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Zhao, X.*; Zhang, Z.*; 服部 高典; Wang, J.*; Li, L.*; Jia, Y.*; Li, W.*; Xue, J.*; Fan, X.*; Song, R.*; et al.
Nature Communications (Internet), 16, p.7713_1 - 7713_8, 2025/08
被引用回数：10 パーセンタイル：85.19(Multidisciplinary Sciences)熱効果は、固体状態の冷凍技術の一つの解決策の基盤を成すもので、通常は固体状態の相転移付近で発生し、冷凍温度範囲が限定されている。ここでは、前例のない概念である「全温度帯バロカロリック効果」を導入し実現する。すなわち、KPF
において77.5Kから300Kの極めて広い温度範囲(潜在的に4Kまで)で観測される顕著なバカカロリック効果である。この温度範囲は、一般的な室温、液体窒素、液体水素、液体ヘリウムの冷却領域をカバーしている。直接測定されたバーカロリック断熱温度変化は、250MPaの圧力を解放した際に、室温で12K、77.5Kで2.5Kに達する。この効果は、圧力依存性の中性子粉末回折、ラマン散乱解析、第一原理計算により示されるように、菱面体高圧相への持続的な相転移に起因する。構造的不安定性を考慮した熱力学的エネルギーランドスケープを記述する。この独自の全温度帯バロカロリック効果は、従来の多段式シナリオを超えた、高度に適用可能な固体状態冷凍技術への新たなアプローチを提供する。
Liu, P.-F.*; Li, X.*; Li, J.*; Zhu, J.*; Tong, Z.*; 古府 麻衣子*; 楡井 真実; Xu, J.*; Yin, W.*; Wang, F.*; et al.
National Science Review, 11(12), p.nwae216_1 - nwae216_10, 2024/12
被引用回数：31 パーセンタイル：91.47(Multidisciplinary Sciences)Crystalline solids exhibiting inherently low lattice thermal conductivity (
) are of great importance in applications such as thermoelectrics and thermal barrier coatings. However, cannot be arbitrarily low and is limited by the minimum thermal conductivity related to phonon dispersions. In this work, we report the liquid-like thermal transport in a well-ordered crystalline CsAg
Te
, which exhibits an extremely low value of 
0.18 Wm
K. On the basis of first-principles calculations and inelastic neutron scattering measurements, we find that there are lots of low-lying optical phonon modes at 3.1 meV hosting the avoided-crossing behavior with acoustic phonons. These strongly localized modes are accompanied by weakly bound rattling Ag atoms with thermally induced large amplitudes of vibrations. Using the two-channel model, we demonstrate that coupling of the particle-like phonon modes and the heat-carrying wave-like phonons is essential for understanding the low , which is heavily deviated from the 
temperature dependence of the standard Peierls theory. In addition, our analysis indicates that the soft structural framework with liquid-like motions of the fluctuating Ag atoms is the underlying cause that leads to the suppression of the heat conduction in CsAgTe. These factors synergistically account for the ultralow value. Our results demonstrate that the liquid-like heat transfer could indeed exist in a well-ordered crystal.
-
transitionsYang, Q.*; Yang, X.*; Wang, Y.*; Fei, Y.*; Li, F.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Han, Y.*; 服部 高典; Zhu, P.*; et al.
