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論文

Nanoscale structural analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(SP), p.SPPA01_1 - SPPA01_7, 2020/11

https://doi.org/10.35848/1347-4065/aba2c2
 被引用回数：0 パーセンタイル：100(Physics, Applied)

放射光全散乱を利用してBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)のナノスケール構造解析を行った。BNTは脱分極温度が低いという問題があるものの、非鉛で優れた圧電特性を持つ物質として期待されている。脱分極はリラクサー同様の散漫的な振る舞いであるため、局所構造解析が必要である。局所構造解析によって化学量論的不均一性と構造不均一性の両方を明らかにした。特に局所構造領域においてはTiのランダムネスが構造の平均化を強く促進していることがわかった。

論文

Local structure analysis of PbTiO$$_3$$ in high-temperature cubic phase

米田 安宏; 谷口 博基*; 北中 佑樹*; 野口 祐二*

Ferroelectrics, 538(1), p.57 - 62, 2019/05

https://doi.org/10.1080/00150193.2019.1569986
 被引用回数：2 パーセンタイル：77.71(Materials Science, Multidisciplinary)

チタン酸鉛の高エネルギーX線回折実験を行った。回折データから2体相関分布関数(PDF)を用いて局所構造解析を行った。高温相の立方晶相では平均構造からのズレが確認された。平均構造から逸脱した鉛原子は周囲の鉛で独自のPb-O-Pbネットワーク構造を形成していることを示した。

論文

Local structure analysis of BaTiO$$_3$$ modulated by Mn substitution

米田 安宏; 小原 真司*; 野口 祐二*; 宮山 勝*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(1), p.29 - 32, 2015/03

https://doi.org/10.14723/tmrsj.40.29

積層型セラミッックコンデンサとして広く用いられている強誘電体材料のチタン酸バリウム(BaTiO$$_3$$)は特性向上のための添加物ドーピングが研究されている。特にマンガン(Mn)はBaTiO$$_3$$の特性を大きく向上させる添加物として重要である。しかしながらMnは酸素欠損などの周囲の状況によって、その働きが大きく異なるため、Mn添加効果を正しく評価することは困難であった。しかしながら近年、酸素空孔がコントロール可能な作成法が実現し、Mnの添加効果を正確に評価できるサンプルが入手できるようになった。そこで、BaTiO$$_3$$にドープされたMnの価数をX-ray absorption fine structure (XAFS)を用いて決定し、添加物効果がもたらす構造変化を2体相関分布関数法を用いて検討した。その結果、MnはTiと同じ4価でドープされMn添加は局所構造に大きな影響を与えていることがわかった。

論文

Damped soft phonons and diffuse scattering in (Bi$$_{1/2}$$Na$$_{1/2}$$)TiO$$_{3}$$

松浦 直人*; 飯田 裕之*; 廣田 和馬*; 大和田 謙二; 野口 祐二*; 宮山 勝*

Physical Review B, 87(6), p.064109_1 - 064109_10, 2013/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.87.064109
 被引用回数：23 パーセンタイル：24.45(Materials Science, Multidisciplinary)

(Bi$$_{1/2}$$Na$$_{1/2}$$)TiO$$_{3}$$においては600K付近を最大とする誘電率の緩やかな温度変化の他、それに伴う圧電効果の減少が脱分極温度460K-480Kより上で観測される。その起源を中性子散乱を用いて調べた。その結果、$$Gamma$$点近傍で強く過減衰したwater-fall的ソフトフォノンが脱分極温度付近で観測されたほか、M点においては誘電率の温度依存性に対応する温度依存性を持つ超格子反射が観測された。これらは、正方晶/菱面体晶相が共存するなかでの強誘電クラスターのダイナミックな性質、これらは脱分極やwater-fallを与える、が重要であることを示している。

論文

Electronic and local structures of Mn-doped BiFeO$$_3$$ crystals

米田 安宏; 北中 佑樹*; 野口 祐二*; 宮山 勝*

Physical Review B, 86(18), p.184112_1 - 184112_11, 2012/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.86.184112
 被引用回数：45 パーセンタイル：11.3(Materials Science, Multidisciplinary)

今日の強誘電体材料においてマンガン添加はなくてはならない物質改善の手法である。しかし、その個々の物質の機能向上の機構は未だ十分にはわかっていない。そこで近年マルチフェロイック材料としても注目されているビスマスファライトを用いてマンガン添加による強誘電性機能向上のメカニズムを電子構造と局所構造の両面から調べた。特に添加したマンガンの価数がどうなっているかは、重要な問題で有りこれまで直接測定されたことはなかった。今回、われわれの測定によって強誘電性の向上が認められたビスマスフェライトに添加されたマンガンの価数は2価になっていることがわかった。これは予想を覆す結果であり、添加されたマンガンが2価となるためにはビスマスサイトからの電荷移動を考慮する必要がある。強誘電体であるビスマスフェライトに強相関的な振る舞いを見いだすことができた。

