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論文

Thermodynamic model for the solubility of Ba(SeO$$_{4}$$, SO$$_{4}$$) precipitates

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(8), p.711 - 721, 2014/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.53(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸バリウムおよび硫酸バリウム混合沈殿物の溶解度について、セレン酸バリウムのモル分率を0.0015$$sim$$0.3830に変化させ、最長302日間の測定を行った。実験系は65日以内に平衡(安定)状態に到達した。固液各相の活量係数導出にはピッツァーのイオン相互作用モデルを用いた。熱力学解析の結果、実験結果はギブズ-デュエムの式を満足せず、単一の固液の反応がセレン酸および硫酸濃度を支配しているわけではないことがわかった。得られたバリウム,セレン酸および硫酸の各濃度は、セレン酸バリウムの理想固溶体で説明でき、やや結晶性の低い硫酸バリウム固相が硫酸濃度を支配していると説明できる。これらの実験においては、固溶体中の硫酸バリウムの成分は、液相に対して熱力学的な平衡に到達しない。実験値の熱力学解釈では、本研究における実験条件全体にわたって、セレン酸バリウムの理想固溶体とやや結晶性の低い硫酸バリウム固相の両方が互いに平衡状態となっていることが示される。

論文

Thermodynamic model for the solubility of BaSeO$$_{4}$$(cr) in the aqueous Ba$$^{2+}$$-SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; Extending to high selenate concentrations

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(9), p.817 - 830, 2014/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.95(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸ナトリウム水溶液(濃度0.001$$sim$$4.1mol.kg$$^{-1}$$)中におけるセレン酸バリウムの溶解度を、室温(296$$pm$$2K)および窒素ガス雰囲気において研究した。本溶解度測定は過飽和および不飽和の両側から実施し、実験期間を3$$sim$$596日とした。得られた実験結果を解釈するためにSITおよびピッツァーのイオン相互作用モデルを使用し、両モデルによる予想値が実験値によく一致していることを確認した。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-009, 115 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-009.pdf:5.19MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、IV価のアクチニドTh(IV), U(IV), Np(IV)およびPu(IV)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない場合、アクチニドIII価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究ではPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25$$^{circ}$$C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

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