Nature Communications (Internet), 15, p.7778_1 - 7778_9, 2024/09
被引用回数：47 パーセンタイル：94.53(Multidisciplinary Sciences)明るい一重項励起子と三重項励起子を同時に発現する発光材料は、オプトエレクトロニクス、サイネージ、情報暗号化において大きな可能性を秘めている。しかしながら、高性能の白色発光を実現するためには、蛍光と燐光の寄与が不均衡であることが大きな障害となっている。ここでは、水素結合の協同効果による圧力処理エンジニアリングによって、n--遷移の混合を実現し、イソフタル酸(IPA)中で三重項状態の発光を7%から40%に高めることで、この課題に対処した。加圧処理したIPAでは、蛍光と燐光のハイブリッドに基づく優れた白色発光が得られ、フォトルミネッセンス量子収率は当初の19%(青色発光)から75%に増加した。その場での高圧IRスペクトル、X線回折、中性子回折から、圧力の上昇に伴い水素結合が連続的に強化されることが明らかになった。さらに、この強化された水素結合は、圧力処理後も常圧条件下まで保持され、バランスの取れた一重項/三重項励起子集団のための効率的な系間交差を目的としたIPAに与え、効率的な白色発光をもたらした。この研究は、有機低分子の三重項状態を明るくするルートを提案するだけでなく、一重項励起子と三重項励起子の比率を調節して、高性能の白色発光を構築するものである。
Ying, H.*; Yang, X.*; He, H.*; Yan, A.*; An, K.*; Ke, Y.*; Wu, Z.*; Tang, S.*; Zhang, Z.*; Dong, H.*; et al.
Scripta Materialia, 250, p.116181_1 - 116181_7, 2024/09
被引用回数：14 パーセンタイル：79.41(Nanoscience & Nanotechnology)Nanoscale chemical fluctuations and their effect on the deformation behavior of CrFeCoNi-based high-entropy alloys (HEAs) were investigated using small-angle scattering and in situ neutron diffraction measurements. Small-angle scattering results demonstrated the presence of nano (
10 nm) chemical fluctuations in the as-prepared CrFeCoNiPd HEAs, which was attributed to the negative mixing of enthalpy and the significant atomic radius difference between Pd and the constituent elements in the CrFeCoNi-based alloys. Subsequent tensile tests demonstrated that the yield and tensile strengths of the as-prepared CrFeCoNiPd HEA surpass those of the as-prepared CrMnFeCoNi HEA. Neutron diffraction data analysis revealed an anomalous response of dislocation evolution with the strain.
SnSe
Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Materials, 22(8), p.999 - 1006, 2023/08
被引用回数：149 パーセンタイル：99.32(Chemistry, Physical)Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite AgSnSe using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity (
0.5 WmK) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.
Zhang, W. Q.*; 山口 敏男*; Fang, C. H.*; 吉田 亨次*; Zhou, Y. Q.*; Zhu, F. Y.*; 町田 真一*; 服部 高典; Li, W.*
Journal of Molecular Liquids, 348, p.118080_1 - 118080_11, 2022/02
被引用回数：5 パーセンタイル：29.36(Chemistry, Physical)3mol/kgのRbCl水溶液におけるイオンの水和・会合と水素結合した水の構造を、298K/0.1MPa, 298K/1GPa, 523K/1GPa, 523K/4GPaにおける中性子回折と経験的ポテンシャル構造精密化モデリングにより調べた。その結果、構造パラメータは温度と圧力に依存していることがわかった。高圧・高温条件では、Rb
とCl
の第二水和層がより明確になる。第一水和層におけるRbの平均酸素配位数は、配位距離を0.290nmから0.288nmに縮めながら、常圧では6.3だったのが、4GPaでは8.9に増加した。第一水和シェルのClの平均酸素配位数は、常圧で5.9、4GPaで9.1と圧力により増加し、対応する配位距離は0.322nmから0.314nmへと減少した。Rbと中心の水分子の第一溶媒和シェルにおける水双極子の配向は圧力に敏感であるが、Clの第一溶媒和シェルにおける水双極子の配向は温度圧力によらずあまり変化しなかった。Rb-Clの隣接イオンペアの数は、温度が高くなると減少し、圧力が高くなると増加する。水分子は密に詰まっており、極限状態では水分子の四面体水素結合ネットワークはもはや存在しない。
Deng, Z.*; Zhao, K.*; Gu, B.; Han, W.*; Zhu, J. L.*; Wang, X. C.*; Li, X.*; Liu, Q. Q.*; Yu, R. C.*; 後神 達郎*; et al.
