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論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

 被引用回数:14 パーセンタイル:69.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

Improvement of INVS measurement uncertainty for Pu and U-Pu nitrate solution

Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; Marlow, J. B.*; 牧野 理沙; 中村 仁宣

LA-UR-17-23474, 28 Pages, 2017/04

在庫サンプル測定システム(INVS)は、プルトニウム転換技術開発施設においてMOX粉末及びPu溶液試料の査察に用いられる非破壊測定装置である。現在の測定不確かさは3-5%程度であるが、1%以下まで改善できれば、計量管理に用いる破壊分析の低減、迅速測定等の効果が期待できる。本研究ではINVSの高精度化を目的とし、実際の硝酸Pu溶液及びU-Pu硝酸溶液を用いて、3つの手法(パッシブ校正曲線法、known-$$alpha$$法及びマルチプリシティ法)を検討した。まず検出器のパラメータの最適化及び特性試験を行った後、パッシブ校正曲線法及びknown-$$alpha$$法のための校正曲線を得た。3つの手法の測定結果より、現実的なサンプル濃度の範囲で、ダブルスカウントと$$^{240}$$Pu effective massとの間に良い相関があることを全手法について確認できた。特にパッシブ校正曲線法が最も相関がよく、known-$$alpha$$とともに目標精度である1%を達成した(22時間測定)。バックグラウンドシングルスの変化がこれらの校正の精度に影響すると考えられることから、精度を向上させるため、追加の遮蔽体をINVSに導入した。その結果、特にknown-$$alpha$$法の測定精度が向上した。また遮蔽体を用いた結果、パッシブ校正曲線法及びknown-$$alpha$$法で目標精度の1%以内を達成し、そのために必要な測定時間は1時間以内となることを確認できた。

論文

Improved holdup blender assay system (IBAS) slope validation measurements to improve nuclear material accountancy of high alpha holdup

LaFleur, A. M.*; 中村 仁宣; Menlove, H. O.*; 向 泰宣; Swinhoe, M. T.*; Marlow, J. B.*; 栗田 勉

Proceedings of 37th ESARDA Annual Meeting (Internet), p.435 - 441, 2015/08

PCDFのグローブボックス内滞留核物質(ホールドアップ)を測定しているIBAS(中性子測定装置)は2010年に再校正を行い、測定バイアスの改善を実施してきた。2011年にクリーンアウトした際、各グローブボックスのホールドアップのアルファ値測定を実施したところ、校正時に使用した標準試料(アルファ: 0.67)に対し、15.8から31.5であり全く異なる値であった。このことから、この差が計量管理の測定に影響していないかどうかを確認するため、ホールドアップの中性子自己増倍測定及びMCNP計算を行い、校正式の妥当性確認を実施した。その結果、IBASの校正式は健全であることを確認することができた。この結果は実際のグローブボックス内の複数個所からの粉末回収及び精密測定に基づくものであり、今後のプルトニウムホールドアップへの計量管理や査察測定を行なう上で貴重な知見を提供するものである。

論文

Performance test results for the Advanced Fuel Assembly Assay System (AFAS) on the active length verification of LWR MOX fuel assembly by neutron detectors

中島 真司; 長谷 竹晃; 白茂 英雄; 浅野 隆; Marlow, J. B.*; Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; Rael, C. D.*; 川末 朱音*; 礒 章子*; et al.

Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 10 Pages, 2014/07

AFASは、軽水炉用MOX燃料集合体中のPu量を検認するために、原子力規制庁からの委託によりロスアラモス国立研究所が開発した中性子測定による非破壊測定(NDA)装置であり、日本原燃が建設中の大型MOX燃料加工施設用の保障措置機器として使用される予定である。軽水炉用MOX燃料集合体は、有効長(集合体のMOXペレットのスタック長の平均)が約3.7mと長いため、有効長全体を中性子検出器でカバーしPu量を検認することが困難である。そのため、AFASは、集合体中のPu量を、単位長さあたりの集合体中のPu量と集合体の有効長を測定することにより評価することとしている。AFASは、査察官非立会いで集合体の有効長の測定を行う初めての検出器である。原子力機構は、核物質管理センターとの契約に基づき、原子力機構が所有のMOX燃料集合体を使用してAFASの性能確認試験を実施した。その結果、AFASの有効長に対する測定誤差は、0.1%以下であり、IAEAの要求性能を満たすことを確認した。

論文

Design and implementation of $$^{10}$$B+$$^{3}$$He integrated continuous monitor (BHCM) to holdup monitoring in glove boxes

