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論文

Complexation and back extraction of various metals by water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 須郷 由美; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Analytical Sciences, 23(6), p.727 - 731, 2007/06

https://doi.org/10.2116/analsci.23.727
 被引用回数：63 パーセンタイル：87.33(Chemistry, Analytical)

水溶性の配位子,テトラメチルジグリコールアミド(TMDGA),テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA),テトラプロピルジグリコールアミド(TPDGA)とジプロピルジグリコールアミド酸(DPDGAc)を開発し、金属との錯形成能力について調べた。DGA化合物とDPDGAcがそのほかのカルボン酸やアミノポリカルボン酸と比較してAm(III), Pu(IV)とより強く結合することを明らかにした。これらの配位子の錯形成能力の順はTPDGA$$sim$$TEDGA$$>$$TMDGA$$sim$$DPDGAcであった。TPDGAは比較的疎水性が高く、抽出溶媒に溶解する問題点を見いだした。さらに、TEDGAがAm(III), Pu(IV)だけでなく、Ca(II), Sc(III), Y(III), Zr(IV), La(III), Hf(IV)とBi(III)との錯形成も大変強いことを明らかにした。

論文

New water-soluble organic ligands for Actinide cations complexation

佐々木 祐二; 鈴木 英哉*; 須郷 由美; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Chemistry Letters, 35(3), p.256 - 257, 2006/03

https://doi.org/10.1246/cl.2006.256
 被引用回数：36 パーセンタイル：68.07(Chemistry, Multidisciplinary)

新規な水溶性の錯形成剤、TMDGA, TEDGA, TPDGAとDPDGAcを開発し、An(III)及びAn(IV)との錯形成について調べた。これらの錯形成剤は容易に水相に溶解し、一般に報告される配位子より強くAm(III), Pu(IV)と錯形成した。TEDGA, TPDGAは効果的にアクチノイドイオンを逆抽出した。加えて、TEDGAは水相でAn錯体形成の後、極性溶媒にて有機相に回収可能であり、その際にAnとの相互分離が可能であった。

論文

Aqueous solutions of uranium(VI) as studied by time-resolved emission spectroscopy; A Round-robin test

Billard, I.*; Ansoborlo, E.*; Apperson, K.*; Arpigny, S.*; Azenha, M.-E.*; Birch, D.*; Bros, P.*; Burrows, H. D.*; Choppin, G. R.*; Couston, L.*; et al.

Applied Spectroscopy, 57(8), p.1027 - 1038, 2003/08

https://doi.org/10.1366/000370203322259002
 被引用回数：50 パーセンタイル：88.23(Instruments & Instrumentation)

時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)のウラン(VI)水溶液分析への応用に関して、13の独立した研究所において異なる装置及び解析方法による共同測定(ラウンドロビンテスト)を実施した。適切な状態図に基づいて調製した測定試料は、少なくとも6か月間は化学的に安定であった。4つの異なるタイプのウラン(VI)水溶液:UO$$_{2(aq)}^{2+}$$だけを含む酸溶液,フッ素イオンを含む溶液,硫酸イオンを含む溶液、及び種々の加水分解種を含む溶液について、各研究所で測定した蛍光スペクトルの波長,蛍光寿命及び蛍光成分数の結果を比較した。また、幾つかの研究所で測定されたデータは異なるソフトウェアにより解析された。これらの研究に基づいて、水溶液中のウラン(VI)の状態分析におけるTRLFSの実用性について議論した。

論文

Extraction and mutual separation of actinide(III), (IV), (V) and (VI) ions by N,N'-dimethyl-N,N'-Dihexyl-3-oxapentanediamide and theroyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(2), p.267 - 273, 2000/11

https://doi.org/10.1023/A:1006797718820
 被引用回数：38 パーセンタイル：89.75(Chemistry, Analytical)

