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論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:69.82(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Radiochemical study of the kinematics of multi-nucleon transfer reactions in $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm collisions 10% above the Coulomb barrier

G$"o$tz, M.*; G$"o$tz, S.*; Kratz, J. V.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Th$"o$rle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Sch$"a$del, M.; Ballof, J.*; et al.

Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:47.32(Physics, Nuclear)

$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。

論文

Fluoride complexation of rutherfordium (Rf, element 104)

Strub, E.*; Br$"u$chle, W.*; Eichler, R.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Glatz, J. P.*; Grund, A.*; G$"a$rtner, M.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kirbach, U.*; et al.

1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements; Extended Abstracts, 4 Pages, 1999/00

硝酸・フッ酸混合溶液を溶離液として104番元素ラザホージウム(Rf)のイオン交換挙動を同族のZr, Hf及び擬4族のThと比較した。特にフッ酸濃度に対する分配係数の変化を観測することで、それぞれの元素のフッ素イオンとの錯イオン形成の傾向を調べた。その結果、RfはZr, HfよりむしろThに近い挙動を示すことがわかった。錯体形成は一般的にイオン半径の影響を大きく受けるため、Rf$$^{4+}$$のイオン半径がTh$$^{4+}$$に近くHf$$^{4+}$$やZr$$^{4+}$$より大きいと考えると相対論拡大効果がアクチノイド収縮より大きな影響を与えている可能性を示す。

口頭

103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動

佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.

no journal, , 

103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]$$5f^{14}7s^26d$$ではなく、[Rn]$$5f^{14}7s^27p_{1/2}$$となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7$$p_{1/2}$$を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。$$^{249}$$Cf($$^{11}$$B, 4n)反応によって合成した$$^{256}$$Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690$$sim$$2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴って$$^{256}$$Lrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。

口頭

Adsorption of lawrencium (Lr) on a metallic tantalum (Ta) surface

金谷 佑亮*; 富塚 知博; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

Recently, we determined the first ionization potential of the heaviest actinide, lawrencium (Lr, $$Z$$ = 103), using a surface ion-source coupled to the Isotope Separator On-Line (ISOL) at the JAEA tandem accelerator. The obtained value was in good agreement with that predicted by state-of-the-art relativistic calculations. This suggests that the outermost electron of the Lr atom is bound in a 7p$$_{1/2}$$ orbital, although a 6d orbital is anticipated to be occupied simply from the analogy to its lighter homologue lutetium (Lu) where a 5d orbital is occupied. This result motivates us to explore the volatility of elemental Lr because the adsorption enthalpy of Lr is expected to be indicative of the type of its interaction with a surface material. In the present work, the adsorption behavior of Lr is studied by a newly developed method combining vacuum chromatography with surface ionization in a metallic column/ionizer of the ISOL.

口頭

Adsorption of lawrencium on a metallic tantalum surface at high temperature

金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜; 牧井 宏之; 廣瀬 健太郎; 長 明彦; et al.

no journal, , 

7p$$_{1/2}$$価電子がローレンシウムの化学的性質に及ぼす影響を調べるため、ローレンシウムの吸着エンタルピー測定を実施した。表面電離イオン化法とオンライン同位体分離装置を組み合わせた新しい方法を開発することで、ローレンシウムのタンタル金属表面における吸着の温度依存性を2800Kまでの高温領域で測定することを可能にした。この方法を用いて、ローレンシウム並びに様々な希土類元素の吸着の温度依存性を調べ、ローレンシウムの吸着エンタルピーを導出することに成功した。

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