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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Cesium chemisorbed species onto stainless steel surfaces; An Atomistic scale study

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.72(Chemistry, Multidisciplinary)

Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO$$_4$$, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO$$_4$$ in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Modelling of cesium chemisorption under nuclear power plant severe accident conditions

Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03

Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.

口頭

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; 宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 鈴木 知史; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 西岡 俊一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,3; Csのステンレス鋼への化学吸着挙動の物質移動モデルによる解析

西岡 俊一郎; 中島 邦久; Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

実験により得られたステンレス鋼へのCsの吸着速度の温度・雰囲気依存性について、物質移動モデルを用いた解析を行い、気相中のCs濃度等が吸着速度に影響を与えることを明らかにした。

口頭

Quantum modelling of Cs substances in the case of LWR severe accident

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

no journal, , 

Within the framework of Fukushima Daiichi NPS decommissioning work, the modelling of Cs chemisorption process onto reactor structure surfaces need to be improved, as models implemented in SA codes cannot reproduce the chemisorption amount under the 1F-SA chemical conditions. To build Cs chemisorption model based on the mass transfer theory, the thermal properties of identified Cs-Fe-Si-O chemisorbed species are needed. We present in this work the derivation of CsFeSiO$$_{4}$$ and Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ properties by quantum chemical methodologies. In particular. Density Functional Theory (DFT) was applied to obtain the geometric, electronic and energetic properties of target species. Phonon calculations in the harmonic approximation were performed to derive the thermodynamic data.

口頭

Modelling of Cs chemisorption behaviour under LWR severe accident

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)解析コードを用いた福島第一原子力発電所内炉内のセシウム分布評価への貢献のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因を実験的に評価し、それらの化学的要因の影響を考慮できるようにセシウムの化学吸着モデルの改良を行った。改良したモデルの精度は既存のSA解析コードで使用されているモデルと比較して1桁程度向上した。

口頭

Structural and thermal properties of Cs-Fe-Si-O systems under LWR severe accident by DFT calculations

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

no journal, , 

In the framework of FDNPS severe accident (SA), Cesium (Cs) retention phenomena are of high interest due to their impact on the decommissioning and dismantling work. Current SA analysis codes present large uncertainties in the estimation of Cs retention at reactor coolant system regions, due in part to the lack of knowledge in Cs chemisorption processes onto stainless steel (SS) surfaces. To improve and extend knowledge on Cs chemisorption mechanisms with SS, we investigated potential Cs-(Fe)-Si-O formed species by means of experimental and theoretical approaches. In this study, we will present the derivation of Cs-(Fe)-Si-O substances structural and thermodynamic properties from DFT calculations and the validation of developed computational methodology through comparisons with available literature data. In particular, the thermodynamic properties of newly characterized Cs chemisorbed species in our experimental tests are provided for the first time.

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

口頭

Cesium chemisorption behavior onto stainless steel at temperatures higher than 1073 K

中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

原子炉圧力容器(RPV)の上部に局在した放射性セシウム(Cs)の放射線は、特に、燃料デブリの取出しをRPVの上部からアクセスする方法で行う場合、大きな懸念材料の一つになっている。RPV内のCs分布を推定するためにCs化学吸着モデルが開発され現行のシビアアクシデント解析コードに組み込まれているが、この化学吸着モデルでは正確に実験結果を再現することができていない。本研究では、Cs化学吸着挙動に影響を与える主要な因子を明らかにし、これらの因子を考慮したCs化学吸着モデルを構築した。その結果、本モデルでは、我々の実験結果だけでなく既存の化学吸着モデルを構築する際に用いた実験結果もうまく再現できることが分かった。

口頭

Comparative study of Cs silicates properties between DFT calculation and experimental data

Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦

no journal, , 

Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ and CsFeSiO$$_{4}$$ substances from all sources.

口頭

原子力施設の重大事故時におけるRu化学挙動のデータベース構築

宮原 直哉; 三輪 周平; Miradji, F.; Liu, J.; 堀口 直樹; 逢坂 正彦

no journal, , 

原子力施設の重大事故におけるソースターム評価の高度化に資するため、文献調査及び第一原理計算により気相中のRu-N-O-H系化学反応速度定数のデータベースを構築した。試解析により、データベースにおいて化学反応の抜けが無く、Ruの化学形態の経時変化を解析できることが確認されたことから、構築したデータベースが化学反応速度を考慮したRu化学形態評価に適用可能であることが分かった。

口頭

Reaction products in Cs-adsorption on concrete in the 600$$sim$$150$$^{circ}$$C temperature range

Do, Thi-Mai-Dung*; Nhut, V. L.*; 村上 健太*; 末松 久幸*; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

Arガス雰囲気中600$$sim$$150$$^{circ}$$CにおけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$とコンクリートの相互作用について調査した。この温度範囲においてCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$エアロゾルとコンクリートとの反応は見られなかったが、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が吸湿特性により液体になり、コンクリート内部に拡散する挙動がみられた。

口頭

Fission product chemistry database ECUME

井元 純平; 三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; Mohamad, B. A.; et al.

no journal, , 

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEは、CRK(化学反応速度定数データセット)、EM(要素モデルセット)、及びTD(熱力学データセット)の3種類のデータセットで構成されている。現在のECUMEには、Cs-I-B-Mo-OH系の気相反応を対象としたCRK、ステンレス鋼(SS)へのCsの化学吸着挙動を対象としたEM、及びCsBO$$_{2}$$蒸気種と固体Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$を対象としたTDが収納されている。Cs化学吸着挙動モデルでは、既存モデルでは考慮できなかったCs化学吸着挙動に対する気相中のCsOH濃度やSS中のSi含有量の影響を再現することができており、このEUMEにより福島第一原発内におけるCs分布のより正確な評価に貢献できると考えられる。

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