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論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.2

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

口頭

103番元素ローレンシウムの価電子構造決定に向けた低速原子ビーム取り出し技術の開発

富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*

no journal, , 

加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。

口頭

Unexpected transport to the Cryo-On-Line-Detector (COLD) setup of a volatile At species

Chiera, N. M.

no journal, , 

During the experimental campaign performed in Fall 2016 in Dubna, Russia, the formation and transport to the Cryo-On-Line-Detector setup of a volatile At species (here referred as to AtO$$_{x}$$H$$_{y}$$) was observed. Monte-Carlo simulations of the deposition pattern of $$^{211}$$At on quartz, selenium, and gold covered detectors were performed, and the corresponding adsorption enthalpies $$Delta$$H$$_{ads}$$SiO$$_{2}$$(At), $$Delta$$H$$_{ads}$$Se(At), and $$Delta$$H$$_{ads}$$Au(At) were estimated. Further studies are required in order to unambiguously identify the observed At species.

口頭

An Overview of the most recent gas-phase experiments with the Superheavy element copernicium

Chiera, N. M.

no journal, , 

The study of the chemical properties of Superheavy elements (SHEs) - i.e., elements with Z $$geq$$ 104 - represent an extreme challenge for nuclear chemists. In fact, since SHEs experiments can be performed only at the "one-atom-at-a-time" level, they require the development of the most advanced and sophisticated setups. Here, an overview of the latest gas-chromatographic experiments with copernicium (Z = 112) will be presented.

口頭

Unexpected transport of a volatile At species to the Cryo-On-Line-Detector (COLD) setup

Chiera, N. M.

no journal, , 

During the experimental campaign performed in Fall 2016 in Dubna, Russia, the formation and transport to the Cryo-On-Line-Detector setup of a volatile At species (here referred as to AtO$$_{x}$$H$$_{y}$$) was observed. Monte-Carlo simulations of the deposition pattern of $$^{211}$$At on quartz, selenium, and gold covered detectors were performed, and the corresponding adsorption enthalpies $$Delta$$H$$_{ads}$$SiO$$_{2}$$(At), $$Delta$$H$$_{ads}$$Se(At), and $$Delta$$H$$_{ads}$$Au(At) were estimated. Further studies are required in order to unambiguously identify the observed At species.

口頭

Development of an atomic beam apparatus for chemistry of the heaviest elements

富塚 知博*; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; 長 明彦; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

We plan to directly determine the ground-state configuration of Lr by applying the Stern-Gerlach technique of magnetic deflection of atomic beams. Here, a well-collimated atomic beam passes through an inhomogeneous magnetic field that splits the beam into (2J + 1) components; J is the total electronic angular momentum of the atom. From the number of beam split components, the ground-state configuration of the Lr atom can be determined unambiguously. We have just started the development of an apparatus for effective extraction of the atomic Lr beam by exploiting a small cavity type atomic beam source that can be heated by electron bombardment. In the contribution, we present the status and achievement, and future prospect of this program.

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設において$$^{254}$$Es標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。$$^{256,258}$$Fmは$$^{254}$$Es標的と$$^{18}$$Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、$$^{259}$$Lrは$$^{248}$$Cm($$^{15}$$N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型$$alpha$$・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。

口頭

JAEAタンデム加速器およびSPring-8放射光実験に向けたアインスタイニウム試料の調製

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 廣瀬 健太郎; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 床井 健運; 鈴木 伸一; 柏原 歩那*; 二宮 秀美*

no journal, , 

タンデム加速器において行っているアインスタイニウム標的を用いた核分裂研究、並びにSPring-8放射光施設におけるアインスタイニウムの水和構造研究に向けて、米国オークリッジ国立研究所から国内で初めて供給を受けた約0.2$$mu$$gのアインスタイニウム試料の分離・精製、および照射試料の調整等を行ったので報告する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いた中性子過剰Fm同位体の自発核分裂測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmは、$$^{18}$$Oビームと半減期276日の非常に稀少な$$^{254}$$Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmの間で明瞭に観測された。一方、$$^{259}$$Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。

口頭

Spontaneous fission studies for neutron-rich Fm and Lr isotopes

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、$$^{254}$$Es標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{18}$$Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は$$^{248}$$Cm標的に$$^{15}$$Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Es反応で生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性の測定

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史*; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; et al.

no journal, , 

2017年、原子力機構(JAEA)は、米国ORNLから$$^{254}$$Esを入手、JAEAタンデム加速器からのイオンビーム照射による核物理研を開始した。$$^{254}$$Esは、ORNLのHigh Flux Isotope Reactorで生成された。アインスタイニウムの抽出は、ORNLでも2004年以来のことであり、現在$$^{254}$$Esを照射できるのは世界的に見てもJAEAタンデム施設だけである。2017$$sim$$2018年にかけて遂行した実験のうち、本発表では$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性について報告する。

口頭

Spontaneous fission measurements for neutron-rich Fm and Lr isotopes using $$^{254}$$Es target

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム同位体$$^{256}$$Fm,$$^{258}$$Fm及びローレンシウム同位体$$^{259}$$Lrをそれぞれ$$^{254}$$Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び$$^{248}$$Cm標的と$$^{15}$$Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して$$^{258}$$Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方$$^{259}$$Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。

口頭

105番元素ドブニウムオキシ塩化物のオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN$$_2$$/SOCl$$_2$$(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種$$^{88}$$Nb(半減期$$T_{1/2}$$=14.5分)および$$^{170}$$Ta($$T_{1/2}$$=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー($$Delta H_{ads}$$)を求めた。さらに同一の実験条件下で、$$^{262}$$Db($$T_{1/2}$$=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物の$$Delta H_{ads}$$を得た。NbおよびTaの$$Delta H_{ads}$$と比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb $$>$$ Ta $$geq$$ Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。

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