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Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 4末松 久幸*; Yang, Y.*; 伊藤 陽登*; Le, A. V.*; Su, Y.*; 加藤 涼那*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 大沢 直樹*; 藤田 善貴; et al.
KURNS Progress Report 2025, P. 118, 2026/06
これまでの研究で、中性子照射した
-MoO
ターゲットからホットアトムの反跳効果により水中への
Mo抽出率が時間とともに増加することを示した。本研究では、水抽出後ターゲットを再照射するためのリサイクル性評価を目的に、水浸漬後の
-MoO
粉末を乾燥した試料の
Mo生成量及び構造安定性を確認した。また、比較試料として、
-MoO
、MoO
、Mo
O
及び水浸漬させた水和
-MoO
を用意した。これらの試料を京都大学研究用原子炉(KUR)で20分間照射後、粉末を蒸留水中において室温で5.5時間攪拌させ、水への
Mo抽出率を調べた。その結果、乾燥後の
-MoO
が最も高い抽出率を示し、対照的に水和
-MoO
は通常の
-MoO
相と比較して抽出率が著しく低下した。また、MoO
の抽出率は低く、Mo
O
ではほとんど
Moが抽出されなかった。これらの結果から、ホットアトムによる反跳効果及び水への
Mo抽出率がモリブデン酸化物の結晶構造及び酸化状態に依存することを明らかにした。
Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 3末松 久幸*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*
KURNS Progress Report 2024, P. 123, 2025/06
本研究では、中性子照射により
Moを生成し、水中へ抽出するためのターゲット材としての
-MoO
粒子の有効性を評価した。これまでの研究では
-MoO
ウィスカーを使用していたが、抽出率が高い理由が結晶構造によるものなのかウィスカー形状による短い拡散距離のためなのかが明確でなかった。また、ターゲット中に
-MoO
が混在しており、純粋な
-MoO
の特性を評価できていなかった。そこで本研究では、熱蒸発法と金属フィルターを組み合わせることで、大きな
-MoO
結晶を除去し、純度の高い微細な
-MoO
粒子を得ることに成功した。得られた粒子は約130nmの平均粒径を持ち、中性子照射に用いた。照射後、粒子を水中に分散し、定期的に固体と溶液を分離して
Moの放射能を測定した結果、室温条件においても生成した
Moの約75%が水中へ抽出されることが確認された。これは、
-MoO
の結晶構造特性が
Mo抽出に有利に働いている可能性を示唆している。以上の結果から、
-MoO
粒子は、
Moの生成および水中抽出の双方で優れた特性を示すターゲット材料として有望であると結論づけられた。
-molybdenum trioxide particles into waterYang, Y.*; Ngo, M. C.*; 北川 大凱*; 藤田 善貴; 高橋 由紀子*; 鈴木 達也*; 中山 忠親*; Do, T. M. D.*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
RSC Advances (Internet), 15(22), p.17222 - 17229, 2025/05
被引用回数:1 パーセンタイル:21.18(Chemistry, Multidisciplinary)本研究は、温度及び加熱時間が
Moの水への抽出に及ぼす影響を調査したものである。
-MoO
粒子は熱蒸発により合成後、X線回折及び透過型電子顕微鏡を用いて特性評価した。これらを京都大学研究用原子炉によって中性子照射し、照射した
-MoO
粒子を、20
50
Cの水中にそれぞれ1
5.5時間分散させることで
Moを抽出した。照射後の
Moの放射能及び抽出した
-MoO
溶液中の
Moの放射能は高純度ゲルマニウム半導体検出器によって測定した。その結果、水温の上昇と加熱時間の増加により、
Moの抽出効率は20.31
1.24%から66.88
1.42%へ向上した。この抽出プロセスの活性化エネルギーは、結晶性MoO
中の単純な原子拡散の活性化エネルギーよりも低く、水和MoO
相の形成またはプロトン伝導の活性化エネルギーと同程度か、より高いことを明らかにした。この結果は、水和MoO
相が
Moの抽出を加速したことを示唆している。本研究は
Moホットアトムの抽出における温度と時間依存性を初めて調査したものであり、放射性医薬品である
Mo/
Tcの大規模生産に向けた有望な手法を提供する。
Ying, H.*; Yang, X.*; He, H.*; Yan, A.*; An, K.*; Ke, Y.*; Wu, Z.*; Tang, S.*; Zhang, Z.*; Dong, H.*; et al.
