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論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

The Application of radiochronometry during the 4th collaborative materials exercise of the nuclear forensics international technical working group (ITWG)

Kristo, M. J.*; Williams, R.*; Gaffney, A. M.*; Kayzar-Boggs, T. M.*; Schorzman, K. C.*; Lagerkvist, P.*; Vesterlund, A.*; Rameb$"a$ck, H.*; Nelwamondo, A. N.*; Kotze, D.*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.425 - 434, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Analytical)

最新の核鑑識国際共同試料分析演習では、低濃縮ウラン試料について、10か国の核鑑識ラボラトリーが精製年代測定を実施して良好な結果を得た。これらの測定のうち、3つの異なる核種ペアを用いた精製年代測定も実施された。10か国の核鑑識ラボラトリーが提出した精製年代測定の結果は、実際の精製日と概ね一致した。また、質量分析法による結果は、放射線計測法を用いたものに比べて、高精度な結果を示した。さらに、一部のラボラトリーによって示された$$^{235}$$U-$$^{231}$$Pa法と$$^{234}$$U-$$^{230}$$Th法による精製年代測定の結果の一致は、結果の確証性を高めた。

論文

Comparative molecular dynamics study on tri-$$n$$-butyl phosphate in organic and aqueous environments and its relevance to nuclear extraction processes

Mu, J.*; 元川 竜平; Williams, C. D.*; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 120(23), p.5183 - 5193, 2016/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.55(Chemistry, Physical)

A refined model for tri-$$n$$-butyl phosphate (TBP), which uses a new set of partial charges generated from our ab initio density functional theory calculations, has been proposed in this study. Molecular dynamics simulations are conducted to determine the thermodynamic properties, transport properties, and the microscopic structures of liquid TBP, TBP/water mixtures, and TBP/$$n$$-alkane mixtures. These results are compared with those obtained from four other TBP models, previously described in the literature. We conclude that our refined TBP model appears to be the only TBP model from this set that, with reasonable accuracy, can simultaneously predict the properties of TBP in bulk TBP, in organic diluents, and in aqueous solution. This new TBP model is thus appropriate for the simulation of liquid-liquid extraction systems in the nuclear extraction process, where one needs to simultaneously model TBP in both aqueous and organic phases. It is also promising for the investigation of the microscopic structure of the organic phase in these processes and for the characterization of third-phase formation, where TBP again interacts simultaneously with both polar and nonpolar molecules. Because the proposed TBP model uses OPLS-2005 Lennard-Jones parameters, it may be used with confidence to model mixtures of TBP with other species whose parameters are given by the OPLS-2005 force field.

論文

Round-robin $$^{230}$$Th-$$^{234}$$U age dating of bulk uranium for nuclear forensics

Gaffney, A.*; Hubert, A.*; Kinman, W. S.*; 間柄 正明; 大久保 綾子; Pointurier, F.*; Schorzman, K. C.*; Steiner, R. E.*; Williams, R. W.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 307(3), p.2055 - 2060, 2016/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:8.68(Chemistry, Analytical)

核鑑識のためのウラン年代測定法について、4つの研究機関(ローレンスリバモア国立研究所, ロスアラモス国立研究所, フランス 原子力・代替エネルギー庁, 日本原子力研究開発機構)による共同試料分析を実施した。分析試料としては、ウラン同位体比標準物質であるNBL U050が選定され、同位体希釈質量分析法によって分析が行われた。各研究機関によって推定されたU050のウラン精製日は、1956年3月から1957年10月となり、この推定結果は、測定誤差に起因する精製日の誤差範囲で一致した。一方で、この推定結果は、文献で示されるU500の実際の精製日よりも古い精製日となっており、U050の製造時の精製が不十分であったことが示された。

論文

Identification of deformed intruder states in semi-magic $$^{70}$$Ni

Chiara, C. J.*; Weisshaar, D.*; Janssens, R. V. F.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; Harker, J. L.*; Walters, W. B.*; Recchia, F.*; Albers, M.*; Alcorta, M.*; et al.