論文

Effects of oxygen annealing on dielectric properties of LuFeCuO$$_{4}$$

松尾 祥史*; 鈴木 宗泰*; 野口 祐二*; 吉村 武*; 藤村 紀文*; 吉井 賢資; 池田 直*; 森 茂生*

Japanese Journal of Applied Physics, 47(11), p.8464 - 8467, 2008/11

https://doi.org/10.1143/JJAP.47.8464
 被引用回数：10 パーセンタイル：57.39(Physics, Applied)

新規強誘電体LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の鉄サイト置換体LuFeCuO$$_{4}$$を合成し、その誘電性と微細構造について調べた。室温における透過電子線回折によって観測された微細構造からは、ab面内に3倍周期を持つ、Fe$$^{3+}$$とCu$$^{2+}$$の長周期構造の存在が見いだされた。この構造は、LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$における鉄電荷秩序構造と類似しており、電気双極子を持つ。また、実空間像からは、5$$sim$$10nm程度の小さなドメインが観測され、電気双極子を持つドメインが形成されていることを示す。誘電率測定からは、500K近傍で誘電率にピークが見られ、ピークにおける誘電率は1000程度であり、誘電体であることを観測した。講演では、酸素アニールによる誘電特性やドメイン構造の変化についても報告する。

論文

Microstructures related to the ferroelectric properties in BiFeO$$_{3}$$-BaTiO$$_{3}$$

喜多川 修二*; 堀部 陽一*; 吉井 賢資; 鈴木 宗泰*; 野口 祐二*; 西原 禎文*; 細越 裕子*; 森 茂生*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 33(1), p.27 - 30, 2008/03

BiFeO$$_{3}$$-BaTiO$$_{3}$$混晶系の強誘電ドメイン構造について、透過電子顕微鏡測定及び磁化・誘電率測定によって調べた。BiFeO$$_{3}$$においては大きな強誘電ドメインが観測されるが、25%BaTiO$$_{3}$$を混ぜた0.75BiFeO$$_{3}$$-0.25BaTiO$$_{3}$$においては、ドメインサイズが20$$sim$$30nm程度に小さくなることがわかった。さらにBaTiO$$_{3}$$を増やした0.66BiFeO$$_{3}$$-0.33BaTiO$$_{3}$$では、局所的な歪場に起因するツイード的なパターンが観測された。さらに、広い領域の電子顕微鏡実空間像の観測から、強誘電ドメインの分布とその分極方向について議論した。

口頭

(1-${it x}$)BiFeO$$_{3}$$-${it x}$BaTiO$$_{3}$$における微細構造と磁気特性・誘電特性の相関

尾崎 友厚*; 西原 禎文*; 細越 裕子*; 徳永 将史*; 野口 祐二*; 宮山 勝*; 吉井 賢資; 森 茂生*

no journal, , 

マルチフェロイック酸化物BiFeO$$_{3}$$の特性向上を狙い、標記の混晶系を作成し、その構造と物性について調べた。電子線回折による観察からは、x=0.35付近の試料においては、磁気ナノドメインと強誘電ナノドメインが共存することがわかった。55Tまでの磁場下誘電率測定からは、明瞭な電気磁気効果は見られなかったため、磁性と誘電性の相関は強くないことがわかった。また、磁化測定からは、非対称な磁化-外部磁場曲線が得られた。これはミクト磁性と呼ばれる磁性のクラスター的な応答によるものであり、混結領域では磁性ナノドメインが存在していることを示唆している。その他の試料のデータも合わせ、この系の構造と物性の詳細について議論する。

口頭

MnをドープしたBiFeO$$_3$$のXAFS測定

米田 安宏; 野口 祐二*; 宮山 勝*; 北中 佑樹*

no journal, , 

BiFeO$$_3$$は抗電場が非常に大きいために自発分極が結晶構造から期待されるほど大きくない。しかし、Mnをドープすることによって良好なヒステリシスが得られる。BiFeO$$_3$$のMnドープ効果を調べるために、Bi, Fe, Mnの各吸収端でXAFS測定を行い、価数の見積もりと局所構造解析を行った。Mnの価数や局所構造はアニールによって変化していることから、酸素欠損の重要性を示唆している。

口頭

PbTiO$$_3$$の高温相の局所構造解析

米田 安宏; 谷口 博基*; 北中 佑樹*; 野口 祐二*

no journal, , 

チタン酸鉛(PbTiO$$_3$$)は室温において大きなc/a比を持つ正方晶構造である。490$$^{circ}$$Cで常誘電体相へと相転移し、構造は立方晶へと変化する。しかしながら、常誘電体相への転移点直上では、中性子非弾性散乱によって依然として強誘電体のフォノンモードが観測されている。そこで、自発分極が反転可能な高品位の試料を用いて、高エネルギーX線回折実験を行い、室温から800$$^{circ}$$Cまで広い温度領域で構造解析を行った。短距離秩序構造解析を原子2対分布関数(atomic pair-distribution function: PDF)を用いて行った。PbTiO$$_3$$の800$$^{circ}$$Cで観察された局所構造とリラクサーPb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$(PMN)の室温における局所構造を比較したところ、リラクサーPMNと同様のネットワーク構造がPbTiO$$_3$$の高温相でも存在していると考えられる。

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