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論文

Two inherent crossovers of the diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.23(Physics, Fluids & Plasmas)

We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer ($$Q$$) dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, $$exp [-(t/tau)^beta]$$. The first crossover point ($$Q approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$) corresponds to a crossover from Fickian ($$beta = 1$$) to non-Fckian ($$beta ne 1$$) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at $$Q approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent $$beta$$ gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.

口頭

Spatial scale dependence of diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

no journal, , 

液体中の分子の自己拡散はFickの法則に従うと考えられている。van Hoveの自己時空相関関数は空間$$r$$に対しガウス型、時間に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。この場合、緩和時間は$$tau propto Q^{-2}$$の関係式を満たす。しかしながら、ガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型のKWW (Kohlrausch-Williams-Watts)関数、$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$、で記述されることが多い。では、$$tau propto Q^{-2}$$の関係式は非デバイ型の拡散過程においても成り立つのだろうか?我々は、この問題に取り組むため、2種類の液体、分子液体(3メチルペンタン)とイオン液体(C4mimTFSI)の緩和時間の$$Q$$依存性を詳細に調べた。測定には、NISTに設置された中性子スピンエコー分光器、後方散乱分光器、チョッパー分光器の3台の装置を用いた。両方の液体において、2つのQ位置でクロスオーバーが観測された。1つ目のクロスオーバーは構造緩和とのカップリング、2つ目のクロスオーバーはガウス-非ガウス転移と考えられる。今回の結果は2つのクロスオーバーに関する初めての実験的証拠である。

口頭

ガラス形成液体における自己拡散過程の空間スケール依存性

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

no journal, , 

液体中の自己拡散がFickの法則に従う場合、van Hoveの自己時空相関関数は空間$$r$$に対しガウス型、時間$$t$$に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。このとき、緩和時間$$tau$$$$Q^{-2}$$に比例する($$Q$$は散乱ベクトル)。しかしながら、多くのガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型の伸長指数関数$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$で記述され、$$tau propto Q^{-2}$$の関係は非自明である。これは、中性子散乱で観測する自己拡散とは何であるかという基本的な問いとも関連する。我々はこの問題に取り組むため、中性子準弾性散乱法を用い、2種類の液体について緩和挙動の$$Q$$依存性を詳細に調べた。試料は、分子液体である3-methylpentaneとイオン液体C4mimTFSIを選択した。2つの液体とも、緩和挙動が2つの$$Q$$位置($$Q_1 approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$, $$Q_2 approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$)で変化していることがわかった。$$Q_1$$での変化はFickの拡散から非Fick型の拡散へのクロスオーバーである。一方、$$Q_2$$でのクロスオーバーはガウス性の変化に関係すると考えられる。また、これらのクロスオーバー点で$$tau$$だけでなく$$beta$$も変化していることは興味深い。これらの振る舞いは2つの液体で同様であることから、この自己拡散挙動がガラス形成液体に普遍的なものであることを示唆している。

口頭

Dynamics of atomic hydrogen in bulk and nanocrystalline palladium

古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; Tyagi, M.*; Faraone, A.*; Copley, J.*; Lohstorh, W.*; 飯田 一樹*; et al.

no journal, , 

パラジウム水素化物は代表的な金属水素化物であり、高い水素吸蔵性とパラジウム格子中の水素原子の高い拡散性などの特長をもつ。金属をナノ粒子化すると、表面効果や量子効果などにより物性が変わることが報告され、近年盛んに研究されている。中性子散乱手法は、金属中の水素原子を捉えるのに最も適したプローブである。我々は、パラジウム水素化物ナノ粒子の特性を明らかにするため、中性子回折, 中性子準弾性, 中性子非弾性散乱測定を行い、水素原子の配置, 拡散および振動挙動を調べた。その結果、ナノ粒子の表面付近では、水素原子はバルクとは異なる四面体サイトにも存在し(バルク試料では八面体サイトにのみ存在する)、速く拡散していることがわかった。また振動励起の解析から、表面付近の水素原子周りのポテンシャルは非調和性が大きいことも明らかにした。講演では、バルク試料で新たに検知された速い拡散についても報告し、過去の結果との比較を行う。

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