Scripta Materialia, 250, p.116181_1 - 116181_7, 2024/09
被引用回数:14 パーセンタイル:79.41(Nanoscience & Nanotechnology)Nanoscale chemical fluctuations and their effect on the deformation behavior of CrFeCoNi-based high-entropy alloys (HEAs) were investigated using small-angle scattering and in situ neutron diffraction measurements. Small-angle scattering results demonstrated the presence of nano (
10 nm) chemical fluctuations in the as-prepared CrFeCoNiPd HEAs, which was attributed to the negative mixing of enthalpy and the significant atomic radius difference between Pd and the constituent elements in the CrFeCoNi-based alloys. Subsequent tensile tests demonstrated that the yield and tensile strengths of the as-prepared CrFeCoNiPd HEA surpass those of the as-prepared CrMnFeCoNi HEA. Neutron diffraction data analysis revealed an anomalous response of dislocation evolution with the strain.
Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 2藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.
KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,
)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO
を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。
Baccou, J.*; Glantz, T.*; Ghione, A.*; Sargentini, L.*; Fillion, P.*; Damblin, G.*; Sueur, R.*; Iooss, B.*; Fang, J.*; Liu, J.*; et al.
Nuclear Engineering and Design, 421, p.113035_1 - 113035_16, 2024/05
被引用回数:12 パーセンタイル:92.28(Nuclear Science & Technology)In the Best-Estimate Plus Uncertainty (BEPU) framework, the use of best-estimate code requires to go through a Verification, Validation and Uncertainty Quantification process (VVUQ). The relevance of the experimental data in relation to the physical phenomena of interest in the VVUQ process is crucial. Adequacy analysis of selected experimental databases addresses this problem. The outcomes of the analysis can be used to select a subset of relevant experimental data, to encourage designing new experiments or to drop some experiments from a database because of their substantial lack of adequacy. The development of a specific transparent and reproducible approach to analyze the relevance of experimental data for VVUQ still remains open and is the topic of this contribution. In this paper, the concept of adequacy initially introduced in the OECD/NEA SAPIUM (Systematic APproach for model Input Uncertainty quantification Methodology) activity is formalized. It is defined through two key properties, called representativeness and completeness, that allows considering the multifactorial dimension of the adequacy problem. A new systematic approach is then proposed to analyze the adequacy of a set of experimental databases. It relies on the introduction of two sets of criteria to characterize representativeness and completeness and on the use of multi-criteria decision analysis method to perform the analysis. Finally, the approach is applied in the framework of the new OECD/NEA ATRIUM activity which includes a set of practical IUQ exercises in thermal-hydraulics to test the SAPIUM guideline in determining input uncertainties and forward propagating them on an application case. It allows evaluating the adequacy of eight experimental databases coming from the Super Moby-dick, Sozzi-Sutherland and Marviken experiments and identifying the most adequate ones.

Linh, B. D.*; Corsi, A.*; Gillibert, A.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Barbieri, C.*; Duguet, T.*; G
mez-Ramos, M.*; Holt, J. D.*; Hu, B. S.*; et al.
