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-orbital transition metal multielemental alloy nanoparticles by atomically dispersed 4
-orbital Pd for a 100-fold extended lifetimeZhu, B.*; Huang, S.*; Seo, O.*; Cao, M.*; 松村 大樹; Gu, H.*; Wu, D.*
Journal of the American Chemical Society, 147(13), p.11250 - 11256, 2025/02
被引用回数:61 パーセンタイル:99.70(Chemistry, Multidisciplinary)Earth-abundant 3
-orbital late transition metals are the most used and highly desired catalysts for the oxygen evolution reaction (OER) but are prone to quick oxidative dissolution, leading to poor durability. We first report that FeCoNiCu multielemental alloy nanoparticles (MEANPs) can be stabilized with only 0.3 at.%Pd, a 4
-orbital element. Although pure Pd is known for extremely poor OER activity and durability, Pd-FeCoNiCu sustains 1000 h at 10 mA cm
. In an accelerating durability test (ADT) at 100 mA cm
, it exhibits a mere 8.9 mV increase over 25 h with a degradation rate of 0.356 mVh
, which is 1/350th that of FeCoNiCu (125 mVh
) and among the most stable OER catalysts reported so far. Aberration-corrected HAADF-STEM and X-ray absorption fine structure (XAFS) reveal that atomically dispersed Pd atoms, surrounded by Fe, Co, Ni, and Cu atoms, contributed to a more delocalized electronic structure and stronger bonding via strong
-
/
hybridization and the vibronic coupling induced by atomic displacement. The altered local density of states (LDOS) of Fe, Co, Ni, and Cu mitigates the oxidation of FeCoNiCu in OER by over 50%, quantified by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES), making the combination of these five dissoluble elements a durable catalyst.
SnSe
Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Materials, 22(8), p.999 - 1006, 2023/08
被引用回数:128 パーセンタイル:99.29(Chemistry, Physical)Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite Ag
SnSe
using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity (
0.5 Wm
K
) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.
;
In NQR/NMR and
Co NMR study酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.
Physical Review B, 104(8), p.085106_1 - 085106_12, 2021/08
被引用回数:5 パーセンタイル:24.13(Materials Science, Multidisciplinary)典型的な量子臨界金属であるCeCoIn
は、In元素をZn元素で少量置換することで、反強磁性を誘起できることが知られており、7%Zn置換系では、超伝導も共存する。NQRおよびNMRを用いて、微視的に電子状態を調べた結果、反強磁性はZn置換子周辺で起こり、超伝導は置換子から離れた電子状態が核となって起こり、近接効果により、バルク全体に超伝導が拡がる、という不均一性を見出した。Zn置換子周辺にある局所不均一性は、磁場をかけても残存することも見出した。
Mn
N films with ferrimagnetic compensation伊藤 啓太*; 安富 陽子*; Zhu, S.*; Nurmamat, M.*; 田原 昌樹*; 都甲 薫*; 秋山 了太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 小口 多美夫*; et al.
Physical Review B, 101(10), p.104401_1 - 104401_8, 2020/03
被引用回数:25 パーセンタイル:72.50(Materials Science, Multidisciplinary)Spintronics devices utilizing a magnetic domain wall motion have attracted increasing attention, and ferrimagentic materials with almost compensated magnetic moments are highly required to realize the fast magnetic domain wall motion. Here, we report a key function for this purpose in anti-perovskite Co
Mn
N films. Perpendicular magnetization emerges for
, and the saturation magnetization reaches a minimum value at
.
(Sb
Bi
)
Te
Ye, M.*; Xu, T.*; Li, G.*; Qiao, S.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Zhu, S.-Y.*; Nurmamat, M.*; 角田 一樹*; 石田 行章*; et al.
Physical Review B, 99(14), p.144413_1 - 144413_7, 2019/04
被引用回数:16 パーセンタイル:54.48(Materials Science, Multidisciplinary)We investigate the microscopic origin of ferromagnetism coupled with topological insulators in V-doped (Sb,Bi)
Te
employing X-ray magnetic circular dichroism and angle-resolved two-photon photoemission spectroscopies, combined with first-principles calculations. We found an magnetic moment at the Te site anti-parallel to that of the V and Sb sites, which plays a key role in the ferromagnetic order. We ascribe it to the hybridization between Te 5
and V 3
majority spin states at the Fermi energy, consistent with the Zener-type
-
exchange interaction scenario. The substitution of Bi for Sb suppresses the bulk ferromagnetism by introducing extra electron carriers in the majority spin channel of the Te
states that compensates the antiparallel magnetic moment on the Te site. Our findings reveal important clues to designing magnetic topological insulators with higher Curie temperature that work under ambient conditions.
