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CrNHFine, L.*; Lav
n, R.*; Wei, Z.*; 津森 竜也*; 陰山 洋*; 梶本 亮一; Jimenz-Ruiz, M.*; Koza, M. M.*; Karlsson, M.*
Chemistry of Materials, 37(1), p.489 - 496, 2024/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)We report results on the configuration and vibrational dynamics of hydride-ions (H
) in the novel nitridehydride catalyst CaCrNH, by means of variable temperature inelastic neutron scattering (INS) experiments, harmonic phonon calculations, and machine-learning molecular dynamics (MLMD) calculations. The combined analyses of experimental and theoretical data show that the vibrational dynamics of H are manifested as a broad, asymmetric vibrational band between 80 and 130 meV. Crucially, these modes are polarized along the crystallographic 
axis, and their dispersive character reveals significant interactions between neighbouring H in the material. We find that most H are surrounded by two other H and that the H sites of the studied sample have an occupancy of at least 95%. We argue that this high H occupancy may be related to the material's high efficiency as a catalyst for ammonia synthesis.
H
perovskite lattice associated with hydrogen exchange and transport伊藤 孝; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*; 髭本 亘; 松崎 禎市郎*; 小林 洋治*; 陰山 洋*
Physical Review B, 95(2), p.020301_1 - 020301_5, 2017/01
被引用回数：14 パーセンタイル：51.97(Materials Science, Multidisciplinary)Excited configurations of hydrogen in the oxyhydride BaTiOH (
), which are considered to be involved in its hydrogen transport and exchange processes, were investigated by 
SR spectroscopy using muonium (Mu) as a pseudoisotope of hydrogen. Muons implanted into BaTiOH were mainly found in two metastable states. One was assigned to a highly mobile interstitial protonic state, which is commonly observed in perovskite oxides. The other was found to form an entangled two spin-
system with the nuclear spin of an H
ion at the anion site. The structure of the (H,Mu) complex agrees well with that of a neutralized center containing two H ions at a doubly charged oxygen vacancy, which was predicted to form in SrTiO
by a computational study. Above 100 K, interstitial Mu
diffusion and retrapping to a deep defect were observed, which could be a rate-limiting step of macroscopic Mu/H transport in BaTiOH.
Frandsen, B. A.*; Liu, L.*; Cheung, S. C.*; Guguchia, Z.*; Khasanov, R.*; Morenzoni, E.*; Munsie, T. J. S.*; Hallas, A. M.*; Wilson, M. N.*; Cai, Y.*; et al.
Nature Communications (Internet), 7, p.12519_1 - 12519_8, 2016/08
被引用回数：37 パーセンタイル：76.46(Multidisciplinary Sciences)RENiO
(RE = rare-earth element) and V
O are archetypal Mott insulator systems. When tuned by chemical substitution (RENiO) or pressure (VO), they exhibit a quantum phase transition (QPT) between an antiferromagnetic Mott insulating state and a paramagnetic metallic state. Because novel physics often appears near a Mott QPT, the details of this transition, such as whether it is first or second order, are important. Here, we demonstrate through muon spin relaxation/rotation experiments that the QPT in RENiO and VO is first order: the magnetically ordered volume fraction decreases to zero at the QPT, resulting in a broad region of intrinsic phase separation, while the ordered magnetic moment retains its full value until it is suddenly destroyed at the QPT. These findings bring to light a surprising universality of the pressure-driven Mott transition, revealing the importance of phase separation and calling for further investigation into the nature of quantum fluctuations underlying the transition.
