可能であることが明らかとなった。本発表では、バルク分析を中心に保障措置環境試料分析にかかわるこれまでの開発状況についても報告する。

報告書

依頼分析及びガラス工作業務報告書, 平成12年度

伊藤 光雄; 小原 和弘; 樋田 行雄*; 鈴木 大輔; 郡司 勝文*; 加藤 金治; 渡部 和男

JAERI-Review 2001-045, 64 Pages, 2002/01

JAERI-Review-2001-045.pdf:9.08MB

分析科学研究グループでは業務テーマ「依頼分析とガラス工作」のもとに、研究所内の各課室から要求される依頼分析及びガラス工作業務を実施している。平成12年度の依頼分析件数は36件,実施件数は33件,分析成分数1024であり、ガラス工作件数は132件であった。本報告は平成12年度に実施した依頼分析及び関連技術開発並びにガラス工作業務についてまとめたものである。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況; パーティクル分析を中心に

江坂 文孝; 間柄 正明; 半澤 有希子; 桜井 聡; 田口 拓志; 高井 木の実; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 安田 健一郎; et al.

第22回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2001/11

IAEAの保障措置の強化・効率化策の一つとして導入された保障措置環境試料分析法-原子力関連施設の内外で採取した試料(現状では、主としてスワイプ試料)の分析により未申告施設や未申告活動を探知する-に対応するため、バルク及びパーティクル分析技術の開発を行っている。バルク分析では、試料を化学処理し、各試料の核物質の量及び平均値としての同位体比を求める。一方、パーティクル分析は、試料中に含まれる核物質の同位体比を微粒子一個一個について測定するため、重要な検証手段となりうる。パーティクル分析法の開発ではこれまでに、二次イオン質量分析法(SIMS)により粒径が数$$mu$$mの粒子中に含まれるウランの同位体比を測定することを可能とした。また、これらの極微量核物質の分析操作では、測定対象元素の自然界からの混入を防止することが必要であるため、クリーンルームを備えた化学実験施設(高度環境分析研究棟)を整備した。

論文

Analysis of a uranium solution for evaluating the total number of fissions in the JCO criticality accident in Tokai-mura

内山 軍蔵; 渡部 和男; 宮内 正勝; 冨樫 喜博; 中原 嘉則; 深谷 洋行; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 薗田 暁; 河野 信昭; et al.

Journal of Radiation Research, 42(Suppl.), p.S11 - S16, 2001/10

JCO臨界事故後の沈殿槽及び残されたビーカー内のウラン溶液の分析を行い、ウラン溶液中の核分裂生成物濃度の分析結果及び投入ウラン推定量をもとに総核分裂数を(2.5$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{18}$$個と評価した。

論文

原研クリーンルーム施設における極微量核物質分析技術の開発

臼田 重和; 渡部 和男; 桜井 聡; 間柄 正明; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 齋藤 陽子; 郡司 勝文*; et al.

KEK Proceedings 2001-14, p.88 - 92, 2001/06

原研では、IAEA新保障措置制度に対応するため、クリーンルーム施設「高度環境分析研究棟」を整備し、保障措置を目的とした環境試料中の極微量核物質の分析技術を開発する計画を進めている。現在は、既存の実験施設で予備的な実験を行っているが、完成(5月末完成)後は、当面おもに極微量のウランやプルトニウムの同位体組成比を分析する技術を開発する。発表では、高度環境分析研究棟、開発中のスクリーニング,バルク及びパーティクル分析技術の概要、さらに極微量分析の将来計画について紹介する。

報告書

依頼分析及びガラス工作業務報告書(平成11年度)

伊藤 光雄; 小原 和弘; 樋田 行雄*; 鈴木 大輔; 郡司 勝文*; 加藤 金治; 渡部 和男

JAERI-Review 2000-032, 58 Pages, 2001/01

JAERI-Review-2000-032.pdf:2.68MB

分析科学研究グループは、業務テーマ「依頼分析とガラス工作」のもとに、研究所内の各課室から要求される依頼分析及びガラス工作業務を実施している。平成11年度の依頼分析件数は33件、実施件数は30件、分析成分数は673であり、ガラス工作件数は115件であった。本報告書は平成11年度に実施した依頼分析及び関連技術開発並びにガラス工作業務についてまとめたものである。

論文

日本原子力研究所における環境サンプリングへの取り組み状況

西村 秀夫; 間柄 正明; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 高橋 司; 郡司 勝文; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鶴田 保博; 津田 申士; et al.