Pu nuclear magnetic resonance in the candidate topological insulator PuB
Dioguardi, A. P.*; 安岡 弘志*; Thomas, S. M.*; 酒井 宏典; Cary, S. K.*; Kozimor, S. A.*; Albrecht-Schmitt, T. E.*; Choi, H. C.*; Zhu, J.-X.*; Thompson, J. D.*; et al.
Physical Review B, 99(3), p.035104_1 - 035104_6, 2019/01
被引用回数:12 パーセンタイル:41.73(Materials Science, Multidisciplinary)正方晶プルトニウムボロン化合物PuB
の単結晶、および粉末試料を用いて、
Pu核核磁気共鳴(NMR)実験を行なった。この化合物は、最近になって強相関電子系のトポロジカル絶縁体候補物質と考えられている。
Pu核NMRスペクトルは、結晶内Pu位置の局所対称性を反映したものとなっており、NMRシフトとNMR緩和率の温度依存性は、エネルギーギャップをもつ非磁性状態にあることが示唆された。これは、密度汎関数理論計算結果とも矛盾しない。実際に観測された巨視的なギャップ状態は、本化合物がトポロジカル絶縁体候補であることを支持している。
Co
Sn
Cheung, Y. W.*; Zhang, J. Z.*; Zhu, J. Y.*; Yu, W. C.*; Hu, Y. J.*; Wang, D. G.*; 大友 優香*; 岩佐 和晃*; 金子 耕士; 今井 正樹*; et al.
Physical Review B, 93(24), p.241112_1 - 241112_5, 2016/06
被引用回数:17 パーセンタイル:55.34(Materials Science, Multidisciplinary)The quasi-skutterudite superconductor La
Co
Sn
undergoes a phase transition at
= 152 K. By measuring the temperature dependence of heat capacity, electrical resistivity, and the superlattice reflection intensity using X-ray, we explore the character of the phase transition at
. Our lattice dynamic calculations found imaginary phonon frequencies around the
point, when the high temperature structure is used in the calculations, indicating that the structure is unstable at the zero temperature limit. The combined experimental and computational results establish that
is associated with a second-order structural transition with
= (0.5, 0.5, 0) (or the
point). Further electronic band structure calculations reveal Fermi surface sheets with low-curvature segments, which allow us to draw qualitative comparison with both Sr
Ir
Sn
and Sr
Rh
Sn
in which similar physics has been discussed recently.
Te
Ye, M.*; Li, W.*; Zhu, S.-Y.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Wang, J.*; Pan, H.*; Nurmamat, M.*; 角田 一樹*; Ji, F.*; et al.
Nature Communications (Internet), 6, p.8913_1 - 8913_7, 2015/11
被引用回数:63 パーセンタイル:89.88(Multidisciplinary Sciences)磁性元素を添加したトポロジカル絶縁体は、量子異常ホール効果や無散逸伝導などの魅力的な現象の発現が予言され、低消費電力スピンデバイスの開発につながっていくものと期待されている。既に、いくつかの磁性添加トポロジカル絶縁体で長距離磁気秩序が確認されている。しかし、量子異常ホール効果の発現は、極低温におけるCrを添加した(Sb,Bi)
Te
系に限られており、強磁性の微視的な起源はほとんど分かっていない。そこで、今回、X線磁気円二色性実験による元素選択的研究を行うことにより、本物質系の強磁性は、母体の正孔キャリアーを媒介としたものであり、Crの3d電子とSbやTeのp電子の相互作用が極めて重要であることを明らかにした。この結果は、異常量子ホール素子の実現に向けても重要である。
角田 一樹*; 白井 開渡*; Zhu, S.-Y.*; 谷口 雅樹*; Ye, M.*; 上田 茂典*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Aseguinolaza, I. R.*; Barandiar
n, J. M.*; et al.
