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Ochs, M.*; Lothenbach, B.*; 柴田 雅博; 油井 三和
Physics and Chemistry of the Earth, 29(1), p.129 - 136, 2004/01
被引用回数：23 パーセンタイル：49.66(Geosciences, Multidisciplinary)地層処分システムの人工バリアの一つである緩衝材として、圧縮ベントナイトの利用が検討されている。緩衝材への放射性核種の収着分配係数や、緩衝材中でのそれら拡散係数を導出するためには、圧縮ベントナイトの間隙水化学を適切に推定することが重要となる。本論文では間隙水化学に寄与する重要なパラメータについての感度解析について論じる。本論文の間隙水モデルでは、共存鉱物等の溶解、粘土鉱物のイオン交換、および表面錯体モデルによる粘土鉱物結晶端(SOHサイト)でのH
の着脱を取り扱う。感度解析でのパラメータは、ベントナイトに共存する方解石、石膏、可溶性塩(NaCl)の溶解量、および二酸化炭素分圧とした。なお、いくつかの計算は空隙での電気二重層を考慮した。解析の結果、SOHサイトと炭酸の2つのpH緩衝システムが効果的に働いていることが示された。炭酸分圧が一定の場合には、間隙水のpHは主として炭酸バッファーで支配され、閉じた系として取り扱う場合にはSOHサイトの寄与がより重要となる。また、いずれのケースでも、共存鉱物/不純物の溶解は、イオン強度や炭酸濃度を介して、上記の反応に影響を及ぼす。なお、ベントナイト空隙に電気二重層を考慮すると、1200kg/m
以上の乾燥密度では、すべての間隙の空間は拡散層で占められることとなり、自由な間隙水の空間はないことになる。
-Species of Radioactive ElementsOchs, M.*; Lothenbach, B.*; Christl, I.*; 油井 三和; 柴田 雅博; 神徳 敬
JNC TN8400 2003-012, 28 Pages, 2003/06
JNC-TN8400-2003-012.pdf:1.81MB
JNCの熱力学データベースで考慮された配位子のリストには、NHは含まれていなかったが、軟らかい酸となる金属に対し、その重要性から、Pdに対しては評価されている。最近硝酸塩が含まれる日本のTRU廃棄物処分環境下において、硝酸塩がNHに還元される可能性が示唆され、その影響が注目されている。本報告は、処分場のニアフィールドだけでなく、一般的に重要とされている性能評価の安全機能を評価するために特に重要であるNHに関する放射性元素の熱力学データに関するものである。そこで、Pb、Sn、Bi、Nb、SbとNHとの相互作用に対する広範な調査および評価を実施したが、有用な結果は得られず、これらの元素に対して推奨できる熱力学データは得られなかった。しかし、入手したデータを用い、NH . H
O . Metal系で、概略的な安定度定数の比較評価を行った。その結果、NHがその希釈溶液においてSn(IV)、Bi、Nb、Sb(V)に対し重要な配位子になりそうもないことを示した。Pbについては、高濃度でのNHとの錯形成の関連性を示した。さらに、NiとCoに対してNHは関連性があること、ある程度NHとの相互作用が研究されていることが分かり、試験データの編集を実施した。なお、データの信頼性については現在検討中である。地下水中および処分場環境下でのNHの関わりについて概略的な見解を得るため、Niについて計算を実施した。その結果、NHが非常に高い濃度では、溶液中のNi濃度の著しい増加が見られた。このことは、NHに対して同程度またはより高い親和力を持つ他の元素(例えば、Co、Pd、おそらくPb、その他の元素も)に対しても適用でき、日本のTRU処分場で起こりうる高いNH濃度やHLW処分場における地下水中のNH4+/NHの存在については今後、考慮を要するものである。
Ochs, M.*; Lothenbach, B.*; 柴田 雅博; 油井 三和
JNC TN8400 99-075, 153 Pages, 1999/11
処分環境条件下での人工バリアシステムにおけるベントナイト間隙水化学を明らかにするため、間隙水化学のモデルシミュレーションを実施した。シミュレーションに用いた間隙水化学モデルは、Na型スメクタイトの表面反応についてイオン交換反応と表面錯体形成反応を考慮し、ベントナイトを構成する随伴鉱物および可溶性不純物の溶解反応を組み合わせた熱力学的地球化学モデルである。本資料では、(1)スメクタイト・水界面におけるイオン交換反応モデルのレビュー、(2)ベントナイト・地下水の相互作用のモデル化について実験データとの比較検証を行った結果、(3)ベントナイトモデルに対する主要因子の影響解析結果を報告する。そして、これら知見を基に、間隙水化学における支配的反応の定量化・モデルの選定、間隙水化学に対する支配的反応の長期的な寄与の推測を行い、(4)可能性のある変動幅を考慮した、処分環境におけるベントナイト間隙水化学のシミュレーション結果を報告する。本研究によって、ベントナイト間隙水組成が炭酸塩鉱物や硫酸塩の溶解反応、スメクタイトの表面反応の影響を強く受け、長期的にはこれら反応の進行の度合いによって変動することが計算された。
Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井 三和
JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01
本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25
C、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。
