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論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.78(Geochemistry & Geophysics)

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

口頭

Estimation of sorption reduction by organic ligands in actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

no journal, , 

The clean-up activities related to the accident at the Fukushima nuclear power plant give rise to several types of wastes containing cementitious materials as well as substances that can influence radionuclide migration, especially organic complexing substances. Complexation by dissolved organic ligands will compete with sorption reactions between radionuclides and cementitious materials and therefore lead to a decrease of sorption. This paper focuses on a more systematic and broad-ranging evaluation of estimating sorption reduction factors (SRF) and maximum no-effect concentrations (NEC) on the basis of calculated aqueous radionuclide speciation and, where available, on the comparison with SRF/NEC calculated from experimental data. It can be concluded that experimental data from ternary systems (radionuclide-ligand-cement) are clearly most reliable for the determination of SRF by organic ligands. The quality of SRF estimates on the basis of modelled aqueous speciation is very heterogeneous at this point and is hampered especially in the actinide-ISA systems by uncertainties regarding the nature of relevant species at highly alkaline pH.

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