Physical Review B, 91(13), p.134417_1 - 134417_6, 2015/04
被引用回数:7 パーセンタイル:28.76(Materials Science, Multidisciplinary)The temperature evolution of the electronic structure of a Ni-Fe(Co)-Ga/MgO(100), Heusler-type, ferromagnetic shape-memory alloy thin film has been followed by a bulk-sensitive hard X-ray photoelectron spectroscopy, element-selective soft X-ray magnetic circular dichroism, and first-principles calculation. The reversible changes of the electronic states near the Fermi energy show a hysteresis associated with the martensitic phase transition (MPT), where the pseudogap opens on cooling and closes again on warming. In addition, the Ni 3d spin magnetic moment increases by approximately two times across the MPT, whereas the change of Fe 3d moment is moderate. By comparing the experimental results with the calculated spin-resolved density of states, we conclude that the band Jahn-Teller effect of Ni 3d and Fe 3d orbitals is responsible for MPT.
Fe
N (x = 0, 3, 4) films grown by molecular beam epitaxy伊藤 啓太*; 佐内 辰徳*; 安富 陽子*; Zhu, S.-Y.*; 都甲 薫*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 木村 昭夫*; 末益 崇*
Journal of Applied Physics, 115(17), p.17C712_1 - 17C712_3, 2014/05
被引用回数:21 パーセンタイル:61.15(Physics, Applied)We evaluated orbital (
) and spin magnetic moments (
) of Co
Fe
N (x = 0, 3, 4) epitaxial thin films grown by molecular beam epitaxy using X-ray magnetic circular dichroism, and discussed the dependence of these values on x. Site-averaged
value of Fe atoms was deduced to be 1.91 
per atom, and that of Co atoms to be 1.47 
per atom in Co
FeN at 300 K. These values are close to 1.87 
per Fe atom in Fe
N and 1.43 
per Co atom in Co
N, respectively. This result implies that the Fe and Co atoms in the Co
FeN films were located both at corner and face-centered sites in the anti-perovskite lattice. Spin magnetic moments per unit cell were decreased linearly with increasing x in Co
Fe
N. This tendency is in good agreement with theory predicted by the first-principle calculation.
Se
Ye, M.*; 黒田 健太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S.-Y.*; 白井 開渡*; 宮本 幸治*; 有田 将司*; 仲武 昌史*; et al.
Journal of Physics; Condensed Matter, 25(23), p.232201_1 - 232201_5, 2013/06
被引用回数:12 パーセンタイル:45.58(Physics, Condensed Matter)トポロジカル絶縁体に磁性元素を入れると絶縁体表面に対して垂直方向に強磁性が発現するという理論研究があり、その実現は新しいスピントロにクス技術への足がかりになるものと期待されている。本研究では、トポロジカル絶縁体Bi
Se
の表面にFeを蒸着し、その磁性をFe L
吸収端における軟X線磁気円二色性で、電子状態を角度分解光電子分光を用いて調べた。磁気円二色性実験ではFeの膜厚依存性、試料表面に対する角度依存性測定も行った。その結果、いずれのFe膜厚(0.013-0.9ML)においても強磁性発現は確認できなかったものの、試料表面に垂直方向に磁気モーメントが向く強い磁気異方性を持った常磁性状態が確認された。また軌道磁気モーメントがFe膜厚の小さい試料において増大し、スピン磁気モーメントと軌道磁気モーメントの比率が強い膜厚依存性を示すこともわかった。この結果はトポロジカル絶縁体に対する磁性元素の量を調節することにより、磁性及び量子輸送現象を制御できる可能性を示すものである。
Ge藤 暢輔; Chiara, C. J.*; McCutchan, E. A.*; Walters, W. B.*; Janssens, R. V. F.*; Carpenter, M. P.*; Zhu, S.*; Broda, R.*; Fornal, B.*; Kay, B. P.*; et al.