Physical Review C, 109(3), p.034312_1 - 034312_15, 2024/03
被引用回数:6 パーセンタイル:76.58(Physics, Nuclear)理化学研究所RIビームファクトリーにて中性子過剰核
Arビームからの1中性子ノックアウト反応実験を行い、
Arのエネルギー準位および分光学的因子を導出した。特に、第一励起状態の
への分光学的因子が大きいことから、始状態の
Arの基底状態において中性子が
軌道を多く占めていることがわかった。これは、中性子数32がよい魔法数として知られる
Caとは異なった性質であり、カルシウムからアルゴンへと陽子が2個減ることで閉殻構造が大きく崩れることが明らかになった。
SbLechner, S.*; 宮城 宇志*; Xu, Z. Y.*; Bissell, M. L.*; Blaum, K.*; Cheal, B.*; Devlin, C. S.*; Garcia Ruiz, R. F.*; Ginges, J. S. M.*; Heylen, H.*; et al.
Physics Letters B, 847, p.138278_1 - 138278_9, 2023/12
被引用回数:15 パーセンタイル:87.31(Astronomy & Astrophysics)不安定核を含むアンチモン同位体
Sbの磁気モーメントと電気的四重極モーメントをレーザー分光を用いて測定した。現象論的な相互作用と有効演算子を用いた殻模型計算によって測定値をよく再現することができた。第一原理に基づいたVS-IMSRG法による殻模型計算では、磁気モーメントは現象論的な有効演算子を用いればよく実験値を再現するものの、電気的四重極モーメントについては有効電荷を用いても現象論的な相互作用を用いた計算ほどには実験値を再現することができなかった。
Be ground-state molecular structure using
Be(
)
He triple differential reaction cross-section measurementsLi, P. J.*; Beaumel, D.*; Lee, J.*; Assi
, M.*; Chen, S.*; Franchoo, S.*; Gibelin, J.*; Hammache, F.*; Harada, T.*; 延与 佳子*; et al.
Physical Review Letters, 131(21), p.212501_1 - 212501_7, 2023/11
被引用回数:38 パーセンタイル:94.71(Physics, Multidisciplinary)
Beのクラスター構造を(
)反応を用いて調査した。三重微分断面積が実験的に測定され、Tohsaki-Horiuchi-Schuck-R
pke波動関数の方法や反対称化分子動力学を用いた歪曲波インパルス近似計算と比較した。実験データと理論計算の顕著な一致が確認され、
Beの比較的コンパクトな分子状態を確認した。
Mo hot atoms made by a neutron capture method from
-MoO
to waterQuach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数:5 パーセンタイル:57.44(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(
Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(
Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による
Mo生成は核分裂由来の
Moの代替法として注目を集めているが、
Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、
Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス
-MoO
ワイヤーを準備した。ポーラス
-MoO
ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス
-MoO
ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から
Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス
-MoO
ワイヤーと市販の
-MoO
粉末での
Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。

民井 淳*; Pellegri, L.*; S
derstr
m, P.-A.*; Allard, D.*; Goriely, S.*; 稲倉 恒法*; Khan, E.*; 木戸 英治*; 木村 真明*; Litvinova, E.*; et al.
European Physical Journal A, 59(9), p.208_1 - 208_21, 2023/09
被引用回数:22 パーセンタイル:94.07(Physics, Nuclear)光核反応は原子核構造の観点からも応用の観点からも重要であるにも関わらず、その反応断面積は未だに不定性が大きい。近年、超高エネルギー宇宙線の起源を探るために、鉄よりも軽い原子核の光核反応断面積を正確に知る必要が指摘されている。この状況を打破するため、原子核物理の実験、理論、宇宙物理の共同研究となるPANDORAプロジェクトが始まった。本論文はその計画の概要をまとめたものである。原子核実験ではRCNP、iThembaによる仮想光子実験とELI-NPによる実光子実験などが計画されている。原子核理論では、乱雑位相近似計算、相対論的平均場理論、反対称化分子動力学、大規模殻模型計算などが計画されている。これらで得られた信頼性の高い光核反応データベースと宇宙線伝搬コードを組み合わせ、超高エネルギー宇宙線の起源の解明に挑む。
O近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.
Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08
被引用回数:57 パーセンタイル:95.97(Multidisciplinary Sciences)非常に中性子が過剰な原子核
Oは、陽子、中性子ともに魔法数であることから古くからその性質に興味が持たれていたが、酸素の最後の束縛核
Oよりも中性子が4個も多いため、これまで観測されてこなかった。この論文では、理化学研究所RIBFにて
Fからの1陽子ノックアウト反応によって
Oを生成し、そこから放出される中性子を測定することによって初めてその観測に成功した。核構造の観点からは、
Oでは二重閉殻が保たれているか興味が持たれていたが、実験で得られた分光学的因子が殻模型計算で予言されて程度の大きいことから、閉殻構造をもたない可能性が高いことがわかった。
Ca cast doubt on a doubly magic
CaChen, S.*; Browne, F.*; Doornenbal, P.*; Lee, J.*; Obertelli, A.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; 茶園 亮樹*; Hagen, G.*; Holt, J. D.*; et al.
Physics Letters B, 843, p.138025_1 - 138025_7, 2023/08
被引用回数:23 パーセンタイル:93.47(Astronomy & Astrophysics)
Scからの1陽子ノックアウト反応を用いて、
Caと
Caのガンマ崩壊を観測した。
Caでは1456(12)keVの
線遷移が、
Caでは1115(34)keVの遷移が観測された。どちらの遷移も暫定的に
と割り当てられた。有効核子間相互作用をわずかに修正した広い模型空間での殻模型計算では、
準位エネルギー、2中性子分離エネルギー、反応断面積が実験とよく一致し、N=34閉殻の上に新しい殻が形成されていることを裏付けた。その構成要素である
と
軌道はほぼ縮退しており、これは
Caが二重魔法核である可能性を排除し、Ca同位体のドリップラインを
Caあるいはそれ以上にまで広げる可能性がある。
Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of
NeWang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.
Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08
被引用回数:8 パーセンタイル:72.63(Astronomy & Astrophysics)
Neからの1中性子除去反応を用いて、
Neの詳細な
線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、
Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。
100 MeV/nucleonPohl, T.*; Sun, Y. L.*; Obertelli, A.*; Lee, J.*; G
mez-Ramos, M.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Cai, B. S.*; Yuan, C. X.*; Brown, B. A.*; et al.
Physical Review Letters, 130(17), p.172501_1 - 172501_8, 2023/04
被引用回数:20 パーセンタイル:86.36(Physics, Multidisciplinary)大きなフェルミ面非対称性を持つ陽子過剰な
O原子核からの100MeV/nucleonでの陽子による陽子・中性子除去反応について報告した。この結果は、quasi-freeノックアウト反応、非弾性散乱、核子移行反応を含む複数の反応機構の定量的寄与を初めて示すものである。このようなエネルギー領域では通常無視される非弾性散乱と核子移行の寄与が、弱束縛陽子と強束縛中性子の除去反応断面積にそれぞれ約50%と30%寄与していることが示された。
island of inversion; First study of low-lying bound excited states in
V and
VElekes, Z.*; Juh
sz, M. M.*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 吉田 数貴; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.
Physical Review C, 106(6), p.064321_1 - 064321_10, 2022/12
被引用回数:6 パーセンタイル:48.43(Physics, Nuclear)
Vと
Vの低励起準位構造を初めて探索した。
Vについては中性子ノックアウト反応と陽子非弾性散乱が、
Vについては中性子ノックアウト反応データが得られた。
Vについては4つ、
Vについては5つの新たな遷移が確認された。Lenzi-Nowacki-Poves-Sieja (LNPS)相互作用に基づく殻模型計算との比較によって、それぞれの同位体について確認されたガンマ線のうち3つが、first 11/2
状態とfirst 9/2
状態からの崩壊と決定された。
Vについては、(
,
)非弾性散乱断面積は四重極変形と十六重極変形を想定したチャネル結合法により解析されたが、十六重極変形の影響により、明確に反転の島に属するとは決定できなかった。
neutron orbital and the
shell closure in
CaEnciu, M.*; Liu, H. N.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; et al.
