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論文

C15b型Mg$$_{1-x}$$Pr$$_{x}$$Ni$$_{4}$$合金のMg/Pr比制御による水素吸蔵特性の向上

榊 浩司*; 寺下 尚克*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; Proffen, T.*; 町田 晃彦; 綿貫 徹; 角掛 繁*; 中村 優美子*; 秋葉 悦男*

スマートプロセス学会誌, 3(6), p.359 - 366, 2014/11

これまでに水素吸蔵合金は数多く報告されており、純金属ではマグネシウム,バナジウム,パラジウムなどが、合金ではLaNi$$_{5}$$, TiFe, TiMn$$_{2}$$などがよく知られている。これらの中でマグネシウムは7.6mass%の水素を吸蔵できることから、貯蔵量からみると有望な水素吸蔵材料である。しかしながら、水素化物が安定すぎるため、水素放出温度が高いという欠点があり、ナノ構造化,元素添加,合金化など様々な取り組みが行われている。マグネシウムを含んだC15b構造のMg$$_{1.0}$$RE$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$合金も合金化の取り組みの一つである。これまでに様々なMg$$_{1.0}$$RE$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$合金の水素吸蔵特性が報告されており、希土類元素の種類や作製方法等の違いによって水素吸蔵特性や水素化物の結晶構造に違いが見られている。そこで、本研究では系統的に希土類元素の種類やマグネシウムと希土類元素の比率を変化させた際に、結晶構造や水素吸蔵特性等の各種材料物性がどのように変化するかを調べた。

論文

Origin of degradation in the reversible hydrogen storage capacity of V$$_{1-x}$$Ti$$_{x}$$ alloys from the atomic pair distribution function analysis

Kim, H.*; 榊 浩司*; 小川 浩*; 中村 優美子*; 中村 仁*; 秋葉 悦男*; 町田 晃彦; 綿貫 徹; Proffen, T.*

Journal of Physical Chemistry C, 117(50), p.26543 - 26550, 2013/12

 被引用回数:30 パーセンタイル:72.62(Chemistry, Physical)

水素吸蔵放出の繰り返しによる水素吸蔵量の低下は多くの水素吸蔵合金で観測されているが、その起源は明らかではない。本研究ではV$$_{1-x}$$Ti$$_x$$合金の低水素吸蔵サイクル特性の考えられる構造的要因について明らかにするために、放射光X線全散乱データを利用した二体分布関数解析によってV$$_{1-x}$$Ti$$_x$$H$$_2$$, $$x=$$0, 0.2, 0.5の水素吸蔵放出サイクルで初めの15サイクルにおける格子欠陥や無秩序化について調べた。

論文

Local crystal structures of Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$ revealed by the atomic pair distribution function analysis

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 山田 昇*; Proffen, T.*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 45(11), p.8789 - 8794, 2006/11

 被引用回数:14 パーセンタイル:49.12(Physics, Applied)

パルス中性子の特徴を利用した構造解析法の一つである結晶PDF解析法を用いた研究例として、光相変化記録材料DVD-RAMとして実用化されているGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$の結晶相とナノ相の局所構造解析を紹介した。ナノ相は格子定数が広がっており、GeSb$$_{2}$$Te$$_{4}$$と思われ、この異なる組成が結晶成長の核となる理由から、この系では核生成により結晶成長を起こすことがわかった。またそのアモルファス中に埋もれたナノ粒子の粒径分布を求める新しい試みについても報告した。

論文

Structural study on optical recording materials Ge$$_{2}$$Sb$$_{2+x}$$Te$$_{5}$$ and GeBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$

社本 真一; 山田 昇*; 松永 利之*; Proffen, T.*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.574 - 577, 2006/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.8(Physics, Condensed Matter)

光記録材料Ge$$_{2}$$Sb$$_{2+x}$$Te$$_{5}$$とGeBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$の結晶構造を、高速相変化機構との関連から、粉末パルス中性子回折データをもとに、実空間及び逆格子空間のリートベルト解析により研究を行った。これらの結晶相は、大きな局所構造歪みを持っており、加えて、GeBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$の結晶子サイズが約150${AA}$と非常に小さいことがわかった。これらの結果は、結晶子とアモルファス相とのエントロピーの類似性が、高速相転移機構に重要な役割をしていることを示している。

論文

Large displacement of germanium atoms in crystalline Ge$$_2$$Sb$$_2$$Te$$_5$$

社本 真一; 山田 昇*; 松永 利之*; Proffen, T.*; Richardson, J. W.*; Chung, J.-H.*; 江上 毅*

Applied Physics Letters, 86(8), p.081904_1 - 081904_3, 2005/02

 被引用回数:47 パーセンタイル:82.45(Physics, Applied)

NaCl型結晶性Ge$$_2$$Sb$$_2$$Te$$_5$$の局所構造をパルス中性子による粉末回折データの結晶PDF解析により調べた。その結果、この結晶相におけるゲルマニウム原子の大きな変位を見つけた。通常はこのように大きな原子変位は、電気伝導性に影響を与えるが、電子バンド構造からは、Naサイトの格子欠陥に加えて大きな歪が熱伝導のみを下げる一方で、Clサイトに規則正しく並んだテルル原子が高い電気伝導性を維持していることを示している。

論文

Local structure of LiNiO$$_2$$ studied by neutron diffraction

Chung, J.-H.*; Proffen, T.*; 社本 真一; Ghorayeb, A. M.*; Croguennec, L.*; Tian, W.*; Sales, B. C.*; Jin, R.*; Mandrus, D.*; 江上 毅*

