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論文

Fusion reaction $$^{48}$$Ca+$$^{249}$$Bk leading to formation of the element Ts (Z=117)

Khuyagbaatar, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Boll, R. A.*; Brand, H.*; Cox, D. M.*; et al.

Physical Review C, 99(5), p.054306_1 - 054306_16, 2019/05

$$^{48}$$Ca+$$^{249}$$B融合反応を用いて117番元素(Ts)合成実験を行い、117番元素に起因すると思われる4つの$$alpha$$崩壊連鎖を観測した。うち2つは長い崩壊連鎖で、$$^{294}$$Tsの$$alpha$$崩壊に起因するものと同定された。他の2つは短い崩壊連鎖で、$$^{293}$$Tsの$$alpha$$崩壊に起因すると考えると矛盾しない。今回の結果と過去の文献値を比較したところ、今回の我々の結果は過去の文献値をほぼ再現し、117番元素合成の事実を強く再確認する結果となった。

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.81(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Radiochemical study of the kinematics of multi-nucleon transfer reactions in $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm collisions 10% above the Coulomb barrier

G$"o$tz, M.*; G$"o$tz, S.*; Kratz, J. V.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Th$"o$rle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Sch$"a$del, M.; Ballof, J.*; et al.

Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:38.58(Physics, Nuclear)

$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。

論文

Chemical properties of rutherfordium (Rf) and dubnium (Db) in the aqueous phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.*

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07007_1 - 07007_8, 2016/12

BB2016-0022.pdf:0.96MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.22

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of superheavy elements, rutherfordium (Rf) and dubnium (Db), conducted atom-at-a-time in aqueous phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for aqueous-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 パーセンタイル:100

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Recoil-$$alpha$$-fission and recoil-$$alpha$$-$$alpha$$-fission events observed in the reaction $$^{48}$$Ca + $$^{243}$$Am

Forsberg, U.*; Rudolph, D.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Fahlander, C.*; Gates, J. M.*; Golubev, P.*; Gregorich, K. E.*; Gross, C. J.*; et al.

Nuclear Physics A, 953, p.117 - 138, 2016/09

 被引用回数:22 パーセンタイル:4.89(Physics, Nuclear)

$$^{48}$$Ca + $$^{243}$$Am反応による115番元素合成実験で観測された$$alpha$$崩壊連鎖について、最近我々が報告したドイツGSIで測定したデータと過去に報告されたロシアDubna及び米国LBNLで測定されたデータのすべてを使い、その起源を調査した。それらのデータの中に、反跳核-$$alpha$$-($$alpha$$)-核分裂タイプの短い崩壊連鎖が14事象観測されており、そのうちのいくつかは中性子が2個放出されてできる$$^{289}$$Mc起源であるとこれまで解釈されてきた。一方、今回我々は、これらの短い崩壊連鎖のほとんどが、中性子が3個放出されてできる$$^{288}$$Mc起源であり、崩壊連鎖の途中でEC崩壊して核分裂したものであろうと再同定した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Chemical studies of elements with $$Z geq $$ 104 in liquid phase

永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Sch$"a$del, M.

Nuclear Physics A, 944, p.614 - 639, 2015/12

AA2014-0925.pdf:0.73MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.15(Physics, Nuclear)

Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of the first three transactinide elements, rutherfordium (Rf), dubnium (Db), and seaborgium (Sg), conducted atom-at-a-time in liquid phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for liquid-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:59 パーセンタイル:1.56(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.12(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Development of a He/CdI$$_{2}$$ gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.58(Chemistry, Analytical)

ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体$$^{256}$$Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。

論文

Selected spectroscopic results on element 115 decay chains

Rudolph, D.*; Forsberg, U.*; Golubev, P.*; Sarmiento, L. G.*; Yakushev, A.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Gates, J. M.*; Gregorich, K. E.*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1185 - 1190, 2015/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.12(Chemistry, Analytical)

115番元素の$$alpha$$崩壊連鎖を30事象観測し、過去に$$^{288}$$115同位体として報告されている$$alpha$$崩壊連鎖と矛盾しないことを見出した。GEANT4モンテカルロシミュレーションにより高分解能$$alpha$$-光子同時計数実験結果の再現を試みた。この解析手法により、超重核のQ$$_{alpha}$$値や励起準位構造を精度よく導出できるようになる。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:35 パーセンタイル:16.7(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

$$^{48}$$Ca + $$^{249}$$Bk fusion reaction leading to element Z = 117; Long-lived $$alpha$$-decaying $$^{270}$$Db and discovery of $$^{266}$$Lr

Khuyagbaatar, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Boll, R. A.*; Brand, H.*; Cox, D. M.*; et al.