Physical Review Letters, 129(26), p.262501_1 - 262501_7, 2022/12
被引用回数:30 パーセンタイル:87.88(Physics, Multidisciplinary)
230MeV/nucleonでの
Caからの中性子ノックアウト反応が
線分光と行われ、
と
軌道からの中性子ノックアウト反応の運動量分布が測定された。断面積は
の閉殻と整合し、Ca同位体での
と
閉殻と同程度に強い閉殻であることが確認された。運動量分布の分析から
と
軌道の平均二乗根半径の差は0.61(23)fmと決定され、これはmodified-shell-modelによる予言の0.7fmと整合した。これは、中性子過剰なCa同位体での
軌道半径が大きいことが、中性子数にしたがって線形的に荷電半径が増える意外な現象の原因であることを示唆している。
Wang, Q.*; Hu, Q.*; Zhao, C.*; Yang, X.*; Zhang, T.*; Ilavsky, J.*; Kuzmenko, I.*; Ma, B.*; 舘 幸男
International Journal of Coal Geology, 261, p.104093_1 - 104093_15, 2022/09
被引用回数:17 パーセンタイル:68.46(Energy & Fuels)To understanding the spatial heterogeneity of mineral and pore structure variations in fine-grained shale, microscale X-ray fluorescence (micro-XRF) mapping, (ultra-) small-angle X-ray scattering [(U)SAXS] and wide-angle X-ray scattering were applied for two samples from a piece of Eagle Ford Shale in South Texas. Thin section petrography and field emission-scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), total organic carbon, and pyrolysis were also utilized to investigate the potential spatial heterogeneity of pore types, mineral and organic matter compositions for both samples. Overall, the siliceous-carbonate mineral contents in these carbonate-rich Eagle Ford Shale vary between laminations at mm scales. By analyzing six selected sub-samples on each of two samples with X-ray scattering and XRD techniques, nm-sized pores are mainly interparticle ones in the higher calcite regions, where the porosity is also relatively lower, while the lower calcite regions consist of both interparticle and intraparticle pore types with higher porosity. Finally, the micro-XRF and (U)SAXS are combined to generate porosity distribution maps to provide more insights about its heterogeneity related to the laminations and fractures at our observational scales.
=
quasikagome-lattice compound CeRh
Pd
Sn investigated using muon spin relaxation and neutron scatteringTripathi, R.*; Adroja, D. T.*; Ritter, C.*; Sharma, S.*; Yang, C.*; Hillier, A. D.*; Koza, M. M.*; Demmel, F.*; Sundaresan, A.*; Langridge, S.*; et al.
Physical Review B, 106(6), p.064436_1 - 064436_17, 2022/08
被引用回数:13 パーセンタイル:62.69(Materials Science, Multidisciplinary)We present the results of muon spin relaxation (
SR) and neutron scattering measurements on the Ce-based quasikagome lattice CeRh
Pd
Sn (
= 0.1 to 0.75). Our
SR results reveal the absence of both static long-range magnetic order and spin freezing down to 0.05 K in the
= 0.1 sample, which is consistent with neutron scattering results. The weak temperature-dependent plateaus of the dynamic spin fluctuations below 0.2 K in zero field together with its longitudinal-field (LF) dependence indicate the presence of dynamic spin fluctuations persisting even at 0.05 K without static magnetic order. We argue that such a behavior for
= 0.1 can be attributed to a metallic spin-liquid-like ground state near the quantum critical point in the frustrated Kondo lattice. The LF-
SR study suggests that the out of kagome plane spin fluctuations are responsible for the spin-liquid behavior.
Mo/
Tc generator by (n,
) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,
)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl
O
試料から得られる
Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への
Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl
O
試料を充填し、
Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して
Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al
O
試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl
O
カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により
Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。