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論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

論文

Spectroscopic study of Np(V) oxidation to Np(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at elevated temperatures

伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎

Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数($$varepsilon$$$$_{T}$$)を種々の温度で求めた。$$varepsilon$$$$_{T}$$は温度の上昇と共に減少し、$$varepsilon$$$$_{T}$$の温度依存性を表す式として$$varepsilon$$$$_{T}$$=-0.14${it T}$+85.5 (${it T}$は温度)を得た。加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]$$_{t}$$/dt=2.2$$times$$10$$^{7}$$exp[-65$$times$$10$$^{3}$$/(${it RT}$)][Np(V)]$$_{t}$$ (${it R}$及び[Np(V)]$$_{t}$$は気体定数及び時間${it t}$における[Np(V)]の濃度)を導出した。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,1; 計画の概要

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 市村 誠次; 萩谷 弘通; 辻本 和文

no journal, , 

高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるMAを分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。分離変換技術を導入したMAリサイクルシステム概念は複数考えられているが、発電用核燃料サイクルとは別に小規模な核変換専用サイクルを設けてADSによる核変換を行う方法(ADS階層型)は、発電用核燃料サイクルの状況から独立して着実に核変換を進めることができることが大きな特徴である。ADSは原子炉に比べて燃料組成に対する許容範囲が広いことから、発電用核燃料サイクルからMAを分離・回収するプロセスに対する必要条件は、発電用高速炉にて核変換を行う概念(均質型)と比べて、達成しやすいものとなる。本研究では、ADS階層型概念の確立のため、軽水炉のHLWからMAを分離し、核変換サイクルにMAを供給するためのMA分離プロセスの開発を進め、実廃液からMAの回収を達成することを目標とする。本発表では、研究計画の概要について述べる。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,2; MA/Ln分離プロセス抽出系に関する検討

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 市村 誠次; 萩谷 弘通*; 辻本 和文

no journal, , 

分離変換技術として、発電炉サイクルとは別に加速器駆動核変換システム(ADS)を中心とした核変換専用サイクルを設けるADS階層型概念の開発を進めている。本報告では、これを確立するためのMA分離プロセスの開発において、課題となっているMA/Ln分離プロセスに適用する抽出系の検討を行った。数種の有望な抽出剤についてAmとEuを使用したバッチ試験により分配比と分離係数を求め、有望な物質を検討した結果を述べる。

口頭

濁度測定による${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド-硝酸系の二相分離に関する研究,2; 濁度とウラン分配比の相関関係

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

no journal, , 

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミド(モノアミド)は湿式再処理プロセスの開発において、PUREX法で用いられているリン酸トリ-${it n}$-ブチル(TBP)の代替抽出剤として提案されているが、これまで、硝酸とモノアミドとの二相分離の定量評価は行われていない。本研究では、モノアミドの一種である${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)とウランを含む硝酸との混合溶液の振とう後の濁度測定及び振とう後の静置時間をパラメータとした分配比の測定を行い、濁度と分配比との相関関係を調べた。初期水相ウラン濃度700mMでの振とう終了3分後の濁度の値は1000FTU以上であり、このときのウランの分配比は1.7であった。6分後の濁度は363FTUと減少したのに対し、分配比は2.2と大きくなった。6分以後は濁度の値は緩やかに減少したが、分配比はほとんど変化しなかった。発表ではその相関関係について述べる。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,4; MA/Ln分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離しなくてはならないが、3価のMAと3価のLnは同じ安定原子価、類似するイオン半径を有しており、とくにAm(III)とEu(III)の相互分離は極めて困難である。新規ソフト・ハードハイブリッド型抽出剤を用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とEu(III)の分離係数は25以上と良好な値を示し、Am/Eu分離が可能であることを確認した。本抽出剤は、C, H, O, N原子から構成され完全焼却でき、二次廃棄物発生を抑制できる。さらに、n-ドデカンなどの無極性希釈剤への溶解性、金属イオンの抽出容量、反応速度、相分離性、化学的安定性にも優れている。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,3; ミキサセトラ抽出器によるMA・Ln分離回収試験

ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。

特許

アクチノイド及び/又はランタノイドの抽出方法

鈴木 英哉; 松村 達郎; ト部 峻一; 黒澤 達也; 川崎 倫弘

国井 茂*; 吉田 貴昌*; 成田 弘一*; 田中 幹也*

特願 2014-254092  公開特許公報  特許公報

【課題】原子力分野や鉱工業分野で利用できるアクチノイドやランタノイドの効率的な抽出方法を提供することを目的とする。 【解決手段】アクチノイド及び/又はランタノイドを含む酸性水溶液を、下記一般式(A)(化学式のため省略)で表されるイミノ二酢酸ジアミドの存在下で有機溶媒に接触させることにより、アクチノイド及び/又はランタノイドを有機溶媒に溶解させて、効率良く抽出することができる。

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