Physical Review Letters, 112(17), p.172501_1 - 172501_5, 2014/05

 被引用回数:131 パーセンタイル:1.03(Physics, Multidisciplinary)

ドイツ重イオン研究所のガス充填型反跳核分離装置TASCAを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{249}$$Bk核融合反応で生成する原子番号117の超重元素の観測に成功した。この結果は、過去にロシアのフレーロフ研究所が報告した117番新元素の結果を再確認するもので、117番元素の合成及び発見を確かなものとする成果である。一方、117番元素からの$$alpha$$崩壊連鎖の最後の原子核は、過去に報告された$$^{270}$$Dbではなく、未知核種$$^{266}$$Lrであり、$$^{270}$$Dbは非常に長い寿命を持つ$$alpha$$崩壊核種であることを明らかにした。

論文

Spectroscopic tools applied to element Z = 115 decay chains

Forsberg, U.*; Rudolph, D.*; Golubev, P.*; Sarmiento, L. G.*; Yakushev, A.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Gates, J. M.*; Gregorich, K. E.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 66, p.02036_1 - 02036_4, 2014/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:13.09

115番元素の$$alpha$$崩壊連鎖測定に使用した焦点面Si検出器のセットアップと検出器プリアンプ出力のデジタル波形解析の結果及び検出器不感層による$$alpha$$線エネルギー損失の事象毎の補正解析の結果について報告する。$$alpha$$線検出器は、両面分割型Siストリップ検出器(DSSSD)5枚を箱型に配置し、115番元素を打ち込む底面検出器の片面の信号をデジタル波形解析した。底面検出器と側面検出器の2枚のSi検出器で検出された$$alpha$$線は、2枚の不感層を斜めに横切ることから$$alpha$$線エネルギー損失が事象毎に異なる。検出位置から$$alpha$$線の放射角度を求めることで事象毎にエネルギー損失を補正することで$$alpha$$線のエネルギー分解能を大幅に改善することに成功した。

論文

Alpha-photon coincidence spectroscopy along element 115 decay chains

Rudolph, D.*; Forsberg, U.*; Golubev, P.*; Sarmiento, L. G.*; Yakushev, A.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Gates, J. M.*; Gregorich, K. E.*; et al.

Acta Physica Polonica B, 45(2), p.263 - 272, 2014/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:21.13(Physics, Multidisciplinary)

$$^{48}$$Caビームと$$^{243}$$Am標的との核反応で115番元素の同位体を合成し、$$alpha$$崩壊連鎖を30事象観測した。観測された崩壊連鎖は過去に115番元素のものとして報告されたものと矛盾が無く、115番元素の同定を再確認した。また$$alpha$$線と光子との同時計数測定を合わせて行い、115番元素の$$alpha$$崩壊連鎖上に位置する超重核の$$gamma$$線およびX線の候補を観測した。最も重い超重核領域での$$gamma$$線の観測は、超重核の核構造研究に大きな進歩をもたらすものである。

論文

Superheavy element flerovium (element 114) is a volatile metal

Yakushev, A.*; Gates, J. M.*; T$"u$rler, A.*; Sch$"a$del, M.; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; Block, M.*; Br$"u$chle, W.*; Dvorak, J.*; et al.

Inorganic Chemistry, 53(3), p.1624 - 1629, 2014/02

 被引用回数:51 パーセンタイル:1.84(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

金表面に対する114番元素フレロビウム(Fl)の吸着挙動に関するガスクロマトグラフ研究について報告する。実験対象としたFlは$$^{244}$$Pu($$^{48}$$Ca, 3-4n)$$^{288,289}$$Fl反応で合成し、反跳核分離装置を利用して$$^{48}$$Caビームから単離した。Fl及びその$$alpha$$壊変核種である112番元素コペルニシウム(Cn)、そしてその周期表上の同族である14族(Pb)及び12族(Hg)、並びに不活性ガスであるRnの吸着挙動を、等温クロマトグラフィー及び熱クロマトグラフィーを利用した実験装置で観測した。その結果、2個のFl原子が測定され、PbやHgとは異なり直ちに吸着することはなかったが、室温の金表面に吸着した。得られたFlの吸着挙動は、最も近い同族元素であるPbと比較してより不活性であると言えるが、金表面でのFlの吸着エンタルピーの下限値は、金とFlが金属-金属結合を形成することを示している。したがって、Flは同族元素中で最も反応性が低い元素であると言えるが、その性質は金属である。

論文

Liquid-phase chemistry of superheavy elements

Kratz, J. V.*; 永目 諭一郎

The Chemistry of Superheavy Elements, p.309 - 374, 2013/12

An overview over the chemical separation and characterization experiments of the four transactinide elements so far studied in liquid-phases, rutherfordium (Rf), dubnium (Db), seaborg (Sg), and hassium (Hs), is presented. Short introduction on experimental techniques in liquid-phase chemistry, automated rapid chemical separation systems, is also given. Studies of nuclear properties of transactinide nuclei by chemical isolation will be mentioned. Some perspectives for further liquid-phase chemistry on heavier elements are briefly discussed.

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