アクチノイド(III)(IV)(V)(VI)イオンはN,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オキサペンタンジアミド(DMDHOPDA)またはテノイルトリフルオロアセトン(TTA)に抽出され、その挙動はそれらイオンの相互分離の可能性を示した。そこで、両抽出剤を用いて、酸化還元剤を用いない、簡便なアクチノイドの相互分離法を調べた。Th(IV)を5mM TTA(溶媒:トルエン)、Am(III), U(VI)を1,20mM DMDHOPDA(溶媒:トルエン)で抽出し、Np(V)を100mM DMDHOPDA(溶媒:ニトロベンゼン)で抽出した。分離後のそれぞれの水相、有機相を$$gamma$$, $$alpha$$線計測で調べた。ワンスルーの相互分離法はできあがったが、精密な分離には至らず、より細かく精製、単離する際にはさらなる分離を必要とすることがわかった。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of AnO$$_{2}$$$$^{+}$$ and AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$ Species in Geologic Environments

Choppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-012.pdf:5.53MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO$$_{2}^{+}$$ and AnO$$_{2}^{2+}$$)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log$$beta$$)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-009, 115 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-009.pdf:5.19MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、IV価のアクチニドTh(IV), U(IV), Np(IV)およびPu(IV)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない場合、アクチニドIII価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究ではPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25$$^{circ}$$C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

論文

Determination of the hydration number of actinides(III) and lanthanides(III) by luminescence lifetime measurement and its application to the speciation study

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; 高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; Choppin, G. R.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00

金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N$$_{H2O}$$)は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命$$tau_{obs}$$とH$$_{H2O}$$の相関を系統的に研究した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O混合溶液中のH$$_{2}$$Oの濃度と1/$$tau_{obs}$$の比例関係及びH$$_{2}$$O中におけるN$$_{H2O}$$の値から、$$tau_{obs}$$測定によるH$$_{2}$$O評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。

論文

Solvent extraction of Eu,Th,U and Am by N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-thiopentanediamide and thenoyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 222(1-2), p.271 - 274, 1997/00

https://doi.org/10.1007/BF02034285
 被引用回数：15 パーセンタイル：90.13(Chemistry, Analytical)

ジアミドを用いるアクチノイドの溶媒抽出研究において、N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-thiopentanediamide(DMDHTPDA)が合成され、Eu$$^{3+}$$,Th$$^{4+}$$,UO$$_{22+}$$,Am$$^{3+}$$の抽出剤として用いられた。DMDHTPDAはその化学構造にイオウ元素を含み、これが弱い電子供与体として働くために上記金属イオンと弱い錯形成能力を示した。thenoyltrifluoroacetone(TTA)との協同抽出の結果より、DMDHTPDAはM-TTA錯体に付加する形で錯形成することが分かった。

論文

Extraction behaviors of Eu, Th, U and Am with diamides + thenoyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 207(2), p.383 - 394, 1996/07

https://doi.org/10.1007/BF02071243
 被引用回数：53 パーセンタイル：96.15(Chemistry, Analytical)

3種のジアミド(DMDHOPDA,DHOPDA,DHTPDA)が新規に合成され、Eu, Th, UとAmの抽出において調べられた。なお、実験を進めるにあたりテノイルトリフルオロアセトンを併用する協同効果抽出が試みられた。これら元素はDHOPDA、DHTPDA単独では抽出できなかったが、テノイルトリフルオロアセトンを併用すれば協同抽出された。それぞれ元素の分配挙動より、主要な抽出錯体種はEu(TTA)$$_{3}$$(A), Th(TTA)$$_{3}$$(A)(X), UO$$_{2}$$(TTA)$$_{2}$$(A)とAm(TTA)$$_{3}$$(A), (AはジアミドXはClO$$_{4-}$$)であることが確認された。

論文

Solvent extraction of Eu,Th,U,Np and Am with N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-oxapentanediamide and its analogous compounds

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Analytical Sciences, 12(2), p.225 - 230, 1996/04

https://doi.org/10.2116/analsci.12.225
 被引用回数：175 パーセンタイル：98.64(Chemistry, Analytical)

N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミド(DMDHOPDA)、N,N'-ジヘキシル-3-オクサペンタンジアミド(DHOPDA)、N,N'-ジヘキシルチオペンタンジアミドを合成し、ランタノイド、アクチノイド元素の抽出に用いた。Eu$$^{3+}$$、Am$$^{3+}$$、Th$$^{4+}$$、NpO$$_{2+}$$がDMDHOPDAに抽出される際、pH-依存性は見られなかった。異なるイオン強度の条件下、logDMDHOPDAとlogDの関係を調べ、抽出反応を決定した。また、Eu$$^{3+}$$とAm$$^{3+}$$の分離係数はこの実験条件で8.64と高い値を示した。

