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論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.02(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:35 パーセンタイル:17.05(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Superheavy element flerovium (element 114) is a volatile metal

Yakushev, A.*; Gates, J. M.*; T$"u$rler, A.*; Sch$"a$del, M.; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; Block, M.*; Br$"u$chle, W.*; Dvorak, J.*; et al.

Inorganic Chemistry, 53(3), p.1624 - 1629, 2014/02

 被引用回数:51 パーセンタイル:1.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

金表面に対する114番元素フレロビウム(Fl)の吸着挙動に関するガスクロマトグラフ研究について報告する。実験対象としたFlは$$^{244}$$Pu($$^{48}$$Ca, 3-4n)$$^{288,289}$$Fl反応で合成し、反跳核分離装置を利用して$$^{48}$$Caビームから単離した。Fl及びその$$alpha$$壊変核種である112番元素コペルニシウム(Cn)、そしてその周期表上の同族である14族(Pb)及び12族(Hg)、並びに不活性ガスであるRnの吸着挙動を、等温クロマトグラフィー及び熱クロマトグラフィーを利用した実験装置で観測した。その結果、2個のFl原子が測定され、PbやHgとは異なり直ちに吸着することはなかったが、室温の金表面に吸着した。得られたFlの吸着挙動は、最も近い同族元素であるPbと比較してより不活性であると言えるが、金表面でのFlの吸着エンタルピーの下限値は、金とFlが金属-金属結合を形成することを示している。したがって、Flは同族元素中で最も反応性が低い元素であると言えるが、その性質は金属である。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Cross section limits for the $$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$-5$$n$$)$$^{268,269}$$Hs reactions

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Dvorakova, Z.*; Eberhardt, K.*; Eichler, R.*; J$"a$ger, E.*; 永目 諭一郎; Qin, Z.*; Sch$"a$del, M.*; et al.

Physical Review C, 79(3), p.037602_1 - 037602_4, 2009/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:28.8(Physics, Nuclear)

$$^{248}$$Cm+$$^{25}$$Mg核融合反応で、108番元素ハッシウム同位体$$^{268}$$Hs並びに$$^{269}$$Hsの合成を試みた。核種の分離,同定には迅速気相化学分離装置を用いて行ったが、それぞれの核種に起因する$$alpha$$壊変は観測されなかった。これより、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$)$$^{269}$$Hs反応に対する断面積の上限として、0.4pbという値を得た。一方、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 5$$n$$)反応で生成する未知核種$$^{268}$$Hsの半減期を、理論に基づく0.5秒と仮定すると、生成断面積の上限は1.3pbとなった。これらの値は、$$^{26}$$Mgビームを用いた場合と比較してきわめて小さく、入射粒子の中性子数の効果を示唆している。

論文

Observation of the 3$$n$$ evaporation channel in the complete hot-fusion reaction $$^{26}$$Mg + $$^{248}$$Cm leading to the new superheavy nuclide $$^{271}$$Hs

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; Chelnokov, M.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Dvorakova, Z.*; Eberhardt, K.*; J$"a$ger, E.*; Kr$"u$cken, R.*; Kuznetsov, A.*; 永目 諭一郎; et al.

Physical Review Letters, 100(13), p.132503_1 - 132503_4, 2008/04

$$^{248}$$Cm+$$^{26}$$Mg反応で生成する108番元素ハッシウム(Hs)同位体の生成断面積を迅速気相化学分離装置COMPACTを用いて測定した。入射重イオン$$^{26}$$Mgのエネルギーを変化させ$$^{248}$$Cm($$^{26}$$Mg, $$xn$$)反応の励起関数を求めたところ、比較的軽い重イオンとアクチノイドターゲットを組合せた反応、いわゆるHot-fusion反応での3$$n$$蒸発過程が初めて観測された。この蒸発過程で生成する新しい超重核種$$^{271}$$Hsを同定することに成功した。

論文

Observation of the 3$$n$$ evaporation channel in the complete hot-fusion reaction $$^{26}$$Mg+$$^{248}$$Cm leading to the new superheavy nuclide $$^{271}$$Hs

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; Chelnokov, M.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Dvorakova, Z.*; Eberhardt, K.*; J$"a$ger, E.*; Kr$"u$cken, R.*; Kuznetsov, A.*; 永目 諭一郎; et al.

Physical Review Letters, 100(13), p.132503_1 - 132503_4, 2008/04

 被引用回数:94 パーセンタイル:5.03(Physics, Multidisciplinary)

By using the complete fusion reaction $$^{26}$$Mg+$$^{248}$$Cm, superheavy nuclide $$^{271}$$Hs was produced in the 3$$n$$ evaporation channel. The experiment was carried out at UNILAC in GSI, Darmstadt, Germany. The fusion products were separated from other reaction products by using an online chemical separation and detection system. The new isotope $$^{271}$$Hs (Z=108) was identified by its $$alpha$$ decay properties and excitation functins as function of bombading energy of $$^{26}$$Mg, where excitation functions for 4$$n$$ and 5$$n$$ channel isotopes $$^{270,269}$$Hs were also observed. The $$^{271}$$Hs was produced at bombarding energy well below the Bass barrier. Because of the prolate deformation of $$^{238}$$U, Coulomb barrier decreases at polar collisions, allowing the system to fuse even in sub-barrier energies.

論文

Doubly magic nucleus $$^{270}_{108}$$Hs$$_{162}$$

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; Chelnokov, M.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Gorshkov, V.*; J$"a$ger, E.*; Kr$"u$cken, R.*; Kuznetsov, A.*; et al.

Physical Review Letters, 97(24), p.242501_1 - 242501_4, 2006/12

 被引用回数:117 パーセンタイル:4.05(Physics, Multidisciplinary)

超重核領域で理論的に予想されていた変形した二重魔法核$$^{270}_{108}$$Hs$$_{162}$$を初めて実験的に確認した。実験はドイツ重イオン研究所(GSI)で行った。$$^{248}$$Cm+$$^{26}$$Mg反応で合成されたHs同位体を、迅速気相化学分離法で選択に分離し、$$alpha$$壊変エネルギーとそれに伴う15事象の壊変連鎖から$$^{270}_{108}$$Hsを同定した。また$$alpha$$壊変エネルギーから$$Q_{alpha}$$値を$$9.02 pm 0.03$$と決定した。$$^{270}_{108}$$Hsの生成断面積は約3pbであった。

口頭

Anion-exchange behavior of element 105, Db, in HF/HNO$$_{3}$$ media

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5${it n}$)反応により合成した105番元素$$^{262}$$Db(T$$_{1/2}$$=34s)の0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO$$_{3}$$水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。

口頭

105番元素DbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中における化学挙動

笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5${it n}$)反応により$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、$$alpha$$線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、$$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F,${it xn}$), $$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F,${it xn}$)反応により$$^{88}$$Nb(14.3分), $$^{170}$$Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTa$$>$$Nb$$sim$$Dbとなることがわかった。

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