向 泰宣; LaFleur, A. M.*; 中村 仁宣; Menlove, H. O.*; Swinhoe, M. T.*; Marlow, J. B.*; 栗田 勉

Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 8 Pages, 2014/07

ホールドアップの計量管理及び保障措置の改善及び$$^{3}$$Heの不足に伴う代替技術確立に向けた取り組みとして、$$^{10}$$B+$$^{3}$$He統合型中性子連続モニター(BHCM)を設計し、プルトニウム転換技術開発施設のグローブボックス中ホールドアップ測定を実施した。ここでは、BHCMの概要及び予備測定時におけるMCNPとの比較結果、並びに、運転時におけるグローブボックスの実測定において、全中性子計数率のトレンドデータと運転状態を比較して得られた$$^{10}$$B検出管のプロセスモニタリング能力の実証結果について報告する。

論文

Improvement of INVS measurement uncertainty for Pu and U-Pu nitrate solution

牧野 理沙; Swinhoe, M. T.*; 鈴木 快昌; 向 泰宣; Menlove, H. O.*; Marlow, J. B.*; 中村 仁宣

Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2014/07

在庫サンプル測定システム(INVS)は、プルトニウム転換技術開発施設の査察において採取されたサンプル中のMOX粉末またはPu溶液中のPu量を測定する非破壊測定装置であり、31.3%の比較的高い検出効率を有している。現在のINVSの測定不確かさは、3-5%程度であるが、仮に測定の不確かさを1%以下まで改善することができれば、計量管理に用いる破壊分析の低減、Puの迅速確定、Kエッジデンシトメトリー(KEDG)の代替機器としての活用等、種々の効果が期待できる。本研究では、INVSの高精度化を目的として、実際の硝酸Pu溶液(再処理施設で通常用いられている濃度範囲に限定)を用いた校正試験を、3つの手法(キャリブレーションカーブ法、known-$$alpha$$法及びマルチプリシティ法)を適用して行った。なお、実試料の測定に先立ち、検出器の最適なパラメータ及び測定位置を確認する特性試験を行い、最適化されたパラメータを用いて校正を行った。校正試験の結果、それぞれの手法において不確かさに違いはあるものの、計数値とPu量との間に良い相関があることを確認した。特にキャリブレーションカーブ法が最も相関がよく、結果として1%以下の測定不確かの測定ができる見通しを得ることができた。溶液の測定は、様々な因子(濃度,酸濃度及び容量)が影響を与えるため、その結果についてもあわせて考察を行った。

論文

Advanced Verification for Inventory Sample System(AVIS)の性能確認試験,2

中島 真司; 長谷 竹晃; 浅野 隆; 川末 朱音*; 礒 章子*; 熊倉 信一*; 渡邊 健人*; Marlow, J. B.*; Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; et al.

核物質管理学会(INMM)日本支部第34回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2013/10

Advanced Verification for Inventory Sample System(AVIS)は、日本原燃が建設中の大型MOX燃料加工施設(J-MOX)にて採取される少量試料中のプルトニウム量の検認を目的として、原子力規制庁からの要請を受けてロスアラモス国立研究所が開発した非破壊測定装置である。AVISは、バイアス欠損の検認が求められる試料の一部を、破壊分析を代替して検認する装置として使用されるため、高い測定性能が求められており、J-MOXの保障措置アプローチにおいて重要な役割を担う装置である。日本原子力研究開発機構は、核物質管理センターとの契約に基づき、AVISの性能確認試験を実施した。この性能確認試験は、中性子線源を使用した基本性能の確認試験(既報告)と、MOX試料を使用した測定精度評価試験に分かれている。これら試験の結果、AVISは、IAEAより示された要求性能をおおむね満足することを確認した。本報は、MOX試料を使用した測定精度評価試験についてまとめたものである。

論文

連続中性子モニターにおけるリング比を用いた$$alpha$$値推定技術の提案

向 泰宣; 中村 仁宣; 藤咲 栄; 栗田 勉; LaFleur, A. M.*; Menlove, H. O.*; Marlow, J. B.*

核物質管理学会(INMM)日本支部第34回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2013/10

