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論文

Efficient hydrogen isotope separation by tunneling effect using graphene-based heterogeneous electrocatalysts in electrochemical hydrogen isotope pumping

保田 諭; 松島 永佳*; 原田 健児*; 谷井 理沙子*; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

ACS Nano, 16(9), p.14362 - 14369, 2022/09

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04655
 被引用回数：12 パーセンタイル：85.62(Chemistry, Multidisciplinary)

水素同位体である重水素は、半導体産業や医薬品開発に必須な材料であることから、重水素の高効率かつ低コストでの濃縮分離技術の開発は重要である。本研究では、グラフェンとパラジウム薄膜からなるヘテロ電極触媒を開発し、固体高分子形電気化学水素ポンピング法に適用することで高い分離能をもつ重水素濃縮デバイスの開発を行った研究について報告する。その結果、印加電圧が大きくなるにつれ分離能の指標となるH/D値が小さくなる明瞭な電位依存性が観察された。観察されたH/Dの電圧依存性について理論計算により検証した結果、印加電圧が小さい場合、水素イオンと重水素イオンがグラフェン膜透過の活性化障壁を量子トンネル効果により透過することで大きなH/D分離能が発現すること、印加電圧が大きくなると活性化障壁を乗り越えて反応が進行するためH/D値が減少することが示された。以上、グラフェンの水素同位体イオンの量子トンネル効果を利用することで高いH/D分離能を有する水素同位体分離デバイス創製の設計指針を得た。

論文

Probing copper and copper-gold alloy surfaces with space-quantized oxygen molecular beam

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田 寛和*; Di$~n$o, W. A.*; 倉橋 光紀*; 岡田 美智雄*

JACS Au (Internet), 2(8), p.1839 - 1847, 2022/08

https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00156

The orientation and motion of reactants play important roles in reactions. The small rotational excitations involved render the reactants susceptible to dynamical steering, making direct comparison between experiment and theory rather challenging. Using space quantized molecular beams, we directly probe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O$$_{2}$$ chemisorption on Cu$$(110)$$ and Cu$$_{3}$$Au$$(110)$$. We observe polar and azimuthal anisotropies on both surfaces. Chemisorption proceeds rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel (${it vs.}$ perpendicular) to the surface, and also rather favorably with the O-O bond axis oriented along $$[001]$$ (${it vs.}$ along $$[bar{1}10]$$). The presence of Au hinders the surface from further oxidation, introducing a higher activation barrier to chemisorption, and rendering an almost negligible azimuthal anisotropy. The presence of Au also prevents cartwheel-like rotating O$$_{2}$$ from further reactions.

論文

Interface atom mobility and charge transfer effects on CuO and Cu$$_{2}$$O formation on Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111)

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野 隆正*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02

https://doi.org/10.1038/s41598-021-82180-w
 被引用回数：3 パーセンタイル：16.03(Multidisciplinary Sciences)

We bombarded Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, Cu$$_{2}$$O also forms on Cu$$_{3}$$Pd(111), but not on Cu$$_{3}$$Pt(111). For comparison, Cu$$_{2}$$O forms even at 300 K on Cu(111). On Cu$$_{3}$$Au(111), Cu$$_{2}$$O forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).

口頭

グラフェン-パラジウム電極の量子トンネル効果による水素同位体分離能の発現

保田 諭; 松島 永佳*; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之*

no journal, , 

本研究では、パラジウム薄膜をグラフェン膜に蒸着したグラフェン-パラジウムヘテロ電極を用い、水素ポンピング法による水素同位体ガスの分離能について検証した。その結果、電圧が小さいときはH/D分離能は高く、バイアスを大きくなるにつれ分離能が減少する傾向が観察された。観察された結果について理論的検証を行った結果、グラフェンを介したヒドロンのトンネル効果から古典的な遷移状態を乗り越える移動に転移することによって発現することが示された。

口頭

Probing copper and copper-gold surfaces with space-quantized oxygen molecular beams

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田 寛和; Di$~n$o, W. A.*; 倉橋 光紀*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

The interaction of O$$_{2}$$ with various metal surfaces induces changes in its chemical stability and reactivity. And the ability to control such processes bears on the chemical economy. Alloying of pristine metals provides one of the simplest and oldest way to do so. Unraveling the stereochemistry of the processes involved would be imperative for understanding the mechanisms behind of these interactions. The dynamics of reactant molecules (esp., the orientation and the movement of molecules in 3D space) plays an important role in reactions. The small rotational energy excitations involved (ca. less than a few meV) render the reactants susceptible to dynamical steering. This makes direct comparison with theory rather challenging. To directly probe and observe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O$$_{2}$$ adsorption on Cu(110) and Cu$$_{3}$$Au(110), we prepared space quantized O$$_{2}$$ molecular beams by sorting the quantum states of the O$$_{2}$$ via Richtungsquantelung (space quantization, as first introduced by the 1922 Stern-Gerlach experiment). We found that chemisorption proceeded rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel (vs. perpendicular) to the surface, and also for O-O bond axis oriented along [001] (vs. along [-110]). Alloying with Au introduced a higher activation barrier to chemisorption. This hinders the surface from further oxidation, and azimuthal anisotropy becomes almost negligible. The presence of Au also prevented cartwheel-like rotating O$$_{2}$$ from further reactions.

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