平成11年度保障措置セミナーテキスト, p.95 - 107, 2000/01

IAEAの「93+2計画」に基づく重要な施策の一つとして保障措置環境試料分析法が導入された。これに対応するためには、クリーンルームを備えたクリーン化学分析所を整備するとともに、環境試料分析技術を開発することが必要である。このため、原研では、1996年から、極微量核物質分析技術の開発のための調査を開始し、1998年からは、高度環境分析研究棟(クリーン化学分析所)の設計,建設,分析機器等の整備に着手するとともに、極微量核物質分析技術の予備試験を開始した。また、本施設は、IAEAネットワークラボとしてIAEA保障措置に貢献するとともに、CTBT公認実験施設として、また、環境科学研究等のための基礎研究施設としても利用する計画である。本講演では、保障措置環境試料分析法確立計画について、その現状と課題について述べる。

論文

Characterization of individual particles including lead by combination of SIMS and EPMA

江坂 文孝; 渡部 和男; 間柄 正明; 半澤 有希子; 臼田 重和; 郡司 勝文; 西村 秀夫; 安達 武雄

Proceedings of 12th International Conference on Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS 12), p.977 - 980, 2000/00

環境試料中に含まれる鉛含有粒子の特性化を二次イオン質量分析法(SIMS)及び電子線プローブマイクロアナライザ(EPMA)により行った。その結果、多くの粒子の中から鉛含有粒子を見つけ出し、形態観察、元素分析、同位体比測定を行うことができた。粒子の元素組成や含有元素の同位体組成は粒子の起源を知るうえで極めて重要であり、本法が環境科学の分野において幅広く利用できるものと考えられる。

論文

Present status of JAERI's project on the development of environmental sample analysis techniques

臼田 重和; 安達 武雄; 渡部 和男; 間柄 正明; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 軍司 秀穂; 鶴田 保博; et al.

Proceedings of Seminar on Strengthening of Safeguards: Integrating the New and the Old, p.477 - 481, 2000/00

IAEAは、新保障措置制度における重要施策の一つとして、環境試料分析法の導入を決定した。これは、原子力関連施設の内部及び周辺の環境試料を採取し、その中に含まれる極微量のウランやプルトニウムの同位体比を求めることにより、未申告原子力活動を検知しようという新たな保障措置手法である。これに対応するため、原研ではクリーン化学実験施設「高度環境分析研究棟」を整備し、おもに保障措置環境試料中の極微量核物質の分析技術を開発する計画を進めている。本発表では、計画の概要と高度環境分析研究棟の整備及び分析技術の開発の現状、さらに他分野への利用方法について報告する。

論文

Development programme of analytical techniques for ultra trace amounts of nuclear materials in environmental samples for safeguards-from a viewpoint of speciation technology

半澤 有希子; 間柄 正明; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和; 宮本 ユタカ; 郡司 勝文; 安田 健一郎; 西村 秀夫; 安達 武雄

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.167 - 172, 1999/00

保障措置強化の一環としてIAEAは環境サンプリング手法を導入した。これは環境試料中の極微量核物質の同位体比を測定することにより未申告原子力施設・活動を検知しようというものである。ここでは、特に同位体比という観点で核物質のスペシエイションが重要であり、環境試料中の極微量核物質の同位体比について信頼性のある値が得られる必要がある。このため筆者らは分析技術開発に着手した。開発すべき分析技術はバルク分析とパーティクル分析である。バルク分析では、試料中のUやPuの濃度と同位体比を、化学処理の後TIMS及びICP-MSにより測定する。パーティクル分析では、SIMSによりスワイプ試料上の個々の粒子中のUやPuの同位体比を測定する。粒子の元素組成分析と形態観察をEPMAにより行う。発表では、保障措置のための分析技術開発の計画と進捗について、スペシエイションの観点から報告する。

論文

Program to develop analytical techniques for ultra trace amounts of nuclear materials in environmental samples

半澤 有希子; 間柄 正明; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和; 郡司 勝文; 安田 健一郎; 高橋 司; 西村 秀夫; 安達 武雄; et al.

Proceedings of the Institute of Nuclear Materials Management 40th Annual Meeting (CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

保障措置強化・効率化の手段として導入された環境試料分析法確立のため、環境試料中の極微量核物質の分析技術開発に着手した。バルク分析では試料を化学処理し、誘導結合プラズマ質量分析計及び表面電離型試料分析計を用いてUやPuの同位体比測定を行う。パーティクル分析では、全反射蛍光X線分析によりスワイプ試料中の核物質の有無をチェックし、電子プローブマイクロアナライザにより粒子の元素組成分析と形状観察を行い、二次イオン質量分析計により個々の粒子に含まれるUやPuの同位体比を測定する。さらに、試料のスクリーニング技術やQA/QCの方法の確立も課題である。技術開発と試料分析のため、米国DOEとの協力の下、高度環境分析研究棟(クリーンラボ)の設計を行った。このラボ及び開発された分析技術は保障措置目的のほか、CTBT遵守・検証や環境科学にかかわる研究にも応用する計画である。

報告書

青森県六ヶ所村沖における海洋放射能調査

山本 忠利; 郡司 勝文; 五十嵐 延行*

JAERI-Research 98-072, 21 Pages, 1998/12

JAERI-Research-98-072.pdf:1.19MB

青森県六ヶ所村沖の測点から海水試料を採取して、その中に含まれる放射性物質の濃度レベルを調査した。人工放射性核種として$$^{239,240}$$Pu,$$^{90}$$Sr,$$^{137}$$Cs等が検出されたが、いずれも各測点の海水において放射能の違いは認められず、ほぼ均一に分布していた。六ヶ所村沖における他の機関による最近の観測データと比べて、同じくらいの放射能のデータが得られた。本報告は、平成8年度及び平成9年度に実施した放射能濃度の測定結果についてまとめたものである。

