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論文

High stabilization of pentavalent uranium on magnetite nanoparticles evidenced by high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy

蓬田 匠; Scaria, J.*; Fablet, L.*; 徳永 紘平; 出井 俊太郎; 東 晃太朗*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*; Marsac, R.*

Chemical Communications, 61(91), p.17926 - 17929, 2025/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、U(VI)からU(V)およびU(IV)への還元反応において、磁鉄鉱のstoichiometry(0 $$leqq$$ R = Fe(II)/Fe(III) $$leqq$$ 0.5)がUの酸化還元反応に与える影響を明らかにした。磁鉄鉱のRは、構造中のFe(II)の酸化やプロトン/リガンドにより促進される溶解により容易に変化することが知られているが、これまでの研究ではU(V)の生成反応に関するRの影響は評価されていなかった。本研究では、異なるRを持つ磁鉄鉱上におけるUの電子状態を調べるため、U L$$_{III}$$端HERFD-XANES分光法を用い、磁鉄鉱上のU(V)による特異的なピーク分裂を観察した。また、異なる条件下で行った吸着実験の結果、U(V)種が広範な条件下で高い安定性を示すことを示し、10日間の反応時間を経た後でも磁鉄鉱上で安定に存在していることが示された。最も重要な知見として、pHと酸化還元条件に依存して存在量が変化する、磁鉄鉱構造中のFe(II)がU(V)の安定化に重要な役割を果たしていることが明らかになった。

論文

Nickel binding with magnetite nanoparticles

Fablet, L.*; P$'e$drot, M.*; Choueikani, F.*; Kieffer, I.*; Proux, O.*; Pierson-Wickmann, A.-C.*; Cagniart, V.*; 蓬田 匠; Marsac, R.*

Environmental Science; Nano, 12(5), p.2815 - 2827, 2025/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.41(Chemistry, Multidisciplinary)

ニッケル(Ni)は環境中に遍在する微量元素である。Niは酸化鉄ナノ粒子との親和性が高く、土壌や水中から酸化鉄ナノ粒子、特に環境中に普遍的に存在する磁鉄鉱によって除去することができれば、環境浄化のための新たな戦略の1つとなり、その研究の意義は大きい。しかし、磁鉄鉱の化学量論(Fe(II)とFe(III)の比率)を制御することが困難であるため、Niと磁鉄鉱の相互作用は十分に理解されていなかった。そこで本研究では、異なるFe(II)とFe(III)の比率を持つ磁鉄鉱ナノ粒子を用い、吸着実験とX線吸収分光法によって溶液中と嫌気雰囲気下におけるNiと磁鉄鉱の相互作用を調べた。この研究により明らかにされた磁鉄鉱とNiの相互作用は、将来的にNi汚染の環境浄化戦略を立案する上で重要な知見となりうる。

論文

Magnetite stoichiometry (Fe(II)/Fe(III)) controls on trivalent chromium surface speciation

Scaria, J.*; P$'e$drot, M.*; Fablet, L.*; 蓬田 匠; Nguyen, T. T.*; Sivry, Y.*; Catrouillet, C.*; Pradas del Real, A. E.*; Choueikani, F.*; Vantelon, D.*; et al.

Environmental Science & Technology, 59(11), p.5747 - 5755, 2025/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:91.07(Engineering, Environmental)

クロム(Cr)とマグネタイトの相互作用メカニズムを理解し予測することは、環境中のCrの物地球化学的挙動を解明し、最適な土壌浄化および水処理戦略を開発する上で特に重要である。最も毒性の高いCr(VI)がCr(III)に還元されて除去されることは広く報告されているが、Cr(III)のマグネタイトへの吸着に関わる正確なメカニズムは解明されていなかった。本研究では、Cr(III)溶液と10nmサイズのマグネタイトの相互作用を調べた。本研究では、pHとマグネタイトの化学量論の双方がCr(III)吸着メカニズムに及ぼす複合的な影響を調べることで、Cr(III)-(hydr)Oxide沈殿の生成が必ずしも溶液からのCr(III)の除去を駆動するプロセスではないことが明らかになった。これらの結果は、環境中のCrの輸送と終着点の予測、およびマグネタイトを用いたCr浄化プロセスの開発に役立つと期待される。

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