Physical Review C, 91(4), p.044309_1 - 044309_10, 2015/04

 被引用回数:22 パーセンタイル:7.02(Physics, Nuclear)

アルゴンヌ国立研究所にて中性子過剰核$$^{70}$$Niを$$^{70}$$Znの多核子移行反応によって生成し、$$gamma$$線検出器GRETINAを用いて$$gamma$$線分光を行った。その結果、$$2^+_2$$, $$4^+_2$$準位を初めて観測した。これらの準位は小さな模型空間を採用した殻模型計算では再現されないため、陽子の$$f_{7/2}$$軌道からの励起を伴った大きな変形状態であると考えられる。本論文の理論グループが2014年に発表した大規模殻模型計算によって$$^{70}$$Niの励起状態を解析した結果、これらの状態は大きなプロレート変形を持つ状態とよく対応することがわかった。この結果は、中性子過剰ニッケル同位体における変形共存が$$^{68}$$Ni以外にも存在することを実証するとともに、中性子過剰核における大規模殻模型計算の予言能力を確かめるものである。

論文

Li(Zn,Mn)As as a new generation ferromagnet based on a I-II-V semiconductor

Deng, Z.*; Jin, C. Q.*; Liu, Q. Q.*; Wang, X. C.*; Zhu, J. L.*; Feng, S. M.*; Chen, L. C.*; Yu, R. C.*; Arguello, C.*; 後神 達郎*; et al.

Nature Communications (Internet), 2, p.1425_1 - 1425_5, 2011/08

 被引用回数:98 パーセンタイル:6.28(Multidisciplinary Sciences)

(Ga,Mn)Asは典型的な強磁性III-V族半導体として知られている。これは3価のGa原子を2価のMnで置き換えたものであるが、化学的溶解度が限られているため準安定であり、薄膜でしか製作できないものであった。また電子ドープも行うことができなかった。この困難な条件を超えるため、Masekらは理論的にI-II-V族半導体LiZnAsを提案した。この物質では原子価が等しい(Zn,Mn)の置き換えによる磁性の発現とLi濃度を過剰あるいは不足させることによるキャリアードープを独立に制御可能である。本研究では世界で初めてバルクな状態でのLi$$_{1+y}$$(Zn$$_{1-x}$$Mn$$_x$$)Asの合成に成功した。わずかにLiを過剰にすることで、50Kまでの温度で強磁性が現れること、またp型のキャリアーを持つことが観測され、これらの結果を報告した。

論文

SHRIMP measurements of U and Pb isotopes in the Koongarra secondary ore deposit, northern Australia

永野 哲志; 佐藤 努*; Williams, I. S.*; Zaw, M.*; Payne, T. E.*; Airey, P. L.*; 柳瀬 信之; 磯部 博志*; 大貫 敏彦

Geochemical Journal, 34(5), p.349 - 358, 2000/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:84.08(Geochemistry & Geophysics)

オーストラリア・クンガラウラン鉱床において、ウランは一次鉱床から地下水によって流され風化生成物である鉄鉱物に濃集し二次鉱床を形成している。本報では、二次鉱床中におけるウランの挙動についてのタイムスケールを得ることを目的として行った、高感度・高分解能イオンマイクロプローブ(SHRIMPII)によるウラン系列核種の放射能比測定の結果を報告した。鉄鉱物のうち、非晶質相からは1よりやや大きい値が、また結晶質相からはほぼ1に近い値が得られ、もし鉄鉱物が結晶化の過程で閉じていたとすれば、ウランが保持されてから少なくとも数百万年程度の年月が経過したことになる。一方、ウランに比べて動きにくい鉛の同位体比について分析したところ、二次鉱床内に存在する放射起源鉛には、風化が起こる前に一次鉱床から流れてきたものと、風化とともに流れ始めたが未だ一次鉱床近辺にとどまっているものがあることがわかった。

論文

Steady state discharge test of coaxial LaB$$_{6}$$ cathode

田中 茂; Leung, K. N.*; Purgalis, P.*; Williams, M. D.*

Review of Scientific Instruments, 59(1), p.120 - 124, 1988/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:44.22(Instruments & Instrumentation)

同軸型LaB$$_{6}$$陰極の定常放電実験を多極磁場型イオン源を用いて行なった。

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