Physical Review B, 88(8), p.081203_1 - 081203_5, 2013/08
被引用回数：82 パーセンタイル：91.85(Materials Science, Multidisciplinary)We report the discovery of a diluted magnetic semiconductor, Li(Zn,Mn)P, in which charge and spin are introduced independently via lithium off-stoichiometry and the isovalent substitution of Mn
for Zn, respectively. Isostructural to (Ga,Mn)As, Li(Zn,Mn)P was found to be a 
-type ferromagnetic semiconductor with excess lithium providing charge doping. First-principles calculations indicate that excess Li is favored to partially occupy the Zn site, leading to hole doping. Ferromagnetism with Curie temperature up to 34 K is achieved while the system still shows semiconducting transport behavior.
Deng, Z.*; Jin, C. Q.*; Liu, Q. Q.*; Wang, X. C.*; Zhu, J. L.*; Feng, S. M.*; Chen, L. C.*; Yu, R. C.*; Arguello, C.*; 後神 達郎*; et al.
Nature Communications (Internet), 2, p.1425_1 - 1425_5, 2011/08
被引用回数：181 パーセンタイル：93.72(Multidisciplinary Sciences)(Ga,Mn)Asは典型的な強磁性III-V族半導体として知られている。これは3価のGa原子を2価のMnで置き換えたものであるが、化学的溶解度が限られているため準安定であり、薄膜でしか製作できないものであった。また電子ドープも行うことができなかった。この困難な条件を超えるため、Masekらは理論的にI-II-V族半導体LiZnAsを提案した。この物質では原子価が等しい(Zn,Mn)の置き換えによる磁性の発現とLi濃度を過剰あるいは不足させることによるキャリアードープを独立に制御可能である。本研究では世界で初めてバルクな状態でのLi
(Zn
Mn
)Asの合成に成功した。わずかにLiを過剰にすることで、50Kまでの温度で強磁性が現れること、またp型のキャリアーを持つことが観測され、これらの結果を報告した。
亀島 敬; Hong, W.*; 杉山 精博*; Wen, X.*; Wu, Y.*; Tang, C.*; Zhu, Q.*; Gu, Y.*; Zhang, B.*; Peng, H. S.*; et al.
Applied Physics Express, 1(6), p.066001_1 - 066001_3, 2008/05
被引用回数：46 パーセンタイル：80.69(Physics, Applied)アクリル樹脂製の放電キャピラリーを用いたレーザー電子加速の実験を行い、4cm長のキャピラリー放電管内のプラズマチャネルと3.8J, 27fsのレーザーパルスで中心エネルギー0.56GeV,エネルギー幅1.2% r.m.s,発散角0.59mrad r.m.s.の電子ビームの生成に成功した。これはアブレーション型のキャピラリー放電管を用いたレーザー電子加速実験では初めての結果で、レーザープラズマ駆動の加速器の実現に向けて大きな一歩となった。
亀島 敬; 小瀧 秀行; 神門 正城; 大東 出; 川瀬 啓悟; 福田 祐仁; Chen, L. M.*; 本間 隆之; 近藤 修司; Esirkepov, T. Zh.; et al.
no journal, ,
レーザープラズマ電子加速は非常に高い電場を持っているが、加速空間が非常に短いという問題点を持っているため、その電子ビームの加速エネルギーは100MeV程度に制限されていた。近年、このレーザープラズマ電子加速が抱える問題点をキャピラリー放電管を用いることで大幅に解決がなされた。プラズマは密度が高いほど屈折率が低くなる特徴を利用して放電管の中でプラズマ密度を中心で薄く、その外周を高く分布させれば光ファイバーと同じ原理でレーザーは放電管内のプラズマ中を集光伝搬しながら相互作用する。ゆえに、加速空間を大幅に拡張することができる。この実験を2006年に中国工程物理研究院とKEK、及び原子力機構で共同実験を行い、キャピラリ放電管を用いて4.4Jのレーザーパルスの集光伝搬及び0.56GeVの電子ビームの生成に成功した。加えて、JAEAにて同様の実験を2007年に行い、1Jのレーザーパルスの集光伝搬及び電子ビームの発生に成功した。