O
(
= Nb, Ta)河村 聖子; 中島 健次; 稲村 泰弘; 辻本 吉廣*; 北田 敦*; 竹入 史隆*; 陰山 洋*; 網代 芳民*; 西 正和*; 加倉井 和久
Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012037_1 - 012037_5, 2011/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Condensed Matter)(CuCl)LaNbOの磁気基底状態はギャップ
meVを持つスピン1重項状態であることが提唱されており、一方(CuCl)LaTaOは反強磁性秩序を基底状態に持つ。これらの系は、最近接及び次近接の交換相互作用の競合によりフラストレートした量子スピン系としてふるまうことが示唆されている。われわれは、ToF中性子非弾性散乱法を用いて、これらの系における磁気励起の研究を行ってきた。測定は、J-PARCに設置されたディスクチョッパー型分光器アマテラスを用いて、(CuCl)LaNbO及び(CuCl)LaTaO粉末試料に対して行った。両試料において、バンド状の励起が、
meV近傍で観測された。(CuCl)LaNbOについては、観測された2meV周辺での磁気励起の積分強度の
依存性は3軸分光器で観測された結果をよく再現しており、スピン1重項ダイマーの性質を示している。一方、反強磁性相における(CuCl)LaTaOは、それとは異なる依存性を示した。
富安 啓輔*; 陰山 洋*; Lee, C.*; Whangbo, M. H.*; 辻本 吉廣*; 吉村 一良*; Taylor, J. W.*; Llobet, A.*; Trouw, F.*; 加倉井 和久; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 79(3), p.034707_1 - 034707_4, 2010/03
被引用回数：16 パーセンタイル：65.24(Physics, Multidisciplinary)The magnetic excitations of an infinite-layer antiferromagnetic insulator SrFeO
were examined by powder inelastic neutron scattering to find dispersive magnetic excitations from 15meV up to 63 meV. The scattering intensity distribution is well described by a spin wave model, confirming that the out-of-plane direct Fe...Fe exchange is comparable in strength to the in-palne Fe-O-Fe superexchange. SrFeO shows an additional magnetic excitation mode around 30meV, which is suggestive of an orbital magnon arising from small orbital moment on Fe
brought about by spin-orbit coupling.
(BO)加倉井 和久; 温井 克行*; 阿曽 尚文*; 西 正和*; 門脇 広明*; 陰山 洋*; 上田 寛*; Regnault, L.-P.*; C
pas, O.*
Progress of Theoretical Physics Supplement, (159), p.22 - 32, 2005/10
二次元S=1/2Shastry-Sutherland系SrCu(BO)の熱中性子及び冷中性子散乱実験のレビュー。中性子散乱による3meVのギャップを持つ第一励起、4から7meVのエネルギー領域で2トリプレット束縛励起状態、13meVまでの高次束縛励起状態の観測により、直交ダイマー系特有な励起状態を明らかにした。
(BO)阿曽 尚文*; 陰山 洋*; 温井 克行*; 西 正和*; 門脇 広明*; 上田 寛*; 加倉井 和久
Journal of the Physical Society of Japan, 74(8), p.2189 - 2192, 2005/08
被引用回数：8 パーセンタイル：47.68(Physics, Multidisciplinary)二次元S=1/2Shastry-Sutherland系SrCu(BO)において4から7meVのエネルギー遷移領域でトリプレット束縛励起の波数依存性を高エネルギー分解能冷中性子非弾性散乱実験で初めて観測した。この直交ダイマー系ではこのエネルギー領域に分散のない2トリプレット束縛励起状態が数多く存在することが明らかになった。
(BO)Cpas, O.*; 加倉井 和久; Regnault, L. P.*; Ziman, T.*; Boucher, J. P.*; 阿曽 尚文*; 西 正和*; 陰山 洋*; 上田 寛*
Physical Review Letters, 87(16), p.167205_1 - 167205_4, 2001/10
被引用回数：108 パーセンタイル：92.29(Physics, Multidisciplinary)Dzyaloshinski-Moriya(DM)相互作用が直交ダイマー系SrCu(BO)の磁気的フラストレーションを一部解消することを明らかにした。ESRや中性子非弾性散乱で観察された第一トリプレット励起状態の微細構造及び異常な磁場依存性がこの静的DM相互作用で説明できることを示し、第一トリプレット励起の分散の主なる原因であることを主張した。またESR遷移の強度を説明するためにスピン-フォノン相互作用による動的DM相互作用の可能性も指摘した。
