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奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦
Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09
被引用回数：68 パーセンタイル：87.40(Environmental Sciences)東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。
Lammers, L.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦; Kolluri, K.*; Sposito, G.*; 町田 昌彦
Journal of Colloid and Interface Science, 490, p.608 - 620, 2017/03
被引用回数：146 パーセンタイル：94.06(Chemistry, Physical)分子動力学法を用いる粘土鉱物シミュレーションは、これまで、無限系がほとんどであったが、本研究では、初めて粘土鉱物の微粒子の模型を作成し、セシウム吸着のシミュレーションを行った。その結果、微粒子のエッジ表面において、基盤表面では見られない強い吸着が起こることがわかった。特に、セシウムイオンとナトリウムイオンの強豪吸着では、エッジサイトはセシウムを選択的に吸着することがわかった。また、本研究で開発したエッジサイトの力場の構成法についても解説した。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、放射性核種の移行を抑制する緩衝材に含まれる粘土鉱物中での放射性核種の拡散挙動の理解が必要である。本研究では、Na型モンモリロナイト周囲でのセシウムイオンとナトリウムイオンの拡散挙動の違いについて、古典分子動力学シミュレーションによる自由エネルギー評価によって解析する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学法を用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からNa型モンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。その結果、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルの極小値はNa型モンモリロナイト層間に位置し、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルの極小値はナトリウムイオンのそれよりも低いことがわかった。この結果は、Na型モンモリロナイトに対するセシウムイオンの親和性がナトリウムイオンよりも強いことを示している。さらに、塩分濃度の増加とともにNa型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は低下することがわかり、これらの陽イオンが吸着機構を維持することを確認した。本発表では、これらの陽イオンの自由エネルギープロファイルに対する層電荷と層サイズの依存性について説明する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の長期安全性を確保するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を明らかにする必要がある。大型計算機で分子動力学シミュレーションを用いることで、粘土鉱物および水系におけるセシウムイオンおよびナトリウムイオンの拡散・吸着挙動を分子レベルで調べることができる。本研究では、メソポア中のバルク水からモンモリロナイト層間へのセシウムおよびナトリウムイオンの吸着の自由エネルギープロファイルを評価した。Na型モンモリロナイトの層間におけるセシウムおよびナトリウムイオンの自由エネルギーはバルク水の自由エネルギーよりも小さく、層間におけるセシウムの平均した自由エネルギー値はナトリウムの平均した自由エネルギー値よりも低いことがわかった。この結果は、セシウムイオンがナトリウムイオンよりもNa型モンモリロナイトの層間に強く吸着していることを示す。さらに、層間でのこれらの自由エネルギープロファイルの形状に違いがあることがわかり、セシウムイオンの自由エネルギープロファイルは、多くの極小値を伴うスパイク構造をしているが、ナトリウムイオンのプロファイルはほぼ均一であった。これらの結果は、セシウムイオンがこれらの極小値で内圏錯体を形成し、ナトリウムイオンが外圏錯体を形成することを示唆している。さらに、自由エネルギープロファイルの塩分濃度依存性を調べた。Na型モンモリロナイトに対する両陽イオンの親和性は塩分濃度の増加とともに低下し、これらの陽イオンの吸着メカニズムは塩分濃度に依存しないことを確認した。本発表では、異なる層電荷、層間距離等を変化させた時の自由エネルギープロファイルについて説明する。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の拡散を抑制する主要な緩衝材である。ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトは、セシウムイオンを強く吸着するがその詳細な吸着状態やメカニズムは未解明のままである。そこで、300K、330K、350K、370KにおけるNa型モンモリロナイトへのセシウム吸着の古典分子動力学シミュレーションを実施し、自由エネルギープロファイルの温度依存性を調査した。シミュレーションの結果、セシウムイオンはすべての温度で一貫して層間に吸着し、内圏錯体を形成することが示された。この温度に依存しない挙動は、高温環境下でもベントナイトが高レベル放射性廃棄物の緩衝材として信頼性を維持することを支持している。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性核種の地層処分において、緩衝材であるベントナイトは陽イオンを吸着し核種移行を遅延させる。特にセシウムイオンは主成分である粘土鉱物のモンモリロナイトに強く吸着するが、緩衝材は高温になり得るため、セシウムイオンの吸着と拡散の温度依存性を評価することは長期的な安全性を保証するために重要である。本研究では、Na型モンモリロナイト層間と水分子を含む系に対し、古典分子動力学法を用いて300Kから370Kの範囲でシミュレーションを実施した。結果として、この温度範囲内でセシウムの吸着強度に顕著な変化は見られなかった。本講演では、セシウムの拡散係数の温度依存性に関して議論し実験結果との比較を示す。
奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I.*; Lammers, L.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K.*; 町田 昌彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故によって多量の放射性セシウムが環境中に放出され、多くが土壌に吸着されたために、多くの住民が避難を余儀なくされた。大規模な除染が行われたことで、一部の住民の帰還が実現するに至ったが、大量の除染除去土壌の処理が問題として残されている。本発表では、原子力機構が米国Pacific Northwest National Laboratory、University of California, Berkeley、Princeton University、量子科学技術研究開発機構と行なった系統的なシミュレーション結果について報告する。具体的には、古典分子動力学法と密度汎関数法によって得られた、粘土鉱物の各種吸着サイトにおけるセシウム吸着強度などを紹介し、それらの科学的知見に基づく除染除去土壌の減容法や長期管理の方法について述べる。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物を安全に地層処分するためには、放射性核種の拡散現象を理解することが重要である。特に、粘土鉱物-水系における拡散現象は、ベントナイトからなる人工バリアの性能にとって重要である。数値シミュレーションは、この現象をミクロなレベルで理解するための最も重要な研究手法の一つである。近年、粘土鉱物粒子と水分子を含む系の大規模分子動力学(MD)シミュレーションが可能となっている。本発表では、MDを用いた大規模な系におけるセシウムの拡散の数値シミュレーション結果を示す。計算の結果から、セシウムはナトリウムよりも拡散性が低いことが示唆された。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K.*; Bourg, I.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土鉱物であるベントナイトは放射性核種の陽イオンを吸着し、核種移行を遅延する役割を果たす。放射性核種陽イオンの中でもセシウムイオン(Cs
)は、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトの層間に強く吸着することが知られているが、その吸着機構は未解明である。我々はCs
及びナトリウムイオン(Na)のバルク水からNa型モンモリロナイト層間への吸着現象の自由エネルギープロファイルを計算し、さらにそのNa型モンモリロナイト層間の層電荷依存性を調べた。結果として、層電荷の増加に伴いNaよりもCsを選択的に吸着する実験の傾向をシミュレーションで再現した。講演では、上記の陽イオンの吸着機構の詳細およびシミュレーションと実験結果の比較について詳細に述べる。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において長期間の安全性を評価するためには、緩衝材として用いられる粘土鉱物における放射性核種の移行挙動を分子スケールで解明しモデル化する必要がある。本研究では、粘土鉱物-水系での古典分子動力学シミュレーションを実施し、粘土鉱物に対する自由エネルギー地形の評価を行うことで、分子スケールにおけるセシウム拡散挙動を明らかにしそのモデル化を行う。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K.*; Bourg, I.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性核種の地層処分において、ベントナイトは陽イオンを吸着し核種移行を遅延させる。特にセシウムイオン(Cs)は主成分モンモリロナイトに強く吸着するが、その吸着様態と吸着機構は未解明である。我々は古典分子動力学法を用いて、Cs及びナトリウムイオン(Na)のバルク水からNa型モンモリロナイト層間への吸着現象の自由エネルギープロファイルを計算し、これらの未解明問題に挑んだ。この計算により、Csは内圏錯体を、Naは外圏錯体を形成し、CsがNaよりもNa型モンモリロナイト層間に強く吸着することを初めて明確に示した。講演では、上記に加え、古典分子動力学法の基礎、自由エネルギープロファイルの物理的起源と吸着機構の詳細、実験との比較について述べる。
平口 敦基; Zheng, X.*; Underwood, T. R.*; 小林 恵太; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分を長期的に安全に行うためには、緩衝材として使用される粘土鉱物中の放射性核種の移行挙動を解明する必要がある。最近のスーパーコンピューターの発達により、大規模な古典分子動力学(MD)シミュレーションを実行して、粘土鉱物へのカチオンの吸着特性を評価できるようになった。我々はスーパーコンピューター上で古典MDを用いてメソポアからNa型モンモリロナイト層間までのセシウム吸着の自由エネルギープロファイルを評価し、セシウム吸着の自由エネルギープロファイルが水系においてNa型モンモリロナイトの層間サイズとメソポアの塩分濃度に依存することを発見した。本講演では、セシウムイオンの分布と拡散係数についても説明する。