Physical Review C, 87(4), p.041304_1 - 041304_5, 2013/04
被引用回数:100 パーセンタイル:97.21(Physics, Nuclear)530MeVの
Geビームと
Uターゲットによる深部非弾性散乱実験を行い、
Geの励起準位をアルゴンヌ国立研究所に設置されている
スフィアによって調べた。その結果、
バンドをこれまで知られていた
(2022keV)から
(4547keV)まで大幅に拡張するとともに、新たなバンドも同定した。
バンドの準位間隔のパターンは近傍の原子核と逆フェイズを示していた。集団模型と殻模型による理論計算と実験で得られた準位間隔パターンや換算遷移確率の比などを比較することにより、
Geが低励起準位において3軸非対称変形を持つ可能性を示唆した。
Se
induced by cobalt adatom in the absence of ferromagnetic orderingYe. M.*; Eremeev, S. V.*; 黒田 健太*; Krasovskii, E. E.*; Chulkov, E. V.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S. Y.*; 宮本 幸治*; et al.
Physical Review B, 85(20), p.205317_1 - 205317_5, 2012/05
被引用回数:65 パーセンタイル:88.76(Materials Science, Multidisciplinary)トポロジカル絶縁体Bi
Se
の表面にコバルトを蒸着した系に対して、コバルトの物性に注目して、トンネル分光,角度分解光電子分光,磁気円二色性及び理論計算を組合せて得られた研究成果である。原子力機構としての貢献は、磁気円二色性を用いてコバルトの磁性を調べた部分である。トポロジカル絶縁体表面では磁性元素が強磁性を示すという理論的予想があるが、今回の実験では、Bi
Se
とコバルトとの組合せでは強磁性を示さないという実験的証拠を示すことができた。
PWiedeking, M.*; Rodriguez-Vieitez, E.*; Fallon, P.*; Carpenter, M. P.*; Clark, R. M.*; Cline, D.*; Cromaz, M.*; Descovich, M.*; Janssens, R. V. F.*; Lee, I.-Y.*; et al.
Physical Review C, 78(3), p.037302_1 - 037302_4, 2008/09
被引用回数:15 パーセンタイル:64.93(Physics, Nuclear)アルゴンヌ国立研究所タンデム加速器施設(ATLAS)で、
Pb(
S,
)反応により、
Pの励起状態を生成し、そこから脱励起する
線を観測することによって、
Pのエネルギー準位を構築した。その結果、約5MeVの励起エネルギーに多数の新しい状態を発見した。殻模型計算と比較した結果、魔法数20を仮定した
殻模型計算ではこれらの多くの状態は出てこないため、これらは中性子数20の殻ギャップから中性子が1個励起する状態、もしくは2個励起する状態であると考えられる。発表者らが行ったモンテカルロ殻模型計算では、実験で観測された多数の状態が存在することが示された。これらの励起エネルギーは
Pにおける中性子数20の殻ギャップを敏感に反映するものであるため、モンテカルロ殻模型計算で使われた有効相互作用が妥当であり、
Pでは大きな殻ギャップが存在することが確かめられた。
冨田 幸博*; Smirnov, R.*; 中村 浩章*; Zhu, S.*; 滝塚 知典; Tskhakaya, D.*
Journal of Nuclear Materials, 363-365, p.264 - 269, 2007/06
被引用回数:5 パーセンタイル:35.51(Materials Science, Multidisciplinary)プラズマ中のダスト粒子の挙動の研究では、プラズマはマクスウェル分布していると通常仮定している。ダスト粒子が導体壁上にあるとき、それを取り囲むプラズマはマクウェル分布と大きく異なっている。この論文では、電子速度分布の先端が切り取られていることにより、球形ダスト粒子がプラズマ対向壁から離脱するための条件がどう影響されるかを調べる。先端切取りの効果により、壁上の電場は、マクスウェル分布のときに比べ大きくなる。この増大された壁上電場のために、重力が壁から離れる向きにあるときのダスト粒子離脱条件領域は小さくなる。
Lipschultz, B.*; 朝倉 伸幸; Bonnin, X.*; Coster, D. P.*; Counsell, G.*; Doerner, R.*; Dux, R.*; Federici, G.*; Fenstermacher, M. E.*; Fundamenski, W.*; et al.
Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 8 Pages, 2007/03
国際トカマク物理活動(ITPA)スクレイプオフ層(SOL)及びダイバータ物理トピカルグループが、各国のトカマク実験データを検討した成果を発表する。(1)ELMによりSOLへ排出されたプラズマが極性ドリフトにより第一壁方向へ輸送されるモデルを、リミターでの熱負荷計測結果に基づき提案した。この場合、ITERにおいてELMによるリミターが受ける熱負荷は損失エネルギーの10-20%と考えられる。(2)ディスラプション時のダイバータへの熱負荷について最近のデータをまとめた。高密度ディスラプションでは、熱崩壊時以前に最大80%のエネルギーが放射損失により失われること,熱崩壊時は熱流束の幅が広がることなどが実験データベースから明らかとなった。ITERにおけるダイバータへの熱負荷は以前の予測よりも減少した。ただし、内部輸送障壁の崩壊や垂直変異イベントでは大きな熱負荷と考えられる。また、不純物のガスジェット及びペレット入射による熱負荷の緩和結果についても述べる。ほかに(3)ITERにおけるトリチウムの蓄積量の予測,(4)タングステンタイル、及び炭素タイルにおける複合プラズマ材料相互作用に関してもまとめる。
Clifford, A. A.*; Zhu, S.*; Smart, N. G.*; Lin, Y.*; Wai, C. M.*; 吉田 善行; 目黒 義弘; 磯 修一
Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.433 - 438, 2001/06
被引用回数:14 パーセンタイル:67.83(Nuclear Science & Technology)硝酸水溶液中のU(VI)をTBPを含む連続的に流れる超臨界CO
中にフロー抽出する反応過程をモデル化した。ここでは、水相を微小球体の集合体とみなし、抽出を個々の水相球体からそのまわりを流れるCO
相への物質の輸送モデルを用いて解析した。物質輸送を、二相界面でのU(VI)の分配平衡と水相中のU(VI)の拡散の和として解き、U(VI)の抽出量の時間変化を式化した。硝酸溶液(3~6M)からTBP(0.1~0.3M)を含む超臨界CO
へのU(VI)(10
~10
M)の抽出率と時間の関係をモデル解析した結果、上記条件におけるU(VI)のフロー抽出速度は、水相中のU(VI)の拡散が支配的であり、また、解析から求まるU(VI)の分配比は、平衡実験から求めたそれとよく一致した。
La determined by collinear fast-beam laser spectroscopy飯村 秀紀; Schuessler, H. A.*; Buchinger, F.*; Cocolios, T.*; Crawford, J. E.*; Gulick, S.*; Lee, J. K. P.*; Levy, C. D. P.*; Pearson, M.*; Lioubimov, V.*; et al.
no journal, ,
希土類元素では、中性子数が74近傍で原子核の変形度が急激に大きくなることが核構造模型から予測されている。この領域を調べるために、
La(N=74)の超微細構造を初めて測定した。これは、われわれがこれまで行ってきた
Laのオフライン・レーザー分光実験をオンライン実験に発展させたものである。放射性核種である
La(T
=59min)は、TRIUMFサイクロトロンの陽子ビームを用いて核破砕反応により生成した。超微細構造スペクトルは、コリニア・レーザービーム分光の手法により観測した。得られた超微細構造定数より
Laの原子核の電磁気モーメントを決定した。また、particle triaxial-rotor模型をもとに、モーメントの理論値を計算した。両者を比較した結果、
Laの原子核が大きく非軸対称変形しいると仮定すると、理論値は実験値を再現することがわかった。
におけるZnおよびNi置換効果のNMR酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; et al.
no journal, ,
重い電子系超伝導体CeCoIn
のInサイトをZnで置換すると反強磁性秩序が、CoサイトをNi置換すると超伝導が抑制されることが茨城大の横山らによって報告された。いずれの系も超伝導相や反強磁性相が消失する組成や磁場近傍において、磁化や比熱の非フェルミ液体的振る舞いが観測されている。これら置換効果を微視的に調べるため、NMRを行なっている。当日は、NMR緩和率測定にもとづいて、各相の消失する組成や磁場近傍におけるスピン揺らぎについて議論したい。
におけるZn置換による不均一電子状態酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.
no journal, ,
重い電子系超伝導体CeCoIn
のInサイトをZnで置換すると反強磁性秩序が茨城大の横山らによって報告された。反強磁性相が消失する組成や磁場近傍において、磁化や比熱の非フェルミ液体的振る舞いが観測されている。これら置換効果を微視的に調べるため、NMRを行なった。当日は、NMR緩和率測定にもとづいて、各相の消失する組成や磁場近傍におけるスピン揺らぎについて議論したい。