論文

Comparison of calculated alues with measured values on the amount of TRU and FP nuclides accumulated in gadolinium bearing PWR spent fuels

安達 武雄; 中原 嘉則; 河野 信昭; 郡司 勝文; 鈴木 敏夫; 園部 保; 大貫 守; 加藤 金治; 立川 圓造; 井上 伸*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(10), p.1119 - 1129, 1994/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:37.32(Nuclear Science & Technology)

ガドリ入り燃料から切り出された5個のグラム量使用済燃料試片の破壊分析を行い、アクチノイド及びFP核種を定量した。これらの分析値を用いて核設計コード(CASMO)と燃焼計算コード(ORIGEN-2)の両計算値の精度評価を行った。主要核分裂性核種($$^{235}$$U,$$^{239}$$Pu,$$^{241}$$Pu)についてのCASMOの計算値は、約3%以内と実測値に非常に良く一致した。一方OROGEN-2の計算値は、UO$$_{2}$$燃料に対して約5%、Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$-UO$$_{2}$$燃料に対して約12%といずれも低い値を示した。この12%の過小評価は、ORIGEN-2の計算では、Gdの効果を考慮していないためであると考えられる。その他のマイナーアクチノイドについては、両計算コード間に大差はなく10%前後であったが試験間での変動が大きかった。FPについては、$$^{154}$$Eu及び$$^{125}$$Sbが非常に大きなくい違いを示した。

報告書

Pre-pulse irradiation examination, NSRR pulse irradiation and post-pulse irradiation examination of MH-2 fuel rod

柳澤 和章; 片西 昌司; 本間 功三*; 笹島 栄夫; 藤城 俊夫; 堀木 欧一郎; 三村 英明; 大枝 悦郎; 大和田 功; 本田 順一; et al.

JAERI-M 92-015, 211 Pages, 1992/02

JAERI-M-92-015.pdf:8.77MB

NSRR計画の一環として、美浜2号機で照射された燃料集合体K4/G08から得たセグメント燃料K4-2(MH-2)を用いたパルス照射がNSRRで1990年3月8日に実施された。当該燃料の発熱量は68cal/g・fuelであり、炉内計装機器やパルス後の照射後試験データからは、破損と結びつく兆候は認められなかった。本報は、セグメント燃料K4-2に関して燃料棒再製作時のデータ。NSRR照射時の炉内データ及びパルス照射後のデータをまとめたものである。

論文

Sorption behavior and inventory of alpha-emitters on the surfaces of spent nuclear fuel cladding

佐藤 忠; 平林 孝圀; 佐川 千明; 河野 信昭; 郡司 勝文; 安達 武雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 163(2), p.235 - 244, 1992/00

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

使用済核燃料被覆管(ハル)表面及び内部の$$alpha$$-放出体濃度を燃料の燃焼度6900,29400,38100MWd/tについて測定した。ハル内、外側面上の$$alpha$$-放出体の量は、燃焼度の増加と共に増加するが、ハル外側面上のプルトニウム量は燃焼度に関係無くほぼ一定であった。$$alpha$$-放出体の分布は燃焼度に大きく依存し、燃焼度6900MWd/tでは、約50%の$$alpha$$-放出体が外側面に存在したが、燃焼度39100MWd/tでは3%に減少した。ハル中の$$alpha$$-放射能は燃焼度6900,及び39100MWd/tでそれぞれ4.75$$times$$10$$^{2}$$および4.35$$times$$10$$^{4}$$ $$^{B}$$q/g-ハルであった。

論文

Dissolution study of spent PWR fuel: Dissolution behavior and chemical properties of insoluble residues

安達 武雄; 大貫 守; 吉田 伸彦*; 園部 保; 川村 亘*; 武石 秀世; 郡司 勝文; 木村 貴海; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; et al.

Journal of Nuclear Materials, 174, p.60 - 71, 1990/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:7.69

燃焼度7000から39000MWd/tの使用済PWR燃料の硝酸溶解挙動と不溶解性残渣の化学的性質について調べた。燃料棒を3~5mmの長さで切断して得た燃焼度の異なる試料片は3M硝酸により100$$^{circ}$$Cにおいて2時間以内で溶解した。不溶解性残渣量は7000~30000MWd/tの範囲では燃焼度に比例して増加し、30000MWd/t以上の燃焼度では増加の比率は上昇した。不溶解性残渣の70%以上は核分裂生成物、即ち、Mo、Tc、Ru、Rh、Pdから構成されている。これらの元素の不溶解性残渣中の相対比は、燃料中に生成した元素の相対比とは異なっていること、X線回折により六方晶系のRu合金相が確認されたことから、不溶解性残渣の主成分はRu、Moなどから成る合金と考えられる。

論文

Determination of fission-product ruthenium by isotope dilution mass spectrometry

郡司 勝文; 吉田 善行; 安達 武雄; 小森 卓二

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Letters, 118(3), p.225 - 233, 1987/00

Ru-96濃縮同位体をスパイクとして用いる核分裂生成物ルテニウムの同位体希釈質量分析法を開発した。

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