グローブボックス内の飛散粉末中のPu量を連続中性子モニター(CNM)の計数値を用いて全中性子法で求める場合、中性子の自己増倍(M)及び$$alpha$$値を適切に求める必要がある。飛散粉末のMは、計算コードを用いて容易に推定できるが、$$alpha$$値はPu由来の$$alpha$$線と不純物との相互作用が一定ではなく、計算コードによる推定は困難であることから、$$alpha$$値を直接測定により推定する技術を検討した。その結果、He-3管を2層に配置したマルチプリシティ測定装置で飛散粉末から採取した実サンプルを測定することにより、リング比(内環の外環に対する計数率比)と$$alpha$$値に良い相関が得られ、リング比の測定により$$alpha$$値の直接推定が可能となることが分かった。この技術をCNMに適用し、中性子検出管を2層構造に配置した検出器を設計することにより、CNMによるPu量の連続測定が可能となる見通しが得られた。

論文

Performance test results of the advanced verification for inventory sample system (AVIS)

中島 真司; 長谷 竹晃; 浅野 隆; Marlow, J. B.*; Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; Rael, C. D.*; 川末 朱音*; 礒 章子*; 熊倉 信一*; et al.

Proceedings of INMM 54th Annual Meeting (CD-ROM), 10 Pages, 2013/07

Advanced verification inventory system (AVIS)は、米国ロスアラモス国立研究所(LANL)が核物質管理センター(NMCC)の委託により、MOXペレット等に含まれるプルトニウム量を高精度(0.5%以下)に測定することを目的としてロスアラモス国立研究所が開発した非破壊測定装置であり、現在、日本原燃が建設中のMOX燃料加工施設(J-MOX)における査察機器として使用される予定である。J-MOXでは、保障措置の効率化の観点から、一部の破壊分析試料を、本装置で高精度に測定することにより、破壊分析試料数の低減化を図ることが検討されており、本装置は、J-MOXの保障措置適用において重要な位置づけを担う予定となっている。原子力機構は、これまでの非破壊測定装置の開発実績及び核物質を使用できる試験環境を有することから、本装置の性能評価試験をNMCCより受託した。原子力機構は、MOX試料を用いてAVISの全誤差を評価した。本評価では、測定試料の密度、プルトニウム含有率及び添加剤の影響についても確認した。その結果、AVISは、測定条件等を最適化することにより、目標精度0.5%を達成する見込みを得た。本件は、原子力機構が実施したAVISの性能評価試験の結果を報告するものである。

論文

Proposal of direct alpha estimation technique by using ring ratio in the continuous neutron monitor (CNM)

中村 仁宣; LaFleur, A. M.*; 向 泰宣; 林 宏幸*; Menlove, H. O.*; Marlow, J. B.*; 栗田 勉

Proceedings of INMM 54th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2013/07

PCDFにおいては、計量管理や保障措置の改善のため、ホールドアップに対する連続中性子モニタリング技術(全中性子法)の確立を研究している。一般的に全中性子法では、アルファ値や中性子の増倍値が既知でなければ、Pu量を計数率から直接推定することは困難である。ホールドアップの場合、増倍を1とみなすことができ、定数として扱えることから、アルファ値を直接測定もしくは推定することができれば、全中性子法を用いてPu量の連続測定を行うことが可能となる。本研究では、二重リン構造の中性子検出器を用い、異なる既知のアルファ値のホールドアップ試料を測定し、アルファ値とリング比率の相関を検証した。その結果、リング比率がアルファ値と比例関係にあることを見いだし、全中性子測定で得られたリング比率を用いることでアルファ値を直接測定又は推定する技術を確立した。また、本技術は、Pu量測定ばかりではなく、不純物調査や同位体組成比の変化等も確認することができ、幅広い応用も可能であることがわかった。

論文

Interim report of performance test of the advanced verification for inventory sample system (AVIS)

長谷 竹晃; 中島 真司; 浅野 隆; Marlow, J. B.*; Swinhoe, M. T.*; Menlove, H. O.*; Rael, C. D.*; 川末 朱音*; 礒 章子*; 熊倉 信一*; et al.