Physical Review B, 71(6), p.064410_1 - 064410_11, 2005/02

 被引用回数:65 パーセンタイル:88.95(Materials Science, Multidisciplinary)

LiNiO$$_2$$は、これまでS=1/2の三角格子系としてよく研究されてきたが、そのスピン相関に関してはまだよくわかっていない。そこではヤーンテラー効果による軌道状態も問題となるが、これまで長距離の格子歪みは見つかっていない。今回これまで行われたことのない幅広い実空間での結晶PDF解析を行うことで、短距離から長距離までさまざまな格子歪みが見つかった。この結果は10nmのドメインを持つナノ構造軌道秩序モデルで説明される。この局所的な軌道秩序状態が基となって、複雑な磁気特性が現れていると思われる。

口頭

The Whole particle structural analysis on TiO$$_{2}$$ and Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$ nanoparticles

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; Proffen, T.*; 山田 昇*

no journal, , 

ナノ粒子はその比率において、大きな表面積を持っている。その表面は内部とは異なる結晶構造を持つこともある。触媒に関して、表面はその機能において重要な役割を担っている。全構造解析はその特性を理解するうえで、重要なステップである。最近のパルス中性子や放射光X線といった高強度量子ビームを用いれば、高強度かつ高Q分解能が必要なその解析ができるようになる。TiO$$_{2}$$とGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$ナノ粒子は、それぞれ光触媒と光記録材料である。前者の粒子は各々分散しており、後者はアモルファス中に埋もれている。これらの特徴的なナノ粒子を球状粒子形状因子を用いた結晶PDF解析法によって、LANSCEにあるNPDF装置を用いて得られた中性子粉末回折データを用いて調べた。

口頭

Neutron scattering study of nanoparticles by the atomic pair distribution function

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; Proffen, T.*; 山田 昇*

no journal, , 

高強度パルス中性子源での中性子散乱では、その高強度と高Q分解能を利用し、さらに幅広いQ領域つまり小角散乱をも含めることで、新しいナノ構造研究が可能になる。しかしそのナノ構造体の結晶PDF解析法については、今まで研究されていなかった。そこで、結晶PDF解析に現れる特徴的な有限サイズの効果を議論する。

口頭

結晶PDF解析法でみた光相変化記録材料Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$のナノ構造

社本 真一; 樹神 克明; 飯久保 智; 田口 富嗣; 山田 昇*; Proffen, T.*

no journal, , 

パルス中性子の特徴を利用した構造解析法の一つである結晶PDF解析法を用いた研究例として、光相変化記録材料DVD-RAMとして実用化されているGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$の結晶相とナノ相の局所構造解析を紹介する。ナノ相は格子定数が広がっており、GeSb$$_{2}$$Te$$_{4}$$と思われ、この異なる組成が結晶成長の核となる理由から、この系では核生成により結晶成長を起こすことがわかった。またそのアモルファス中に埋もれたナノ粒子の粒径分布を求める新しい試みについても報告する。

口頭

幅広い実空間領域の2体分布関数によるナノ粒子研究

社本 真一; 飯久保 智; 樹神 克明; 田口 富嗣; Proffen, T.*

no journal, , 

高強度高分解能全散乱装置で優れた特徴を発揮できる構造解析法として、2体分布関数(Atomic Pair Distribution Function, PDF)解析法があり、これは並進対称性を持たないナノ構造の構造解析手法として期待できる。それを用いることで、アモルファス中に析出したナノ粒子のサイズを含めた構造を調べることができ、また凝集したナノ粒子の焼結する過程を調べることもできる。ここではそれらのPDF解析について紹介する。

口頭

Structural analysis of nano-transition-metal-oxides

社本 真一; 飯久保 智; 樹神 克明; 田口 富嗣; 古屋仲 秀樹*; 竹内 謙*; 小原 真司*; Loong, C.-K.*; Proffen, T.*

no journal, , 

マンガン酸化物やチタン酸化物のようなナノ遷移金属酸化物粉末粒子の局所構造をX線と中性子粉末回折データを用いて研究を行ってきた。例えば、結晶構造のわからないナノマンガン酸化物試料は海水のようなpptレベルの水溶液中でさえ、金吸着剤として非常に高い効率を示す。ナノ物質では結晶構造パラメーターを決めることにはいろいろな困難が伴う。幅広い回折ピークをフィットする代わりに、2体分布関数では相対的に短距離の原子間距離で鋭いピークを示す。例えば、絶対値のスケールでピーク面積を解析することで、マンガンイオンの価数又はナノマンガン酸化物MnO$$_{x}$$中のマンガン原子の原子分率を求めることができる。

口頭

PDF study of spinel fine particle with giant magnetic coercive force

社本 真一; 松村 大樹; 山元 洋*; 田口 富嗣; 山本 博之; 西畑 保雄; Proffen, T.*; 堀石 七生*

no journal, , 

Magnetic spinel fine particle Co$$_{0.5}$$Ni$$_{0.35}$$Cr$$_{0.15}$$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ with giant coercive force of H$$_{cJ}$$=1.73 T at room temperature has been studied by atomic pair distribution function analysis of pulsed-neutron diffraction data. The high coercivity decreased to 0.25 T after annealing in air at 673 K accompanied by dehydration reaction and site exchange of Co and Fe ions between A and B sites in a spinel lattice. The number of Co ions at tetrahedral A site was reduced by the dehydration reaction. The result suggests that Co ions at tetrahedral A site in a spinel lattice may play an important role for the giant coercivity.

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