論文

Determination of the hydration number of Cm(III) in various aqueous solutions

木村 貴海; Choppin, G. R.*; 加藤 義春; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 72, p.61 - 64, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.72.2.61

励起状態の寿命の逆数k$$_{obs}$$と第1配位圏の水分子数n$$_{H2O}$$とのキャリブレーションを行うために、水和構造が既知のランタン化合物中にドープしたEu(III)とCm(III)の蛍光寿命を測定した。ここで得られたk$$_{obs}$$-n$$_{H2O}$$の相関と文献中の蛍光寿命を用いて、核種水溶液中のCm(III)の水和数を計算した。計算で得られたn$$_{H2O}$$は、すべて化学的にみて合理的な結果であった。

論文

Speciation of actinides in aqueous solution by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy(TRLFS)

木村 貴海; 加藤 義春; G.Meinrath*; 吉田 善行; Choppin, G. R.*

JAERI-Conf 95-005, Vol.2, 0, p.473 - 485, 1995/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-95-005.pdf

高感度かつ高選択的定量法の時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)を、水溶液中のアクチノイドのスペシエーション(化学種の状態分析)に適用し、i)U(VI)の加水分解、炭酸錯体形成及び、ii)Cm(III)の水和数の直接決定法について研究した結果を報告する。

論文

Luminescence study on determination of the hydration number of Cm(III)

木村 貴海; Choppin, G. R.*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.313 - 317, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90921-0
 被引用回数：264 パーセンタイル：99.75(Chemistry, Physical)

Eu$$^{3+}$$,Tb$$^{3+}$$などのランタノイドイオンに対し、蛍光寿命の逆数(K$$_{obs}$$=1/$$tau$$)とイオンの水和数(n$$_{H2O}$$)との間に直線的な相関がある。Cm$$^{3+}$$に対し同様の関係があるかどうかを検討するために、Eu$$^{3+}$$を参照イオンとしてCm$$^{3+}$$の蛍光寿命を種々の系において測定した。D$$_{2}$$O/H$$_{2}$$O中及びランタン化合物中のCm$$^{3+}$$の蛍光寿命の結果からK$$_{obs}$$とn$$_{H2O}$$の間に次の関係があることを明らかにした。n$$_{H2O}$$=0.612K$$_{obs}$$(ms$$^{-1}$$)-0.468。この関係をEu$$^{3+}$$錯体に対し水和数が既知のポリアミノポリカルボン酸のCm$$^{3+}$$錯体に適用し、水和状態を研究した。Eu$$^{3+}$$,Cm$$^{3+}$$錯体は同様の熱力学パラメータをもつにもかかわらず、Cm$$^{3+}$$錯体の水和数は明らかにEu$$^{3+}$$錯体のそれより大きかった。本報においてその結果を議論する。

論文

Synergistic extraction of Am(III), Th(IV) and U(VI) by PMBP and crown ethers

米澤 仲四郎; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 134(1), p.233 - 239, 1989/00

https://doi.org/10.1007/BF02047286
 被引用回数：29 パーセンタイル：92.49(Chemistry, Analytical)

PMBP(1-Phenyl-3-methyl-4-benzylpyrazolone)とクラウンエーテルによる、UO$$_{22+}$$、Am$$^{3+}$$、Th$$^{4+}$$の0.1M過塩素酸溶液からトルエン中への共同効果実験を行った。クラウンエーテルとしては空孔サイズ、塩基性度等の異なる、12C4、15C5、18C6,DB18C6及びDCH18C6を使用した。溶媒抽出のデータから各陽イオンのPMBPによる抽出定数Kex(1)、及びPMBPとクラウンエーテルによる抽出定数Kex(2)を求め、各イオンのPMBP錯体とクラウンエーテルとの付加反応平衡定数$$beta$$mを求めた。各イオンの$$beta$$mと、陽イオン半径とクラウンエーテルの空孔サイズ、及びクラウンエーテルの塩基性度との相関関係は認められなかった。共同効果抽出におけるM(PMBP)$$_{n}$$-CE間の相互作用は、みかけ上クラウンエーテルの塩基性度、立体効果、結合に関与する酸素数が複合したものと推察された。

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