Proceedings of INMM 53rd Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2012/07

AVISは、米国ロスアラモス国立研究所(LANL)が核物質管理センター(NMCC)の委託により、MOXペレット等に含まれるプルトニウム量を高精度(0.5%以下)に測定することを目的として開発した非破壊測定装置であり、現在、日本原燃が建設中のMOX燃料加工施設(J-MOX)における査察で使用される予定である。J-MOXでは、保障措置の効率化の観点から、破壊分析が必要な試料の一部を、本装置で高精度に測定することにより、破壊分析試料数の低減化を図ることが検討されており、本装置は、J-MOXの保障措置適用において重要な位置づけを担う予定となっている。原子力機構は、これまでの非破壊測定装置の開発実績及び核物質を使用できる試験環境を有することから、本装置の性能評価試験をNMCCより受託した。原子力機構は、これまでに線源を用いた性能評価試験を実施しており、その結果、本装置が設計通りの性能を有することを確認した。本件は、原子力機構が実施したAVISの線源による性能評価試験の結果及び今後実施を予定しているMOX試料を用いた性能評価試験の計画について報告するものである。

論文

Event structure and double helicity asymmetry in jet production from polarized $$p + p$$ collisions at $$sqrt{s}$$ = 200 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; Akiba, Y.*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; Aoki, K.*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review D, 84(1), p.012006_1 - 012006_18, 2011/07

 被引用回数:29 パーセンタイル:72.31(Astronomy & Astrophysics)

重心エネルギー200GeVでの縦偏極陽子陽子衝突からのジェット生成のイベント構造と二重非対称($$A_{LL}$$)について報告する。光子と荷電粒子がPHENIX実験で測定され、イベント構造がPHYTIAイベント生成コードの結果と比較された。再構成されたジェットの生成率は2次までの摂動QCDの計算で十分再現される。測定された$$A_{LL}$$は、一番低い横運動量で-0.0014$$pm$$0.0037、一番高い横運動量で-0.0181$$pm$$0.0282であった。この$$A_{LL}$$の結果を幾つかの$$Delta G(x)$$の分布を仮定した理論予想と比較する。

論文

Identified charged hadron production in $$p + p$$ collisions at $$sqrt{s}$$ = 200 and 62.4 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review C, 83(6), p.064903_1 - 064903_29, 2011/06

 被引用回数:184 パーセンタイル:99.44(Physics, Nuclear)

200GeVと62.4GeVでの陽子陽子の中心衝突からの$$pi, K, p$$の横運動量分布及び収量をRHICのPHENIX実験によって測定した。それぞれエネルギーでの逆スロープパラメーター、平均横運動量及び単位rapidityあたりの収量を求め、異なるエネルギーでの他の測定結果と比較する。また$$m_T$$$$x_T$$スケーリングのようなスケーリングについて示して陽子陽子衝突における粒子生成メカニズムについて議論する。さらに測定したスペクトルを二次の摂動QCDの計算と比較する。

論文

Azimuthal correlations of electrons from heavy-flavor decay with hadrons in $$p+p$$ and Au+Au collisions at $$sqrt{s_{NN}}$$ = 200 GeV

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; 秋葉 康之*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; 青木 和也*; Aphecetche, L.*; Aramaki, Y.*; et al.

Physical Review C, 83(4), p.044912_1 - 044912_16, 2011/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.7(Physics, Nuclear)

重いフレーバーのメソンの崩壊からの電子の測定は、このメソンの収量が金金衝突では陽子陽子に比べて抑制されていることを示している。われわれはこの研究をさらに進めて二つの粒子の相関、つまり重いフレーバーメソンの崩壊からの電子と、もう一つの重いフレーバーメソンあるいはジェットの破片からの荷電ハドロン、の相関を調べた。この測定は重いクォークとクォークグルオン物質の相互作用についてのより詳しい情報を与えるものである。われわれは特に金金衝突では陽子陽子に比べて反対側のジェットの形と収量が変化していることを見いだした。

論文

Measurement of neutral mesons in $$p$$ + $$p$$ collisions at $$sqrt{s}$$ = 200 GeV and scaling properties of hadron production

Adare, A.*; Afanasiev, S.*; Aidala, C.*; Ajitanand, N. N.*; Akiba, Y.*; Al-Bataineh, H.*; Alexander, J.*; Aoki, K.*; Aphecetche, L.*; Armendariz, R.*; et al.

Physical Review D, 83(5), p.052004_1 - 052004_26, 2011/03

 被引用回数:175 パーセンタイル:98.48(Astronomy & Astrophysics)

RHIC-PHENIX実験で重心エネルギー200GeVの陽子陽子衝突からの$$K^0_s$$, $$omega$$, $$eta'$$$$phi$$中間子生成の微分断面積を測定した。これらハドロンの横運動量分布のスペクトルの形はたった二つのパラメーター、$$n, T$$、のTsallis分布関数でよく記述できる。これらのパラメーターはそれぞれ高い横運動量と低い横運動量の領域のスペクトルを決めている。これらの分布をフィットして得られた積分された不変断面積はこれまで測定されたデータ及び統計モデルの予言と一致している。

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