水素化物の
SRによる研究伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*; 西山 樟生*; 松崎 禎市郎*; 友野 大*; 小林 洋治*; 坂口 辰徳*; 陰山 洋*
no journal, ,
BaTiOは誘電材料や圧電素子として電子機器に広く用いられている。その歴史は古く、1940年代に初めて合成されて以来、機能改良・新機能開発が継続して進められ、今日に至っても電子産業を支え続けている。その一環として水素化の試みがあったが、結晶中に取り込ませることができた水素の量は酸素の量に対してわずか0.1%程度であった。そのような中、最近、低温還元法により水素濃度約20%のBaTiO水素化物の合成に成功したとの報告がなされた。この手法により合成されたBaTiO水素化物は、比較的低温(約400
C)で水素ガスを放出する能力を持つため、水素貯蔵材料として高い将来性がある。われわれはBaTiO水素化物中の水素の状態を微視的な観点から明らかにすることを目的に、水素濃度0-15%の試料に対してミュオンスピン緩和(SR)測定を行った。このような置換系においては試料の均一性が常に問題になるため、微視的かつvolume sensitiveなプローブであるSRによる測定は非常に重要である。15Kにおいて水素濃度依存性を測定したところ、
H核双極子に起因するミュオンスピン緩和が系統的に変化する様子が観測された。試料に由来する信号のほぼ100%がこの緩和を示すことから、水素は結晶全体にわたってほぼ均一に分布していると考えられる。
O(
Nb,Ta)の粉末試料中性子非弾性散乱測定河村 聖子; 中島 健次; 稲村 泰弘; 辻本 吉廣*; 北田 敦*; 竹入 史隆*; 陰山 洋*; 網代 芳民*; 西 正和*; 加倉井 和久
no journal, ,
(CuCl)LaO(
=Nb,Ta)は、スピン1/2を持つ2次元量子スピン系である。(CuCl)LaNbOの基底状態は、2.3meVのギャップを持つスピン一重項状態であることが報告されており、一方(CuCl)LaTaOでは、7K以下で反強磁性秩序の発現が示唆されている。これまでわれわれは、パルス中性子非弾性散乱測定により、(CuCl)LaTaOの磁気励起を調べてきた。そして今回、スピン一重項の(CuCl)LaNbO粉末試料に対し同様に磁気励起の観測を行い、両者を比較した。実験は、J-PARC物質・生命科学実験施設のチョッパー型分光器アマテラスを用いて行った。両試料において、meV付近に、1meV程度のエネルギー幅を持つバンド状の励起が観測された。図は、この磁気励起の積分強度の依存性を示している。(CuCl)LaNbOでは、ダイマー特有の依存性が観測され、3軸分光器の測定結果とよい一致を示した。一方、反強磁性相における(CuCl)LaTaOでは、Nb系とは異なる依存性が観測された。
SR法で探るBaTiO水素化物中の水素の状態伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*; 西山 樟生*; 松崎 禎市郎*; 友野 大*; 小林 洋治*; 坂口 辰徳*; 陰山 洋*
no journal, ,
BaTiOは誘電材料や圧電素子として電子機器に広く用いられている。その歴史は古く、1940年代に初めて合成されて以来、機能改良・新機能開発が継続して進められ、今日に至っても電子産業を支え続けている。その一環として水素化の試みがあったが、結晶中に取り込ませることができた水素の量は酸素の量に対してわずか0.1%程度であった。そのような中、最近、水素化に関するブレークスルーとなる研究が小林らにより発表され、注目を集めている。小林らは低温還元法によりBaTiO結晶中の酸素を20%程度まで水素で置換することに成功した。この手法により合成されたBaTiO水素化物は、室温・大気中で安定である。一方で比較的低温(約400C)で水素ガスを放出する能力を持つため、水素貯蔵材料として高い将来性がある。われわれはBaTiO水素化物中の水素の状態を微視的な観点から明らかにすることを目的に、水素濃度0
15%の試料に対してミュオンスピン緩和(SR)測定を行った。このような置換系においては試料の均一性が常に問題になるため、微視的かつvolume sensitiveなプローブであるSRによる測定は非常に重要である。15Kにおいて水素濃度依存性を測定したところ、H核双極子に起因するミュオンスピン緩和が系統的に変化する様子が観測された。水素化された試料については試料からの信号のほぼ100%がこの緩和を示すことから、水素は結晶全体にわたってほぼ均一に分布していると考えられる。
のFeの3d電子状態に関する研究水牧 仁一朗*; 田口 宗孝*; 安居院 あかね; 河村 直己*; Tassel, C.*; 辻本 吉廣*; 陰山 洋*
no journal, ,
Fe酸化物としては非常に珍しい平面四配位をとるSrFeOは2次元構造を持つにもかかわらず、磁気秩序は3次元的であり、特異な電子配置をとる興味深い物質である。今回われわれはFeの3p
1s発光を用いて、Feの電子状態を調べた。SrをCaに置換したCaFeOと比較し、Feの電子構造と局所対称性の相関と3次元磁気構造におけるFe-3d電子の役割を報告する。
の粉末中性子非弾性散乱による磁気励起の研究富安 啓輔*; 陰山 洋*; 辻本 吉廣*; 吉村 一良*; Taylor, J. W.*; Llobet, A.*; 加倉井 和久; 山田 和芳*
no journal, ,
無限枚層鉄酸化物SrFeOの磁気励起の測定を粉末中性子非弾性散乱により行った。その結果分散を持つ磁気励起を15meVから63meVのエネルギー遷移領域で観測した。この散乱強度分布はこのスピン系の3次元性を表しており、スピン波モデルフィッティングにより面間の磁気相互作用が面内のそれの半分以上もあることを明らかにした。
